掺杂碳团簇CnBi-（n=1-11）和CnF3-（n=1-9）的理论研究

论文摘要

本文对掺杂Bi,F的碳团簇负离子CnBi-（n=1-11）和CnF3（n=1-9）进行了理论研究。通过使用分子图形学、分子力学和量子化学相结合的理论计算方法,在密度泛函B3LYP/6-311G*的水平上对CnF3（n=1-9）各种可能的团簇模型进行了几何结构优化,找出其中稳定的同分异构体。同时在B3LYP/6-311+G*的水平上对优化后的结构进行了单点能量计算,以确定其最稳定的构型。对CnBi-（n=1-11）,采用密度泛函B3LYP方法,Bi原子采用Lanl2dz基组,C原子采用6-31G*基组进行几何优化,找出其中稳定的同分异构体构型。然后加大C原子的基组,即采用6-311+G*对优化后的结构进行单点能量计算。基于最稳定结构的NBO计算和成键性质的分析,总结了最稳定构型的结构规律。基于电子亲合能、相邻原子团簇之间的能量差⊿En、增量结合能⊿EI计算的奇偶变化规律,很好的解释了其飞行时间质谱图的奇偶谱峰强度的变化。以上这些研究结果可概括为以下几个方面:1、CnBi-（n=1-11）负离子团簇通过计算确定了CnBi-（n=1-11）负离子团簇的最稳定构型,综合讨论其基态构型的特点。CnBi-团簇的最稳定的构型是直线型。n为偶数的CnBi-团簇要比n为奇数的CnBi-团簇稳定。CnBi-团簇的奇偶交替的效应可从其能量差、增量结合能和某些键长变化等几方面给予解释。2、CnF3-（n=1-9）负离子团簇通过计算确定了CnF3-（n=1-9）负离子团簇最稳定的构型,分析了这些最稳定结构存在的合理性。相邻团簇之间的能量差和增量结合能的计算结果都说明奇数n的CnF3-负离子团簇要比偶数n的负离子团簇稳定。理论计算的结果与实验检测的CnF3-（n=1-9）相对强度呈现的奇偶变化规律相一致。本文的计算结果将为进一步理论研究提供依据,可望为新型团簇材料的合成提供线索。

论文目录

• 中文摘要
• 英文摘要
• 第一章 绪论
• §1.1 团簇科学的发展和研究内容
• §1.2 团簇研究的意义
• §1.3 碳团簇及掺杂碳团簇的研究进展
• §1.4 本文的主要研究内容
• 参考文献
• nBi（n=1-11）团簇的理论研究'>第二章 C_nBi（n=1-11）团簇的理论研究
• §2.1 前言
• §2.2 计算方法
• §2.3 结构模型与计算结果
• nBi（n=1-11）负离子团簇的基态结构与计算结果'>§2.4 C_nBi（n=1-11）负离子团簇的基态结构与计算结果
• §2.5 成健性质
• §2.6 相邻团簇能量差、增量结合能以及绝热电子亲和能
• §2.7 小结
• 参考文献
• nF₃（n=1-9）团簇的理论研究'>第三章 C_nF₃（n=1-9）团簇的理论研究
• §3.1 前言
• §3.2 计算方法
• §3.3 结构模型与计算结果
• nF₃（n=1-9）负离子团簇的基态结构与计算结果'>§3.4 C_nF₃（n=1-9）负离子团簇的基态结构与计算结果
• §3.5 成健性质
• §3.6 相邻团簇能量差、增量结合能以及绝热电子亲和能
• §3.7 小结
• 参考文献
• 在学期间发表论文情况
• 致谢