负载型氧化铁吸附剂的制备及对五氯苯酚作用研究

论文摘要

五氯苯酚（Pentachlorophenol，简写PCP）作为杀虫剂、防腐剂而被广泛应用，鉴于其在水环境和土壤中分布的广泛性以及对人类和环境的持久性、高毒性危害，已成为全球性的环境污染物之一。目前对PCP的主要处理方法有：生物方法、芬顿试剂法、光化学、电化学、臭氧处理、超声波及金属催化氧化等处理方法。这些方法各有优缺点，国内外学者研究的也较多，然而对于矿物材料在含PCP废水中的应用研究较少。铁（氢）氧化物矿物在地表土壤和水体沉积物中分布广泛，比表面积巨大，表面氧化还原活性高，以及电子输运能力强，因此铁矿物与PCP的表面作用对PCP的地球化学循环、环境效应起着重要的控制作用。其中尤以赤铁矿（α=Fe2O3）对PCP作用最为显著。研究PCP与α-Fe2O3的相互作用机理，对深入了解PCP在土壤和水体沉积物中的迁移、转化、降解及残留规律具有理论及实际意义。本论文选择五氯苯酚为研究对象，采用两种方法制备和负载α-Fe2O3，研究了PCP与原位制备的α-Fe2O3上的界面作用，并对不同条件下对界面作用的影响以及五氯苯酚与α-Fe2O3之间的作用机制进行了研究。主要研究工作内容如下：1、利用高温氧化法（原位生成）直接制备、负载α-Fe2O3，采用陶瓷滤料负载制备α=Fe2O3。通过X射线衍射、拉曼光谱、扫描电子显微镜等手段进行分析表征。结果显示：高温氧化法制备的α=Fe2O3，不仅制备方法简单可行、α-Fe2O3性状稳定，而且在抗酸碱能力、抗机械摩擦能力实验中，损失重量小，有效的解决了吸附剂难以固定的问题。2、通过静态吸附实验，研究了PCP与α-Fe2O3二者之间的吸附动力学、吸附等温线及pH对吸附的影响。实验结果表明：铁板原位生成α-Fe2O3矿物对PCP的吸附在2．5h达到吸附和解吸动力学平衡，吸附动力学符合二级动力学；Freundlich吸附等温式可以较好的描述PCP在α-Fe2O3上的吸附行为；α=Fe2O3对PCP吸附的pH关系等温线是一峰型曲线，α-Fe2O3吸附容量峰值出现在pH=6．0处。3、通过α-Fe2O3吸附前后的红外光谱图分析其吸附机理，结果表明：两者的吸附发生在赤铁矿表面；pH值6．0时，两者之间作用以静电吸附为主，氢键作用为辅；pH值8．5时，两者之间主要以氢键作用产生吸附。4、研究了α-Fe2O3的重复利用。采用两种方法处理吸附PCP后的α-Fe2O3，结果表明：α-Fe2O3的重复利用效果较好，将吸附PCP后的原位生成负载α-Fe2O3经过600℃煅烧1 h后能够较好的获得再生，可以完全恢复α-Fe2O3原有吸附性能。并且重复利用四次后α-Fe2O3对PCP的吸附能力为首次吸附能力的98．9％。

论文目录

• 摘要
• Abstract
• 第1章 绪论
• 1.1 铁矿物在土壤、水体中的作用及环境意义
• 1.1.1 铁矿物与重金属离子的作用
• 1.1.2 铁矿物与有机污染物的作用
• 1.2 持久性有机污染物（POPs）的特性及对人类环境的危害
• 1.3 五氯苯酚在水环境中的毒性及其对人体的危害
• 1.4 五氯苯酚处理技术的研究进展
• 1.5 研究的目的、意义及创新点
• 1.5.1 研究的目的、意义
• 1.5.2 研究的创新点
• 2O₃的制备及表征'>第2章 α-Fe₂O₃的制备及表征
• 2O₃的制备及表征'>2.1 铁板原位生成α-Fe₂O₃的制备及表征
• 2.1.1 实验原理
• 2.1.2 仪器与试剂
• 2O₃的制备'>2.1.3 α-Fe₂O₃的制备
• 2.1.4 样品的表征与分析
• 2.1.5 附着性能的测定
• 2.2 陶瓷滤料负载法
• 2.2.1 仪器与试剂
• 2.2.2 制备方法
• 2.2.3 样品的表征与分析
• 2.2.4 孔隙率的测定
• 2.2.5 比表面积的测定
• 2O₃负载量测定'>2.2.6 α-Fe₂O₃负载量测定
• 2O₃附着强度的测定'>2.2.7 α-Fe₂O₃附着强度的测定
• 2.3 本章小结
• 2O₃处理含PCP废水的研究'>第3章 α-Fe₂O₃处理含PCP废水的研究
• 3.1 吸附原理
• 3.2 吸附模型
• 3.2.1 吸附热力学模型
• 3.2.2 吸附动力学模型
• 3.3 吸附实验部分
• 3.3.1 仪器和试剂
• 3.3.2 分析表征方法
• 3.3.3 五氯苯酚标准曲线绘制实验
• 2O₃吸附水中PCP实验方法'>3.3.4 原位生成α-Fe₂O₃吸附水中PCP实验方法
• 3.4 结果与讨论
• 2O₃矿物对PCP的吸附动力学'>3.4.1 原位生成α-Fe₂O₃矿物对PCP的吸附动力学
• 2O₃矿物对PCP的吸附等温线'>3.4.2 原位生成α-Fe₂O₃矿物对PCP的吸附等温线
• 2O₃矿物上吸附的影响'>3.4.3 pH对PCP在α-Fe₂O₃矿物上吸附的影响
• 3.5 本章小结
• 2O₃对PCP吸附机理的研究'>第4章 α-Fe₂O₃对PCP吸附机理的研究
• 4.1 吸附反应类型研究
• 2O₃的红外光谱分析'>4.2 吸附PCP前后α-Fe₂O₃的红外光谱分析
• 4.3 本章小结
• 2O₃的重复利用研究'>第5章 α-Fe₂O₃的重复利用研究
• 5.1 仪器与试剂
• 5.2 实验方法
• 2O₃的活性再生'>5.2.1 α-Fe₂O₃的活性再生
• 5.2.2 五氯苯酚的检测方法
• 5.3 结果与讨论
• 5.4 本章小结
• 第6章 结论
• 6.1 研究结论
• 6.2 存在的问题与展望
• 参考文献
• 致谢
• 攻读硕士学位期间公开发表的论文