模板法构筑纳米金复合材料及其在检测中的应用

论文摘要

随着现代科学技术的不断进步,科研工作者对材料的研究也越来越深入,从宏观材料到纳米材料,从单一组分的材料到复合材料等。与此同时,材料的制备方法也有了很大的变化。模板法作为一种新的制备方法,因其能制备出具有独特的性质的复合材料而在检测领域研究中显的越来越重要。本文首先采用模板法制备了基于纳米金的复合材料,然后分别研究了纳米金复合材料在沙门氏菌和R6G检测中的应用。本论文围绕课题组的863项目开展了以下三个方面的工作:第一部分工作以多壁碳纳米管为模板制备了金-多壁碳纳米管复合材料,并以这种材料构建化学电阻型免疫传感器,从而实现了沙门氏菌鞭毛蛋白的无标记检测。首先对多壁碳纳米管进行功能化处理,在多壁碳纳米管表面形成一系列活性位点。功能化处理步骤依次为,氧化,巯基化,然后将新鲜制备的粒度为15纳米左右的金纳米颗粒粘附到功能化处理后的多壁碳纳米管的活性位点上,形成金纳米颗粒和多壁碳纳米管的复合物,最后采用这种复合物来制备免疫电极,实现了对肠炎沙门氏菌的无标记检测。通过实验发现这种修饰电极对沙门氏菌有极好的电学响应、具有很高的的灵敏性。这种传感器性能稳定,重复性好,有望成为一种简单、经济、实用、高效的分析检测方法。第二部分是研究了基于Au-碳复合材料电极免疫传感器对沙门氏菌鞭毛蛋白的检测。以硫堇为电活性物质,过氧化氢的PBS溶液为测试底液,在碳电极上用辣根过氧化物酶将肠炎沙门氏菌抗体固定在碳电极上,采用循环伏安法实现了对肠炎沙门氏菌的检测。本实验中着重研究了硫堇的浓度、过氧化氢的浓度、测试底液的pH、孵育时间、以及扫描速率以寻求最佳实验条件。第三部分是研究了DNA模板自组装正电荷纳米金基底的增强SERS效应。将直径为10nm的正电荷金纳米颗粒通过静电作用高密度自组装到带负电荷的长链λ-DNA分子上,形成了高密度的具有纳米间隙的金纳米颗粒网络结构。研究了孤立的金纳米颗粒和所自组装的金纳米颗粒-DNA复合材料作为表面增强拉曼散射（SERS）基底的活性。原本对SERS信号响应较弱的10 nm直径的金纳米颗粒,在自组装到DNA上形成具有纳米间隙的金纳米颗粒网络后,产生了均匀、一致、强烈的SERS增强响应。此方法制备SERS基底产率高、SERS增强效果好,SERS信号稳定性和重复性相对常规孤立的金纳米颗粒SERS基底有很大提高。

论文目录

• 摘要
• ABSTRACT
• 第一章 绪论
• 1.1 肠炎沙门氏菌的危害及检测现状
• 1.1.1 沙门氏菌及其危害
• 1.1.2 沙门氏菌病理症状
• 1.1.3 沙门氏菌的诊断现状
• 1.2 快速检测沙门氏菌的必要性及重要性
• 1.3 免疫分析
• 1.3.1 抗原
• 1.3.2 抗体
• 1.3.3 抗体‐抗原反应
• 1.3.4 免疫分析的类型
• 1.4 电化学免疫传感器概述
• 1.4.1 电化学免疫传感器的原理
• 1.4.2 电化学免疫传感的分类
• 1.4.3 抗原/抗体在电极表面的固定
• 1.4.4 电化学免疫传感器检测方法
• 1.4.5 免疫传感器用于微生物的检测
• 1.5 免疫测试电极的现状
• 1.5.1 丝网印刷玻璃碳电极作为电极的测试现状
• 1.5.2 梳状电极的研究现状
• 1.6 纳米材料在R6G 检测中的应用
• 1.7 本论文的选题以及主要研究内容
• 参考文献
• 第二章 基于Au‐MWCNT 复合材料的化学电阻性免疫传感器免标记检测沙门氏菌鞭毛蛋白
• 2.1 引言
• 2.2 材料与方法
• 2.2.1 主要仪器、试剂及溶液配制
• 2.2.2 肠炎沙门菌鞭毛蛋白及其免疫血清的制备
• 2.2.3 金纳米颗粒的制备
• 2.2.4 MWCNT 的表面处理
• 2.2.5 Au‐MWCNT 杂合材料的制备
• 2.2.6 免疫梳状微电极的制备及电学测试
• 2.3 结果与讨论
• 2.3.1 Au‐MWCNT 杂合材料的表征
• 2.3.2 Au‐MWCNT 杂合材料对抗体的吸附
• 2.3.3 免疫电极对肠炎沙门菌鞭毛蛋白的电学响应
• 2.4 总结
• 参考文献
• 第三章 基于纳米金复合材料的电化学免疫传感器对沙门氏菌的检测
• 3.1 引言
• 3.2 实验部分
• 3.2.1 仪器与试剂
• 3.2.2 相关试剂的配置
• 3.2.3 免疫电极的预处理
• 3.2.4 免疫电极的制备
• 3.2.5 免疫反应
• 3.2.6 测试方法
• 3.3 结果与讨论
• 3.3.1 免疫电极扫描速率与电流的关系
• 3.3.2 免疫测试条件的优化
• 3.4 本章小结
• 参考文献
• 第四章 DNA 模板自组装正电荷纳米金基底的增强SERS 效应
• 4.1 引言
• 4.2 实验部分
• 4.2.1 实验所使用的试剂
• 4.2.2 正电荷纳米金的合成
• 4.2.3 以DNA 为模板的正电荷纳米金网络的自组装
• 4.2.4 紫外吸收光谱、形貌表征及SERS 测试
• 4.3 结果与讨论
• 4.3.1 在DNA 上自组装对纳米金紫外吸收光谱的影响
• 4.3.2 合成的正电荷纳米金的形貌表征
• 4.3.3 DNA-Au 复合材料用于R6G 的SERS 检测
• 4.4 本章小结
• 总结与展望
• 致谢
• 在读期间发表的学术论文与取得的其他研究成果
• 在读期间申请的专利