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水处理滤料的表面性质及其过滤除油性能研究

2020-12-05阅读(158)

水处理滤料的表面性质及其过滤除油性能研究

论文摘要

水处理滤料的表面物理化学性质对深床过滤除油效果具有重要影响,近年来已受到国内外研究者们的普遍关注。为了更深入地理解滤床中乳化油的捕集机理,便于滤料的选择和滤床的设计,本论文主要研究了核桃壳、无烟煤、磁铁矿、锰砂、石英砂和沸石等常见硬质粒状水处理滤料的表面结构、润湿性、自由能成分和Zeta电位等表面性质,同时考察了模拟含油废水的深床过滤性能。（1）采用扫描电子显微镜（SEM）、比表面积分析仪（BET）、X射线能量色散谱仪（EDS）、电子能谱仪（XPS）和红外光谱仪（FTIR）等技术对水处理滤料的表面物理形态和化学组成进行了表征。SEM结果显示,6种滤料样品的外观形状都极不规则且局部有菱角,其中核桃壳和无烟煤表面排列较有规则,呈现各向同性的特征;磁铁矿表面分布有晶粒和晶片,排列不规则,各向异性明显;锰砂、石英砂和沸石表面排列不规则,呈各向异性特征,其中沸石表面孔隙率和比表面积较大。EDS、XPS和FTIR分析结果表明,核桃壳和无烟煤表面主要是由C、H和O元素形成的有机官能团,呈现非极性特征,表面能较低;磁铁矿表面主要为Fe3O4物相,存在剩余键力,表面能较高,极性较强:锰砂表面主要是MnO2和Mn2O3,此外有Si-O键存在,有一定的极性特征;石英砂表面主要是SiO2,极性较强;沸石表面主要为Ca、Si和Al形成的多价态氧桥联接配合物,因此极性较强。（2）根据润湿基本理论和水处理滤料的结构特征,本论文首次提出了亲油亲水比（LHR）的概念,并与Washburn重量方程相结合,得出如下关系并用于水处理滤料表面润湿性的实验研究:实验测得20℃时0.45-0.9mm核桃壳、无烟煤、磁铁矿、锰砂、石英砂和沸石的LHR值依次为76.4、2.41、1.06、0.74、0.65和0.64,表明核桃壳和无烟煤亲油,锰砂、石英砂和沸石亲水,而磁铁矿既亲油又亲水。这与滤料表面物理形态和化学组成的表征结果一致,即:核桃壳和无烟煤表面呈现非极性特征且表面能较低,对表面张力小、非极性的油相（环己烷）润湿性好;磁铁矿表面能较高,对表面张力小的油相和表面张力大的水相均能较好润湿;锰砂、石英砂和沸石表面极性较强,为亲水性表面,故对极性水相的润湿性好于油相。从van Oss-Chaudhury-Good（VCG）理论出发,推导了表征水处理滤料润湿性的LHR参数与滤料表面自由能成分之间的关系,并将20℃时水和环己烷的物理参数代入可得:该式从理论上表明水处理滤料LHR的大小主要取决于其表面自由能酸性成分γs+和碱性成分γs-。同时,本论文基于Washburn方程和VCG理论,以正己烷、1-溴奈、甲酰胺和水为探针液,用多孔介质毛细渗透技术测得核桃壳、无烟煤、锰砂、石英砂和沸石滤料的表面自由能非极性成分γsLW依次为38.8mJ·m-2、38.8mJ·m-2、38.1mJ·m-2、37.7mJ·m-2和38.2mJ·m-2,而极性成分γsAB为0.37mJ·m-2、0.73mJ·m-2、6.79mJ·m-2、8.66mJ·m-2和9.42mJ·m-2,从而验证了水处理滤料润湿性的差异主要归因于其表面自由能极性成分（γs+和γs-）,而后者在本质上主要取决于其表面化学组成,与水处理滤料表征结果基本吻合。（3）以Helmholtz-Smoluchowski方程为依据,用自制装置测得核桃壳、无烟煤、磁铁矿、锰砂、石英砂、沸石滤料在蒸馏水和0.1mol·L-1。KCl流体介质中的Zeta电位分别为-17mV、-17mV、-11mV、-34mV、-64mV、-11mV和-5.1mV、-4.2mV、-1.4mV、-0.11mV、-0.19mV、-0.15mV。在蒸馏水中测得的滤料表面Zeta电位绝对值均大于在0.1mol·L-1KCl溶液中的测定值,说明电解质溶液的浓度较大时,对滤料表面Zeta电位的测定值影响明显。（4）通过实验室模拟的含油废水过滤系统,比较了几种水处理滤料的除油效果和反冲洗效果。在过滤10h的实验周期内,核桃壳、无烟煤、磁铁矿、锰砂、石英砂和沸石的除油效率η分别为96%、80%、72%、64%、60%和78%,反冲洗效率,ηr依次为16%、30%、37%、73%、83%和69%。将实验结果进行拟合,即可得到水处理滤料的亲油亲水比与深床过滤除油效果和反冲洗效果之间的定量关系:（5）运用XDLVO理论,求得过滤过程中核桃壳、无烟煤、锰砂、石英砂和沸石滤料颗粒与油/水所形成的体系间的界面静电作用能增量△G132EL≈0;Lifshitz-van derWaals作用能增量△G132LW依次为-7.52×10-20J、-7.52×10-20J、-7.25×10-20J、-7.09×10-20J和-7.29×10-20J;Lewis酸碱作用增量△G132AB分别为-4.31×10-18J、-3.99×10-18J、-3.39×10-18J、-2.93×10-18J和-2.87×10-18J;总界面能增量△G132TOT分别为-4.38×10-18J、-4.07×10-18J、-3.46×10-18J、-2.99×10-18J和-2.94×10-18J。5种滤料介质和油/水构建的过滤体系中均有△G132TOT<0,说明废水中乳化油珠被滤料颗粒表面捕获均为自发行为,且这种自发趋势与其表面润湿性和过滤除油效率顺序基本吻合。此外,总界面能增量△G132TOT的主要贡献者为Lewis酸碱作用增量△G132AB,即主要归因于滤料的表面自由能极性成分γsAB,从而也证明滤料表面润湿性LHR与其表面自由能极性成分γsAB对过滤除油效果的影响在热力学本质上是一致的。

