论文摘要
90年代后,全球性的环境污染问题日益严重,同时纳米制备技术的高速发展,以纳米TiO2光催化剂为重点的环境光催化研究成为材料、催化化学以及环境科学等研究的热点之一。纳米TiO2因具有高的光催化活性、良好的化学稳定性、并且廉价无毒绿色环保等诸多优异性能,被广泛应用于有机污染物降解、污水处理、空气净化等领域,光催化技术已成为一种很有前景的绿色环境净化技术。本文将共沉淀法和溶胶凝.胶法结合,制备出负载型纳米复合半导体光催化剂TixSn1-xO2/AC,并成功优化了其制备条件与使用工艺。以30000ppm的高浓度丙烯酸废水为目标降解物,考察了催化剂的光催化活性,结果表明：活性炭为载体,Sn的掺杂量15%、TiO2负载量30%、煅烧温度500℃、体系pH值为2时,催化剂光催化性能最好。在紫外光照射条件下,催化降解率可达93.3%。XRD表明Ti02和Sn02形成置换型固溶体。采用硫酸浸渍法制备固体超强酸型催化剂Fe2O3-TiO2/AC·SO42-,当Fe2O3掺杂量为0.2%,H2SO4浸渍浓度为lmol·L-1,煅烧温度500℃,催化剂用量为4g/300ml废水,溶液pH值为3-4时,光催化降解42000ppm印染废水效果最好。在可见光激发下,降解率可达95.2%。Fe2O3-TiO2/AC·SO42-催化剂光催化效率的提高本质在于它的特殊表面酸性结构,抑制了电子-空穴的重新结合,同时Fe的掺杂提高了可见光催化活性。制备负载型纳米复合Fe2O3-TiO2-xNx/AC可见光光催化剂,并考察组成和制备工艺对催化剂活性的影响,优化了最佳的活性组份配比和最佳制备条件。其最佳条件为：1)紫外光催化剂,采用0.3mol·L-1的NH3·H2O过程掺氮,Fe2O3质量百分含量为0.3%,TiO2负载量为25%,煅烧温度为500℃,煅烧时间为1h；2)可见光催化剂,采用0.3mol·L-1的NH3·H2O过程掺氮,Fe2O3质量百分含量为0.3%,TiO2负载量为25%,煅烧温度为550℃,煅烧时间为1h。负载型纳米复合Fe2O3-TiO2-xNx/AC光催化剂,可有效地利用可见光.XRD表明N进入了TiO2的晶格内取代了晶格氧,Fe2O3是以非晶态形式高度分散在二氧化钛的体相内。在紫外和可见光条件下,以高浓度（30000ppm）印染废水处理为模型,其最佳使用工艺为：催化剂的最佳用量是12g·L-1,溶液的最佳pH为5,经过36h,降解率可高达98%以上。采用普通干燥法、真空冷冻干燥法和超临界干燥法可制备不同粒径的锐钛矿型N掺杂TiO2。经XPS和红外检测分析证明由于N取代了晶格氧,致使禁带宽度下降,催化剂紫外吸收波长向可见光,最长可达570nm。同时由于引入了N原子,增加了催化剂的氧空位,使得催化剂的光催化活性大大增加。采用普通干燥法、真空冷冻干燥法和超临界干燥法制备的催化剂,在紫外光条件下与P-25相比均具有很好的降解效果。
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学位论文数据集摘要ABSTRACT目录Contents第一章 绪论1.1 光催化技术2光催化原理'>1.1.1 TiO2光催化原理1.1.2 半导体光催化剂的制备1.2 影响光催化性能的主要因素1.2.1 催化剂自身特点对光催化性能的影响1.2.2 催化剂外界条件对光催化性能的影响1.3 二氧化钛改性技术1.3.1 复合半导体1.3.2 非金属元素掺杂1.3.3 表面光敏化1.3.4 贵金属沉积2粒子'>1.3.5 量子化TiO2粒子1.3.6 强酸修饰1.4 论文选题的目的与意义1.4.1 目前当前光催化处理废水的的主要问题1.4.2 光催化氧化技术应用xTi1-xO2/AC光催化处理丙烯酸工业废水的研究'>第二章 SnxTi1-xO2/AC光催化处理丙烯酸工业废水的研究2.1 引言2.2 实验部分2.2.1 实验试剂与仪器xTi1-xO2/AC复合光催化剂的制备'>2.2.2 负载型纳米SnxTi1-xO2/AC复合光催化剂的制备2.2.4 负载型纳米复合光催化剂结构性能表征2.2.5 化学需氧量（COD）的测定方法2.2.6 光催化反应评价2.3 结果与讨论2.3.1 载体对光催化活性的影响2负载量对光催化性能的影响'>2.3.2 TiO2负载量对光催化性能的影响2负载量对光催化性能的影响'>2.3.3 SnO2负载量对光催化性能的影响2.3.4 煅烧温度对光催化性能和结构的影响2.3.6 煅烧时间对光催化性能的影响2.3.7 pH值对光催化降解率的影响2O2的加入量对降解率的影响'>2.3.8 H2O2的加入量对降解率的影响2.3.9 催化剂用量对降解率的影响2.3.10 反应时间的优化2.3.11 光源对降解率的影响2.4 小结2O3-TiO2/AC超强酸催化剂降解高浓度印染废水'>第三章 Fe2O3-TiO2/AC超强酸催化剂降解高浓度印染废水3.1 引言3.2 实验部分3.2.1 实验试剂与仪器3.2.2 印染废水的主要成份2O3-TiO2/AC·SO42-催化剂的制备'>3.2.3 负载型Fe2O3-TiO2/AC·SO42-催化剂的制备2O3-TiO2/AC·SO42-催化剂结构性能表征'>3.2.4 负载型Fe2O3-TiO2/AC·SO42-催化剂结构性能表征3.2.5 化学需氧量（COD）的测定方法3.3 结果与讨论3.3.1 Fe含量对光催化性能的影响2SO4浓度对光催化性能的影响'>3.3.3 H2SO4浓度对光催化性能的影响3.3.4 pH值对光催化性能的影响3.3.5 反应时间对光催化性能的影响3.4 小结第四章 铁氮共掺杂光催化剂降解高浓度印染废水的研究4.1 引言4.2 实验部分4.2.1 实验试剂与仪器4.2.2 印染废水的主要成份4.2.3 负载型N掺杂纳米复合光催化剂的制备4.2.4 负载型N掺杂纳米复合光催化剂结构性能表征4.2.5 化学需氧量（COD）的测定方法4.3 结果与讨论4.3.1 载体对光催化性能的影响4.3.2 掺N方法对光催化性能的影响3浓度对光催化性能的影响'>4.3.3 NH3浓度对光催化性能的影响4.3.4 Fe负载量对光催化性能的影响4.3.5 煅烧温度对光催化性能和结构的影响4.3.6 pH值对光催化性能的影响4.3.7 光催化剂回收循环使用性能4.3.8 反应时间对光催化性能的影响4.4 小结第五章 非负载N掺杂光催化剂降解印染废水的研究5.1 引言5.2 实验部分5.2.1 实验试剂与仪器5.2.2 印染废水的主要成份5.2.3 光催化剂的制备5.2.4 光催化反应评价5.2.5 负载型纳米复合光催化剂结构性能表征5.3 结果与讨论5.3.1 XRD的测试结果5.3.2 XPS测试结果5.3.3 红外测试结果5.3.4 紫外漫反射测试结果5.3.5 紫外条件下光催化活性5.4 小结第六章 结论参考文献致谢研究成果及发表的学术论文作者导师简介
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