移动衍生反应界面及移动包合界面的理论与实验研究

论文摘要

近年来,移动化学反应界面（MCRB）的理论与实验研究发展迅速。在化学分析和生化分析领域中,运用MCRB理论,在毛细管电泳（CE）中分离和富集各种分析物的研究也取得了很大的进展,最大可达到对分析物上百万倍的富集。本课题基于MCRB理论,致力于研究该方法在CE中,预测和设计样品富集的理论基础及应用,同时建立了新的移动界面体系（即移动包合界面,MIB）,可以分析和富集多种类型的分析物,极大的丰富和完善了MCRB理论。本论文首先对CE技术的基本原理和检测方法,以及MCRB理论及其方法做了简单介绍,随后综述了目前超分子化学及其包合反应在分析检测中的应用和进展。最后阐明了在毛细管电泳分析中应用MCRB技术的创新性及其应用性。课题实验分为两个部分。第一部分为由弱电解质和强电解质形成的衍生MCRB的研究。通过理论研究和实验研究探讨了,由甲酸缓冲液（α相）和氢氧化钠（γ相）形成的MCRB的形成机理及移动情况。由于运用之前的MCRB理论及公式,并不能定量的预测其移动以及对分析物的富集,所以,本文提出了衍生MCRB的模型。该模型的主要特点有,β相的形成和衍生MCRB的形成。为了阐述该模型的合理性及正确性,本文运用了CE技术及实验室自制的大管实验两种方法对其进行验证。结果显示,实验数据与模型的理论计算数据高度吻合。综上所述,该模型及其方法的建立,对在CE中预测和设计样品的富集,具有非常重要的意义。本课题实验的第二部分为,移动包合界面及其富集机理的研究,提出了一种在CE中富集样品的新的方法,即MIB富集方法,该方法耦合了MCRB理论以及超分子包合反应。通过在反应中添加β-环糊精（β-CD）,即超分子体系中的主体分子,可以对客体分子2-萘磺酸钠（2-NS）进行分析检测。在实验中,我们确定了该方法的最优化条件,包括缓冲液pH值、缓冲液浓度、β-CD浓度、工作电压、反向压力等。在最优化条件下,该方法可以很好的富集2-NS,对2-NS的检测灵敏度有49.8倍的提高,同时,该方法也能运用于废水中2-NS的检测。以上特点说明,该新方法具有简便、高灵敏、高效率等特点,可以很好的应用于工业废水中2-NS的检测。以上两部分实验及理论研究进一步表明,在CE技术中运用MCRB方法,有着非常广阔的应用前景。特别是MCRB方法可以有效的富集生物样品及环境样品中的微量分析物,并对之进行定量分离、分析。因此,本课题的研究在生命科学、分析化学、医学、药学和环境科学等领域均具有深远的意义。

论文目录

• 摘要
• ABSTRACT
• 第一章 绪论
• 1.1 毛细管电泳分析检测方法概述
• 1.1.1 毛细管电泳的历史背景与发展
• 1.1.2 毛细管电泳的装置、特点及分离原理
• 1.1.3 毛细管电泳中电渗流的影响
• 1.1.4 毛细管电泳的分离模式
• 1.1.5 毛细管电泳中提高检测灵敏度的方法
• 1.1.6 毛细管电泳发展方向
• 1.2 MCRB 理论概述
• 1.2.1 MCRB 理论的概念与形成
• 1.2.2 MCRB 理论的实验验证研究
• 1.2.3 MCRB 技术在毛细管电泳中的应用
• 1.2.4 TMCRBM 技术在蛋白质、多肽富集中的应用
• 1.2.5 MCRB 理论的应用与展望
• 1.3 超分子化学及其在分析检测中的应用
• 1.3.1 超分子化学的发展
• 1.3.2 环糊精在超分子化学中的作用
• 1.3.3 主客包合物
• 1.3.4 2-萘磺酸钠及其分析检测方法
• 1.3.5 环糊精超分子体系在一般分析检测中的应用
• 1.3.6 环糊精超分子体系在毛细管电泳技术中的应用
• 1.3.7 超分子化学及环糊精在毛细管电泳中应用的前景展望
• 1.4 文献
• 第二章 由弱电解质和强电解质形成的衍生MCRB 的研究
• 2.1 引言
• 2.2 理论部分
• 2.2.1 原始MCRB
• 2.2.2 衍生MCRB
• 2.2.3 假设
• 2.2.4 理论计算
• 2.3 实验部分
• 2.3.1 试剂
• 2.3.2 仪器
• 2.3.3 缓冲液及样品溶液的配制
• 2.3.4 实验步骤
• 2.4 结果与讨论
• 2.4.1 胰岛素与PHE 的淌度
• 2.4.2 原始MCRB 对样品富集预测
• 2.4.3 实验结果与原始MCRB 理论富集预测的不吻合
• 2.4.4 β相即衍生MCRB 的存在
• β的实验值和理论值的一致性'>2.4.5 [OH-]^β的实验值和理论值的一致性
• 2.4.6 衍生MCRB 的速度理论值与实验值的一致性
• 2.4.7 衍生MCRB 对样品富集预测
• 2.5 结论
• 2.6 参考文献
• 第三章 移动包合界面及其富集机理的研究
• 3.1 引言
• 3.2 实验材料与方法
• 3.2.1 化学药品
• 3.2.2 仪器
• 3.2.3 样品与缓冲液的配制
• 3.2.4 实验方法
• 3.3 结果与讨论
• 3.3.1 MIB 的富集机理
• 3.3.2 缓冲液PH 及浓度的影响
• 3.3.3 β-环糊精浓度的影响
• 3.3.4 CE 中电压的影响
• 3.3.5 CE 中加入反向压力的影响
• 3.3.6 富集效率
• 3.3.7 方法的应用性
• 3.3.8 方法的可靠性
• 3.4 总结
• 3.5 文献
• 致谢
• 攻读学位期间已被录用的学术论文