多壁碳纳米管和纳米金修饰金电极葡萄糖传感器的研究

论文摘要

糖尿病是我国第三大高发疾病,我国目前的糖尿病病人已经接近5000万,并以每年100万的速度递增,如何控制和治疗糖尿病是一项十分重要的任务。是否患有糖尿病,主要是根据病人血液中葡萄糖的浓度水平来判断的,因此如何快速、准确地测试葡萄糖浓度是需要解决的关键问题。近年来随着边缘和交叉学科飞速发展,人们把电化学技术和酶技术结合起来,建立了电化学葡萄糖生物传感器,它同时具有酶催化反应的高选择性和电化学分析的高灵敏性,备受医疗卫生领域人士的青睐。电化学生物传感器的关键技术之一就是如何将生物分子稳定、高活性的固定到电极表面。纳米材料因其具有的比表面积大、高的表面活性、强吸附力高、催化效率高等优异特性,可增加生物分子的吸附量和稳定性的同时提高生物分子的催化活性,提高传感器的响应灵敏度。本文首先综述了葡萄糖传感器的发展历程及原理,对固定化技术及常用的纳米材料进行了介绍,并对电化学葡萄糖传感器的研究现状进行了阐述,最后对电化学葡萄糖传感器的发展方向进行了展望。再以金电极为基体,以铁氰化钾为氧化还原探针,采用循环伏安法及线性扫描伏安法比较了CHIT/AuNPs及Cystamine/MWCNTs/AuNPs两种不同修饰电极的效果。实验的结果表明两种修饰电极的方法都能达到较好的效果,都有较好的灵敏度和电化学行为,扫描速度和响应峰电流之间成良好的线性关系。但考虑到戊二醛交联对GOD活性影响较大,故采用MWCNTs/AuNPs法修饰电极。以Cystamine/MWCNTs/AuNPs/GOD为工作电极,以葡萄糖的PBS溶液为测试底液,探讨了响应电流和葡萄糖浓度的关系,还对实验条件进行了优化,包括底液的pH、最佳温度、酶的添加量,电极与底液的最佳接触时间、其它组分的干扰实验并对传感器的通透性进行了考察以及临床应用检验。结果显示,本修饰电极最佳工作条件是pH为7.4,T为25℃,GOD的添加量为16U、并且修饰电极的通透性良好、响应时间短（<2s）、对葡萄糖浓度为0.01-10mmol/L有良好的线性关系,相关系数为r=0.9989,具有非常好的抗干扰能力,并对临床血清进行了检验,取得较好的效果。最后对实验的研究结果进行了简要的总结,对Cystamine/MWCNTs/AuNPs/GOD膜修饰电极传感器的创新之处及缺陷和不足进行了简要的介绍,最后对葡萄糖传感器的发展方向以及未来发展前景进行了全面的介绍,并指出未来传感器的发展趋势。

论文目录

• 摘要
• ABSTRACT
• 英文缩略词表
• 第一章 绪论
• 1.1 生物传感器的工作原理及分类
• 1.2 电化学酶生物传感器的类型
• 1.3 葡萄糖生物传感器的发展及趋势
• 1.4 GOD固定化的研究进展
• 1.4.1 自组装（Self assembled monolyer,简称SAM）技术
• 1.4.2 电沉积固定法
• 1.4.3 交联法
• 1.4.4 包埋法
• 1.5 GOD固定载体的研究进展
• 1.5.1 纳米金属在葡萄糖传感器中的应用
• 1.5.2 纳米氧化物在葡萄糖传感器中的应用
• 1.5.3 碳纳米管在葡萄糖传感器中的应用
• 1.6 选题依据及本论文研究的内容
• 1.6.1 选题背景、研究内容及意义
• 第二章 基体金电极修饰方法的研究
• 2.1 前言
• 2.2 实验部分
• 2.2.1 试剂及仪器
• 2.2.2 电极的预处理
• 2.2.3 MWCNTs的活化
• 4-CHIT溶液的配制'>2.2.4 HAuCl₄-CHIT溶液的配制
• 2.2.5 实验方法
• 2.2.6 技术路线
• 2.3 结果与讨论
• 2.3.1 CHIT/AuNPs膜修饰金电极的电化学特性
• 2.3.2 MWCNTs/AuNPs膜修饰金电极的电化学特性
• 2.4 结语
• 第三章 葡萄糖传感器的研制及临床应用
• 3.1 前言
• 3.2 实验部分
• 3.2.1 仪器及试剂
• 3.2.2 葡萄糖传感器的制备
• 3.3 结果与讨论
• 3.3.1 实验条件的优化
• 3.3.2 传感器修饰膜通透性的考察
• 3.3.3 传感器对不同浓度葡萄糖的响应
• 3.3.4 干扰实验
• 3.3.5 传感器的稳定性
• 3.3.6 传感器的重复性
• 3.3.7 传感器的临床应用
• 3.4 结论
• 结论与展望
• 结论
• 技术创新及不足
• 展望
• 参考文献
• 攻读硕士学位期间取得的研究成果
• 致谢
• 答辩委员会对论文的评定意见