论文摘要
弛豫基钛酸铅晶体因其超高的压电性能（压电系数d33>2000pC N-1，机电耦合系数k33>0.90）和应用前景，目前已成为人们研究的热点材料。这类材料被广泛的应用在各类领域中，如超声传感器、换能器、压电驱动器等。压力作为调制材料的一种重要手段，可以应用在弛豫基钛酸铅体系中。人们可以通过改变压力来改变材料的原子间距离，进而调制材料的结构和性能。本文利用金刚石对顶砧高压技术、同步辐射X射线衍射技术、拉曼散射技术相结合的一套实验方法，以弛豫基钛酸铅晶体材料体系为研究对象，系统研究了高温高压条件对晶体结构的影响。首先，本文利用常温高压同步辐射X射线衍射、高温高压同步辐射X射线衍射、常温高压拉曼散射、高温拉曼散射对Pb（Yb1/2Nb1/2）O3-PbTiO3（PYN-PT）体系进行了系统的原位结构研究，在6.5GPa下发现PYN-PT经历了一个压力导致的晶体结构相变，即四方相转变成立方相。相变后的立方相并不是完美的立方结构，而是存在局域结构杂乱无序的现象。利用伯奇-莫纳汉状态方程，对体积随压力的变化关系进行了拟合，得出了低压四方相和高压立方相的体弹模量。同时，晶格参数随压力的变化表明高压相的压缩率更小。本文也给出了PYN-PT体系的高温高压相图，并界定了铁电相的稳定区域。接下来，本文利用高压同步辐射X射线衍射、高压拉曼散射研究了BiScO3-0.66PbTiO3（BS-0.66PT）体系，在3.6GPa下发现了一个压力导致的晶体结构相变，从P4mm空间群转变成Pm3m空间群。本文利用伯奇-莫纳汉状态方程对晶胞体积随压力的变化进行了拟合，得出低压四方相和高压立方相的体弹模量，并与经典铁电体钛酸铅进行了比较。拉曼散射的结果证明4.4GPa下存在一个新的拉曼峰，表明BS-0.66PT体系在2.6GPa-4.4GPa下局域结构发生了改变，这验证了X射线衍射实验发现的晶体结构相变。结合拉曼散射和X射线衍射的结果可知，高压立方相仍然存在局域结构混乱无序的现象。随后，本文利用高温高分辨同步辐射X射线衍射和高温拉曼散射研究了准同型相界处的BS-0.57PT体系的原位结构。本文利用Rietveld方法对晶体进行结构精修，确定了100K-613K之间的结构为单斜相和四方相的混相，这是首次在BS-PT固溶晶体中发现混相。在整个变温过程中，发现了两个结构相变，分别是在633K下单斜相和四方相的混相转变成单一的四方相，以及在713K下四方相转变成立方相。此后，本文利用高压同步辐射X射线衍射和高压拉曼散射对Pb（In1/2Nb1/2）O3-Pb（Mg1/3Nb2/3）O3-PbTiO3（PIN-PMN-PT）体系进行了晶体结构演变行为的研究。在5.0GPa下PIN-PMN-PT经历了一个压力导致的晶体结构相变，从四方相转变成立方相。本文利用伯奇-莫纳汉状态方程对晶胞体积随压力的变化进行了拟合，得出了低压相和高压相的体弹模量。拉曼散射的结果表明此高压立方相的结构较为复杂，在本次测试最高压力下，体系保持了大部分的拉曼振动模式，其局域对称性低于之前研究过的PYN-PT体系。最后，本文利用高温、高压同步辐射X射线衍射和高温、高压拉曼散射技术对Mn掺杂的PIN-PMN-PT体系分别进行了高温和高压原位结构的研究，随着温度的升高发现了晶体结构相变，且四方相到立方相的相转变发生在231°C，这个居里温度点在三元系的弛豫基钛酸铅体系中非常高，适用于高温度场下的器件应用。而高温拉曼散射的结果表明Mn掺杂的PIN-PMN-PT体系的局域结构在整个加温过程中非常稳定。关于压力场下的原位结构研究，X射线衍射谱表明在5.3GPa下Mn掺杂的PIN-PMN-PT体系发生了压致晶体结构相变。而在高压拉曼散射实验中，发现了新模式的出现、部分模式减弱、消失等电子结构的变化。通过对三种多铅弛豫基钛酸铅铁电体的比较，我们可以知道B位离子很大程度上影响了相变压力和局域结构。