光电催化氧化处理水中的邻苯二甲酸二甲酯

光电催化氧化处理水中的邻苯二甲酸二甲酯

论文摘要

环境激素类有机污染物是一类影响及破坏生物体内分泌系统、神经系统和生殖系统的化学物质,其具有毒性大、结构稳定、较难降解等特点。因此寻求高效廉价的处理工艺已成为目前环境工程领域研究的热点。基于此,本研究开发了新颖的TiO2/Ni光电催化氧化(PECO)工艺体系来处理水中的有机环境激素类物质-邻苯二甲酸二甲酯(DMP)。本文采用微波辅助法制备了TiO2/Ni光电极,并优化得到最佳制备工艺为:微波反应体系温度90℃,微波辐照时间30min,n(H+)/n(Ti)=1:1,浸渍-提拉速率1.0mm/s,提膜15层,采用40℃恒温干燥箱作为层间干燥方式。采用X射线衍射(XRD)、扫描电镜(SEM)、傅里叶红外光谱仪(FT-IR)等结构分析方法对制备的光电极进行了表征,结果表明,微波辅助法制得的TiO2溶胶具有完整的锐钛矿晶型,且在泡沫镍基体表面形成了连续、均匀的纳米膜。以自制的镍基二氧化钛(TiO2/Ni)为光阳极,纤维状石墨毡材料(GF)为光阴极,饱和甘汞电极(SCE)为参比电极组建了TiO2/Ni PECO工艺体系,以降解DMP为模型反应,通过实验获得此工艺体系的最佳运行参数:当紫外光强为42.6μW/cm2 ,DMP初始浓度为15mg/L时,外加偏转电压1.5V,曝氧速率40mL/min,光电极有效面积为4cm2 ,溶液pH值为6.0。在此条件下,DMP的去除率可达80%以上。进一步研究实验结果表明,TiO2/Ni PECO体系对DMP有较高的矿化降解性能,矿化率达45.5%。且该体系光电之间存在协同效应。本文还研究探讨了TiO2/Ni PECO工艺降解反应动力学和HO·的生成规律,通过研究各反应条件对降解动力学的影响,确定了反应级数和反应动力学常数。得到总反应速率常数公式为并确定了当DMP初始浓度一定时,影响TiO2/Ni PECO氧化速率各因素的强弱排序为:催化剂面积A>紫外光强I>曝氧速率O2>外加偏转电压V。HO·的生成规律实验证明了TiO2/Ni PECO工艺较常见的TiO2光催化工艺具有更强的氧化能力,本文研究结果为难降解的环境激素类物质提供了一种行之有效的处理方法。

