纳米金—银合金颗粒的反相微乳液法合成及其对一氧化碳催化氧化性能的研究

论文摘要

纳米贵金属颗粒尤其是纳米金-银颗粒,由于其独特的光学、电学以及催化性能等受到了广泛的关注,其中对纳米金-银合金颗粒作为催化剂催化氧化一氧化碳的研究越来越多。反相微乳液法是合成纳米颗粒最常用的方法之一,使用该方法能得到粒径分布窄的纳米颗粒,且纳米颗粒大小受反相微乳液微液滴大小的制约,因而可获得大小均匀且尺寸可控的纳米颗粒。微乳液体系中的表面活性剂为聚氧乙烯基非离子型表面活性剂,首先非离子表面活性剂不受无机盐浓度的影响；其次,聚氧乙烯基表面活性剂本身不含元素硫,不会对后续催化性能研究产生影响,因此,本论文开展纳米金-银合金颗粒的反相微乳液法合成及其对一氧化碳的催化氧化性能的研究,主要的研究内容和取得的结果如下。1、通过对拟三元相图的研究,选择合适的反相微乳液体系,为合成纳米金、银和金-银合金颗粒提供反应环境。2、使用反相微乳液法和改进的反相微乳液法合成了颗粒大小均匀、粒径5-10nm的纳米金、银颗粒和纳米金-银合金颗粒。3、对合成的纳米金-银合金颗粒进行选择性腐蚀及其动力学研究表明,HN03可使合金中的银快速氧化,而对金的氧化速率较小,达到了脱合金腐蚀的目的。4、将合成得到的纳米金、银、金-银合金及经脱合金腐蚀的纳米合金颗粒,负载在γ-Al203材料上进行一氧化碳催化性能的研究表明,经脱合金腐蚀的金-银纳米合金Ag:Au=50:50既有较大的比表面积又兼具协同效应,因而对CO催化氧化的活性最大。

论文目录

• 摘要
• Abstract
• 第1章 绪论
• 1.1 纳米材料的研究进展
• 1.1.1 纳米材料的结构
• 1.1.2 纳米材料的特性
• 1.1.3 纳米材料的制备
• 1.1.3.1 物理方法
• 1.1.3.2 化学方法
• 1.1.4 纳米材料的应用
• 1.1.5 纳米材料的表征手段
• 1.1.6 纳米材料的发展趋势
• 1.2 纳米金-银合金
• 1.3 脱合金成分腐蚀
• 1.4 低温一氧化碳催化氧化
• 1.5 本课题的目的和意义
• 第2章 非离子型表面活性剂反相微乳液相图
• 2.1 实验部分
• 2.1.1 试剂
• 2.1.2 实验方法
• 2.1.2.1 微乳液三元相图的绘制
• 2.1.2.2 反相微乳液的粒度分布分析
• 2.2 结果与讨论
• 2.3 本章小结
• 第3章 反相微乳液法合成纳米金、银以及金-银合金颗粒
• 3.1 实验部分
• 3.1.1 试剂
• 3.1.2 实验方法
• 3.1.2.1 银纳米颗粒的合成
• 3.1.2.2 金纳米颗粒的合成
• 3.1.2.3 金-银纳米双金属颗粒的合成
• 3.1.2.4 金-银纳米双金属颗粒形成的动力学研究
• 3.1.2.5 改进法合成金-银纳米合金颗粒
• 3.1.3 测试与表征
• 3.1.3.1 透射电镜
• 3.1.3.2 紫外-可见吸收光谱
• 3.2 结果与讨论
• 3.2.1 反相微乳液法制备纳米银、金颗粒
• 3.2.1.1 金、银纳米颗粒的紫外可见吸收光谱
• 3.2.1.2 金、银纳米颗粒的形貌表征
• 3.2.2 反相微乳液法制备纳米金-银双金属颗粒
• 3.2.2.1 纳米金-银双金属颗粒的紫外可见吸收光谱
• 3.2.2.2 纳米金-银双金属颗粒的形貌表征
• 3.2.2.3 纳米金-银双金属颗粒的反应动力学
• 3.2.3 改进的反相微乳液法合成纳米金-银合金颗粒
• 3.2.3.1 纳米金-银合金颗粒的紫外可见吸收光谱
• 3.2.3.2 纳米金-银合金颗粒的形貌表征
• 3.3 本章小结
• 第4章 纳米金-银合金脱合金腐蚀制备多孔纳米合金
• 4.1 实验部分
• 4.1.1 试剂
• 4.1.2 实验方法
• 4.1.3 测试与表征
• 4.1.3.1 紫外-可见吸收光谱
• 4.1.3.2 透射电镜
• 4.2 结果与讨论
• 3对纳米金-银合金颗粒脱合金腐蚀'>4.2.1 浓HNO₃对纳米金-银合金颗粒脱合金腐蚀
• 2O₂对纳米金-银合金颗粒脱合金腐蚀'>4.2.2 H₂O₂对纳米金-银合金颗粒脱合金腐蚀
• 4.2.3 纳米合金脱合金腐蚀形貌研究
• 4.3 本章小结
• 第5章 纳米金-银合金颗粒对CO的催化氧化反应
• 5.1 实验部分
• 5.1.1 试剂
• 5.1.2 实验方法
• 5.1.3 测试与表征
• 5.2 结果与讨论
• 5.2.1 纳米金-银合金的协同作用
• 5.2.2 不同金属负载率对催化氧化性能的影响
• 5.2.3 金-银合金脱合金腐蚀后对CO的催化氧化性能的研究
• 5.3 本章小结
• 第6章 全文总结
• 参考文献
• 致谢