论文目录

  • 摘要
  • Abstract
  • 1 前言
  • 1.1 问题的提出
  • 1.2 本研究的目的和意义
  • 1.3 本论文的研究内容
  • 1.4 课题来源和创新点
  • 1.4.1 课题来源
  • 1.4.2 创新点
  • 2 文献综述
  • 2.1 含油废水的来源
  • 2.1.1 油气田采出水及回注水
  • 2.1.2 轧钢废液
  • 2.1.3 机械加工
  • 2.1.4 石化行业含油废水
  • 2.1.5 其他行业含油废水
  • 2.2 含油废水的性质及其危害
  • 2.2.1 油在水体中的存在形式
  • 2.2.2 水体中油的组成和变化
  • 2.2.3 含油废水的危害
  • 2.3 含油废水处理方法及研究进展
  • 2.3.1 含油废水的常规处理方法
  • 2.3.2 含油废水处理技术进展
  • 2.3.3 含油废水处理方法比较
  • 2.4 深床过滤技术的应用现状及研究进展
  • 2.4.1 含油废水处理应用现状
  • 2.4.2 深床过滤技术的研究进展
  • 3 过滤理论
  • 3.1 过滤机理
  • 3.1.1 悬浮颗粒的迁移
  • 3.1.2 悬浮颗粒的附着
  • 3.1.3 颗粒的脱落
  • 3.2 过滤模型
  • 3.2.1 唯象理论
  • 3.2.2 轨迹理论
  • 3.2.3 模型的发展
  • 3.3 DLVO理论
  • 3.3.1 传统的DLVO理论
  • 3.3.2 扩展的DLVO理论
  • 3.4 脱落模型
  • 4 水处理滤料表面物理化学结构的表征
  • 4.1 前言
  • 4.2 实验部分
  • 4.2.1 实验材料
  • 4.2.2 实验方法
  • 4.3 结果与讨论
  • 4.3.1 扫描电子显微镜（SEM）
  • 4.3.2 比表面积测定（BET）
  • 4.3.3 X射线能量色散谱（EDS）
  • 4.3.4 电子能谱（XPS）
  • 4.3.5 红外光谱（FTIR）
  • 4.4 小结
  • 5 水处理滤料表面润湿性的实验研究
  • 5.1 前言
  • 5.2 理论部分
  • 5.2.1 润湿现象
  • 5.2.2 接触角和Young方程
  • 5.2.3 毛细管体系的润湿
  • 5.2.4 平固体表面接触角的测定
  • 5.2.5 粉体接触角的测定
  • 5.3 实验部分
  • 5.3.1 实验材料和试剂
  • 5.3.2 实验仪器
  • 5.3.3 实验装置及方法
  • 5.4 结果与讨论
  • 5.4.1 动态压力法原理
  • 5.4.2 方法可行性
  • 5.4.3 润湿结果
  • 5.4.4 粒径的影响及适用范围
  • 5.5 小结
  • 6 水处理滤料表面自由能成分的估算
  • 6.1 前言
  • 6.2 理论部分
  • 6.2.1 Fowkes理论
  • 6.2.2 van Oss-Chaudhurry-Good理论
  • 6.2.3 实验方案的确定
  • 6.3 实验部分
  • 6.3.1 实验材料和试剂
  • 6.3.2 实验装置及方法
  • 6.4 结果与讨论
  • 6.4.1 滤料LHR与其表面能之间的关系
  • 6.4.2 渗透曲线和接触角
  • 6.4.3 滤料的表面自由能成分
  • 6.4.4 讨论
  • 6.4.5 表面自由能与LHR的关系
  • 6.5 小结
  • 7 水处理滤料表面zeta电位的研究
  • 7.1 前言
  • 7.2 理论部分
  • 7.2.1 Stern模型
  • 7.2.2 流动电位
  • 7.3 实验部分
  • 7.3.1 实验材料和试剂
  • 7.3.2 实验仪器
  • 7.3.3 实验装置及方法
  • 7.4 结果与讨论
  • 7.4.1 流动电位曲线
  • 7.4.2 Zeta电位
  • 7.5 小结
  • 8 含油废水深床过滤性能和机理研究
  • 8.1 前言
  • 8.2 实验部分
  • 8.2.1 实验材料和试剂
  • 8.2.2 实验仪器及装置
  • 8.2.3 实验方法及步骤
  • 8.3 结果与讨论
  • 8.3.1 标准曲线
  • 8.3.2 静态吸附性能
  • 8.3.3 动态除油性能
  • 8.3.4 反冲洗效果
  • 8.3.5 机理研究
  • 8.4 小结
  • 9 结论与建议
  • 9.1 结论
  • 9.2 建议
  • 致谢
  • 参考文献
  • 攻读学位期间的研究成果

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