本文主要研究内容
作者张海潮（2019）在《钨、钒氧簇合成及构建C-X键性质研究》一文中研究指出：多金属氧簇（POMs）具有结构稳定、可调控性强、低毒、环境友好等优点,在环境保护、可持续发展方面有十分重要的科学意义和应用价值,符合绿色化学的发展要求。目前在C-H键活化、C-C及C-N键构建、CO2催化转化等反应中,催化剂大多存在价格昂贵、合成步骤繁琐,反应周期较长,产率低、选择性不高等缺点。因此,与传统催化剂相比,POMs具有巨大的优势与应用潜能。基于此,利用过渡金属通过有机配体调控,构建结构明确、新颖、催化性能优异的多金属氧簇成为了本文的研究工作重点。具体如下:1、利用含氮配体与过渡金属AgCu无机盐反应,合成了四个Ag、Cu修饰的化合物,[Ag3L21（DMSO）2][PW12O40]·4DMSO化合物（1）、[（Ag2L21）2][SiW12O40]·10DMSO·2H2O化合物（2）、[（CuCl2）2L1（DMSO）2]·2DMSO化合物（3）、[(CuC14H8N3)2][PW12O40]·4H2O化合物（4）。并对化合物1-4运用X-射线单晶衍射（SCXRD）、X-射线粉末衍射（PXRD）、红外光谱（FT-IR）、热重（TGA）等技术对进行结构分析。然后探究了化合物1-4在苯乙炔、六氢吡啶、甲醛溶液为模型的Mannich反应,并进行底物扩展。其中[Ag3L21（D MSO）2][PW12O40]·4DMSO在常温下就能表现出很高的催化活性及选择性（转化率85-99%,选择性99%）。同时整个反应体系属于非均相,这使得化合物1回收容易,三次循环后结构稳定、活性未明显降低。2、利用廉价的五氧化二钒,与Fe、Co、Mn、Zn四种过渡金属无机盐,合成了5个结构新颖的多钒氧簇（POVs）,[Zn（H2O）5]2[V10O28][（CH3）4N]2·5H2O化合物（5）、[Mn（H2O）5]2[V10O28][（CH3）4N]2·4H2O化合物（6）、[Co（H2O）5]2[V10O28][（CH3）4N]2·6H2O化合物（7）、[Ni（H2O）5]2[V10O28][（CH3）4N]2·6H2O化合物（8）、[Mn（H2O）6]2[V10O28][（CH3）4N]2·2H2O化合物（9）。通过SCXRD、PXRD、FT-IR、TGA表征结构,并探究了其常温、常压下氧化苯乙烯以及CO2催化转化为环状碳酸酯的非均相催化性能。值得注意的是,具有开放的Zn位点使化合物5在环加成方面表现出非凡的效率（转化率:75-99.0%,选择性大于99.0%）。三次循环后Zn-POVs表现出结构稳定、活性未明显降低。3、利用不同取代基的咪唑为配体,与醋酸钯和多钒氧簇合成了5个Pd-Im-POVs化合物,[Pd（N-eIm）4]2[PMo11VO40]·DMSO化合物（10）、[Pd（N-eIm）4]2[HPMo10V2O40]·2DMSO化合物（11）、[Pd（N-pIm）4]2[HPMo10V2O40]化合物（12）、[Pd（N-mIm）4]2[H2PMo9V3O40]·4DMSO化合物（13）、[Pd（N-ipIm）4]2[H2PMo9V3O40]·2DMSO化合物（14）。通过SCX RD、PXRD、FT-IR、TGA表征结构。同时研究了以4,7-二溴-2,1,3-苯并噻二唑和苯硼酸为模板的Suzuki–Miyaura反应,并进行了底物扩展。其中[Pd（N-mIm）4]2[H2PMo9V3O40]·4DMSO化合物13在Suzuki偶联反应中表现出对氧的良好耐受性,其反应条件温和且催化效率高（4,7-二溴-2,1,3-苯并噻二唑转化率高达99.0%,选择性高达99.0%）。初步研究了产物4,4’-（苯并[c][1,2,5]噻二唑-4,7-二基）双（N,N-二苯基苯胺）的荧光性质。
Abstract
duo jin shu yang cu （POMs）ju you jie gou wen ding 、ke diao kong xing jiang 、di du 、huan jing you hao deng you dian ,zai huan jing bao hu 、ke chi xu fa zhan fang mian you shi fen chong yao de ke xue yi yi he ying yong jia zhi ,fu ge lu se hua xue de fa zhan yao qiu 。mu qian zai C-Hjian huo hua 、C-Cji C-Njian gou jian 、CO2cui hua zhuai hua deng fan ying zhong ,cui hua ji da duo cun zai jia ge ang gui 、ge cheng bu zhou fan suo ,fan ying zhou ji jiao chang ,chan lv di 、shua ze xing bu gao deng que dian 。yin ci ,yu chuan tong cui hua ji xiang bi ,POMsju you ju da de you shi yu ying yong qian neng 。ji yu ci ,li yong guo du jin shu tong guo you ji pei ti diao kong ,gou jian jie gou ming que 、xin ying 、cui hua xing neng you yi de duo jin shu yang cu cheng wei le ben wen de yan jiu gong zuo chong dian 。ju ti ru xia :1、li yong han dan pei ti yu guo du jin shu AgCumo ji yan fan ying ,ge cheng le si ge Ag、Cuxiu shi de hua ge wu ,[Ag3L21（DMSO）2][PW12O40]·4DMSOhua ge wu （1）、[（Ag2L21）2][SiW12O40]·10DMSO·2H2Ohua ge wu （2）、[（CuCl2）2L1（DMSO）2]·2DMSOhua ge wu （3）、[(CuC14H8N3)2][PW12O40]·4H2Ohua ge wu （4）。