论文目录

  • 摘要
  • Abstract
  • 第1章 绪论
  • 1.1 课题来源及研究背景
  • 1.1.1 课题来源
  • 1.1.2 课题研究背景
  • 1.2 环境激素类有机物的污染现状
  • 1.2.1 环境激素的定义及危害
  • 1.2.2 环境激素的干扰机制及分类
  • 1.3 降解环境激素类有机污染物的工艺及发展现状
  • 1.3.1 电化学技术
  • 1.3.2 高级氧化技术
  • 2光催化氧化降解环境激素类有机物'>1.4 TiO2光催化氧化降解环境激素类有机物
  • 2光催化机理及催化反应类型'>1.4.1 TiO2光催化机理及催化反应类型
  • 2光催化剂的制备'>1.4.2 TiO2光催化剂的制备
  • 2光催化活性影响因素'>1.4.3 TiO2光催化活性影响因素
  • 2光催化剂氧化性能的方法'>1.4.4 提高TiO2光催化剂氧化性能的方法
  • 1.5 本论文的研究目的及研究内容
  • 第2章 实验材料和方法
  • 2.1 实验试剂
  • 2.2 实验仪器和设备
  • 2/Ni光电极的制备及结构表征方法'>2.3 TiO2/Ni光电极的制备及结构表征方法
  • 2/Ni光电极的制备工艺'>2.3.1 TiO2/Ni光电极的制备工艺
  • 2/Ni光电极的结构表征'>2.3.2 TiO2/Ni光电极的结构表征
  • 2/Ni PECO工艺实验装置和实验方法'>2.4 TiO2/Ni PECO工艺实验装置和实验方法
  • 2.5 分析检测方法
  • 2.5.1 DMP浓度的检测方法
  • 2.5.2 HO·的检测方法
  • 2.5.3 TOC的检测方法
  • 2/Ni光电极的制备及其性能研究'>第3章 TiO2/Ni光电极的制备及其性能研究
  • 2/Ni光电极的制备工艺'>3.1 TiO2/Ni光电极的制备工艺
  • 2/Ni光电催化性能的影响'>3.1.1 微波反应体系温度对TiO2/Ni光电催化性能的影响
  • 2/Ni光电催化性能的影响'>3.1.2 微波辐照时间对TiO2/Ni光电催化性能的影响
  • 2/Ni光电催化性能的影响'>3.1.3 n(H+)/n(Ti)比值对TiO2/Ni光电催化性能的影响
  • 2/Ni光电催化性能的影响'>3.1.4 浸渍-提拉速率对TiO2/Ni光电催化性能的影响
  • 2/Ni光电催化性能的影响'>3.1.5 浸渍-提拉层数对TiO2/Ni光电催化性能的影响
  • 2/Ni光电催化性能的影响'>3.1.6 不同层间干燥方式对TiO2/Ni光电催化性能的影响
  • 2/Ni光电极的结构表征'>3.2 TiO2/Ni光电极的结构表征
  • 3.2.1 XRD测试结果及分析
  • 3.2.2 SEM测试结果及分析
  • 3.2.3 FT-IR测试结果及分析
  • 3.3 本章小结
  • 2/Ni PECO工艺降解水中DMP'>第4章 TiO2/Ni PECO工艺降解水中DMP
  • 2/Ni PECO工艺运行参数优化'>4.1 TiO2/Ni PECO工艺运行参数优化
  • 4.1.1 DMP初始浓度对其降解的影响
  • 4.1.2 外加偏转电压对DMP降解的影响
  • 4.1.3 曝氧速率对DMP降解的影响
  • 4.1.4 溶液pH对DMP降解的影响
  • 4.1.5 催化剂面积对DMP降解的影响
  • 4.1.6 辐射光源强度对DMP降解的影响
  • 2/Ni PECO工艺中pH的变化'>4.2 TiO2/Ni PECO工艺中pH的变化
  • 2/Ni PECO工艺对DMP的降解与矿化性能'>4.3 TiO2/Ni PECO工艺对DMP的降解与矿化性能
  • 2/Ni PECO工艺光电协同效应研究'>4.4 TiO2/Ni PECO工艺光电协同效应研究
  • 2/Ni 光电极的使用寿命研究'>4.5 TiO2/Ni 光电极的使用寿命研究
  • 4.6 本章小结
  • 2/Ni PECO工艺降解动力学及HO?生成规律研究'>第5章 TiO2/Ni PECO工艺降解动力学及HO?生成规律研究
  • 5.1 反应动力学模型的建立
  • 2/Ni PECO工艺反应动力学方程的建立'>5.2 TiO2/Ni PECO工艺反应动力学方程的建立
  • 5.2.1 DMP初始浓度对降解动力学的影响
  • 5.2.2 外加偏转电压对降解动力学的影响
  • 5.2.3 催化剂面积对降解动力学的影响
  • 5.2.4 曝氧速率对降解动力学的影响
  • 5.2.5 辐射光源强度对降解动力学的影响
  • 2/Ni PECO工艺中HO?生成规律研究'>5.3 TiO2/Ni PECO工艺中HO?生成规律研究
  • 5.3.1 HO·检测方法的选定
  • 2/Ni PECO工艺中HO?的生成规律'>5.3.2 TiO2/Ni PECO工艺中HO?的生成规律
  • 5.4 本章小结
  • 结论
  • 参考文献
  • 攻读学位期间发表的学术论文
  • 致谢
  • 相关论文文献

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