泥沙颗粒吸附磷的规律及微观形貌变化的研究

论文摘要

社会经济的快速发展,同时带来突出的水环境污染问题。天然水体中存在泥沙运动,特别是我国大江大河的泥沙输沙量较大,泥沙在污染物的迁移和转化过程中担任着非常重要的角色。泥沙对氮、磷等污染物的吸附改变了水体中污染物的浓度,又使泥沙自身形貌和输移特性发生变化,研究泥沙与污染物之间的相互作用是解决这些问题的科学基础。本文从微观角度出发,对泥沙吸附磷的规律及其形貌变化进行了探讨,采用的研究手段和主要结论包括以下几个方面。通过先进的扫描电镜对泥沙颗粒的微观形貌观测发现:天然状态下的泥沙颗粒表面形貌十分复杂,常附着大量污染物质,与清洗干净的泥沙差异较大。为比较干净泥沙与被污染泥沙的差别,研究以KH2PO4溶液为吸附剂,完成了在不同吸附剂浓度和泥沙浓度条件下的室内静态吸附实验,并采用气体吸附法观测吸附后泥沙颗粒表面的孔隙特征,发现颗粒表面1-10nm的孔隙在受污染前后体积变化最明显。随着污染程度的加重,泥沙比表面积减小,孔体积减小,平均孔径增大,在污染过程中孔径较小的孔隙逐渐被填充。进一步又采用能量弥散X射线能谱仪（EDS）对吸附后泥沙的表面元素进行分析,统计结果显示,泥沙颗粒表面的磷元素分布与颗粒表面的微结构有较好的相关关系。分析泥沙颗粒吸附磷的规律可见:吸附包括了物理吸附和化学吸附两个方面,其中物理吸附速度很快,是个可逆过程;而化学吸附比较缓慢,属于不可逆过程。在水流剪切力的不断作用下,能够稳定吸附在颗粒表面的磷酸根离子大多应是与颗粒表面通过化学作用结合的离子,因此吸附平衡时污染物应大多集中在水流剪切力较小的孔隙之中,导致这部分孔隙被大量填充。在电镜实验观测的基础上,论文用数学方法描述了清洗泥沙颗粒的形状和表面结构,并用概率统计的方法构建了数学泥沙的研究平台。该平台可以表征泥沙颗粒的三维形貌,同时也能反映出泥沙颗粒表面上每个微区的磷吸附规律。用该平台结合吸附动力学方程可以用来完善已有的水沙和水质数学模型,完善后的模型已经应用到北运河流域和岩滩水库的污染物迁移及泥沙输移计算之中,并取得了满意的计算效果,表明该模型具有较好地应用前景。

论文目录

• 摘要
• Abstract
• 第1章 绪论
• 1.1 研究背景及意义
• 1.2 颗粒物的形貌及表面性质
• 1.2.1 颗粒物表面形貌
• 1.2.2 颗粒物表面物理化学性质
• 1.3 泥沙吸附污染物的相关研究
• 1.3.1 吸附模式及影响因子
• 1.3.2 磷的赋存形态和时空分布
• 1.3.3 污染物迁移转化模型
• 1.4 本文研究的技术路线
• 第2章 天然沙和清洗沙颗粒的形貌特征
• 2.1 实验样品和实验设备
• 2.1.1 样品采集及保存
• 2.1.2 天然沙样品清洗
• 2.1.3 实验设备及样品制备
• 2.2 天然沙和清洗沙的微观形貌
• 2.2.1 天然沙微观形貌
• 2.2.2 天然沙形貌呈现地域特性的原因
• 2.2.3 清洗沙微观形貌
• 2.3 泥沙表面孔隙
• 2.4 本章小结
• 第3章 清洗沙颗粒的微形貌描述
• 3.1 颗粒图像处理
• 3.1.1 图像分类及数字化
• 3.1.2 图像处理基础
• 3.2 颗粒的表面导数
• 3.2.1 一阶导数分布
• 3.2.2 二阶导数分布
• 3.3 颗粒表面微形貌的描述方法
• 3.3.1 微形貌的表达
• 3.3.2 颗粒表面微结构分布
• 3.4 本章小结
• 第4章 清洗沙对磷的平衡吸附实验
• 4.1 实验样品准备
• 4.1.1 实验用沙和用水
• 4.1.2 磷标准溶液的配置及水样消解方法
• 4.2 实验设计
• 4.2.1 静态等温平衡吸附实验方法
• 4.2.2 等温吸附实验条件
• 4.3 等温平衡吸附实验结果与分析
• 4.3.1 等温吸附实验数据与拟合
• 4.3.2 水相磷浓度和实验水对吸附量的影响
• 4.4 本章小结
• 第5章 泥沙吸附磷以后的表面物理特性变化
• 5.1 经过磷吸附的泥沙颗粒表面形貌
• 5.2 气体吸附法测量泥沙颗粒表面物理性质
• 5.2.1 实验设备及操作方法
• 5.2.2 泥沙样品吸附等温线
• 5.3 颗粒表面的物理特性
• 5.3.1 表面孔分布
• 5.3.2 比表面积、孔体积和平均孔径
• 5.3.3 表面分形维数
• 5.4 本章小结
• 第6章 泥沙吸附磷以后表面元素分布特征
• 6.1 EDS 法测量泥沙颗粒表面元素分布
• 6.2 颗粒表面元素分析
• 6.2.1 颗粒表面区域点分析
• 6.2.2 颗粒表面元素线分布
• 6.3 磷元素分布与颗粒表面形貌相关分析
• 6.3.1 颗粒表面磷元素分布
• 6.3.2 磷元素分布与形貌统计分析
• 6.4 本章小结
• 第7章 泥沙与磷污染物作用机理探讨
• 7.1 吸附与絮凝
• 7.1.1 吸附和絮凝作用的区别
• 7.1.2 对粒径大小的影响
• 7.2 泥沙颗粒对磷的吸附过程分析
• 7.3 泥沙颗粒对磷的吸附模式分析
• 7.3.1 动力学吸附模式
• 7.3.2 动力吸附与颗粒表面形貌
• 7.4 本章小结
• 第8章 构建描述颗粒形貌的数学泥沙研究平台
• 8.1 颗粒形状描述
• 8.1.1 颗粒形状描述方法
• 8.1.2 颗粒形状统计规律
• 8.1.3 傅立叶系数统计规律
• 8.2 数学泥沙重构方法
• 8.3 数学泥沙平台的建立及应用
• 8.3.1 数学泥沙颗粒表面微结构特征
• 8.3.2 数学泥沙表面磷元素分布
• 8.4 本章小结
• 第9章 一维水沙水质数学模型的改进与应用探讨
• 9.1 一维水沙和水质模型
• 9.1.1 水沙数学模型
• 9.1.2 水质数学模型
• 9.2 一维数学模型的改进
• 9.2.1 水质数学模型的改进
• 9.2.2 水沙数学模型的改进
• 9.3 模型验证与应用
• 9.3.1 北运河污染物迁移
• 9.3.2 岩滩水库泥沙输移
• 9.4 本章小结
• 第10章 结论与展望
• 10.1 主要结论
• 10.2 主要创新点
• 10.3 研究展望
• 参考文献
• 致谢
• 个人简历、在学期间发表的学术论文与研究成果