bing dui hua ge wu 1-4yun yong X-she xian chan jing yan she （SCXRD）、X-she xian fen mo yan she （PXRD）、gong wai guang pu （FT-IR）、re chong （TGA）deng ji shu dui jin hang jie gou fen xi 。ran hou tan jiu le hua ge wu 1-4zai ben yi gui 、liu qing bi ding 、jia quan rong ye wei mo xing de Mannichfan ying ,bing jin hang de wu kuo zhan 。ji zhong [Ag3L21（D MSO）2][PW12O40]·4DMSOzai chang wen xia jiu neng biao xian chu hen gao de cui hua huo xing ji shua ze xing （zhuai hua lv 85-99%,shua ze xing 99%）。tong shi zheng ge fan ying ti ji shu yu fei jun xiang ,zhe shi de hua ge wu 1hui shou rong yi ,san ci xun huan hou jie gou wen ding 、huo xing wei ming xian jiang di 。2、li yong lian jia de wu yang hua er fan ,yu Fe、Co、Mn、Znsi chong guo du jin shu mo ji yan ,ge cheng le 5ge jie gou xin ying de duo fan yang cu （POVs）,[Zn（H2O）5]2[V10O28][（CH3）4N]2·5H2Ohua ge wu （5）、[Mn（H2O）5]2[V10O28][（CH3）4N]2·4H2Ohua ge wu （6）、[Co（H2O）5]2[V10O28][（CH3）4N]2·6H2Ohua ge wu （7）、[Ni（H2O）5]2[V10O28][（CH3）4N]2·6H2Ohua ge wu （8）、[Mn（H2O）6]2[V10O28][（CH3）4N]2·2H2Ohua ge wu （9）。tong guo SCXRD、PXRD、FT-IR、TGAbiao zheng jie gou ,bing tan jiu le ji chang wen 、chang ya xia yang hua ben yi xi yi ji CO2cui hua zhuai hua wei huan zhuang tan suan zhi de fei jun xiang cui hua xing neng 。zhi de zhu yi de shi ,ju you kai fang de Znwei dian shi hua ge wu 5zai huan jia cheng fang mian biao xian chu fei fan de xiao lv （zhuai hua lv :75-99.0%,shua ze xing da yu 99.0%）。san ci xun huan hou Zn-POVsbiao xian chu jie gou wen ding 、huo xing wei ming xian jiang di 。3、li yong bu tong qu dai ji de mi zuo wei pei ti ,yu cu suan ba he duo fan yang cu ge cheng le 5ge Pd-Im-POVshua ge wu ,[Pd（N-eIm）4]2[PMo11VO40]·DMSOhua ge wu （10）、[Pd（N-eIm）4]2[HPMo10V2O40]·2DMSOhua ge wu （11）、[Pd（N-pIm）4]2[HPMo10V2O40]hua ge wu （12）、[Pd（N-mIm）4]2[H2PMo9V3O40]·4DMSOhua ge wu （13）、[Pd（N-ipIm）4]2[H2PMo9V3O40]·2DMSOhua ge wu （14）。tong guo SCX RD、PXRD、FT-IR、TGAbiao zheng jie gou 。tong shi yan jiu le yi 4,7-er xiu -2,1,3-ben bing sai er zuo he ben peng suan wei mo ban de Suzuki–Miyaurafan ying ,bing jin hang le de wu kuo zhan 。ji zhong [Pd（N-mIm）4]2[H2PMo9V3O40]·4DMSOhua ge wu 13zai Suzukiou lian fan ying zhong biao xian chu dui yang de liang hao nai shou xing ,ji fan ying tiao jian wen he ju cui hua xiao lv gao （4,7-er xiu -2,1,3-ben bing sai er zuo zhuai hua lv gao da 99.0%,shua ze xing gao da 99.0%）。chu bu yan jiu le chan wu 4,4’-（ben bing [c][1,2,5]sai er zuo -4,7-er ji ）shuang （N,N-er ben ji ben an ）de ying guang xing zhi 。
论文参考文献
论文详细介绍
论文作者分别是来自聊城大学的张海潮，发表于刊物聊城大学2019-09-30论文，是一篇关于多钒氧簇论文,催化论文,非均相论文,环状碳酸酯论文,聊城大学2019-09-30论文的文章。本文可供学术参考使用，各位学者可以免费参考阅读下载，文章观点不代表本站观点，资料来自聊城大学2019-09-30论文网站，若本站收录的文献无意侵犯了您的著作版权，请联系我们删除。
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