论文摘要
本论文利用真空紫外光电离质谱详细研究了苯／氧气和丁醇／氧气火焰。其中，主要讨论了苯火焰及丁醇火焰中的大多数燃烧中间体的鉴定，并给出了苯／氧气火焰的化学结构和动力学模型。 在第一章中，我们简要综述和评价了燃烧研究中的一些实验及理论方法，并介绍了和本论文有关的一些基本概念。与其它的燃烧诊断方法相比较，分子束质谱结合可调的真空紫外光电离技术有更多的优点，这包括：高的信噪比、软电离以及在很宽的范围内连续可调的光子能量。这些优点将有利于复杂燃烧体系中各物种的鉴定和浓度测量。 在第二章中，对于燃烧实验站、实验程序及理论计算方法进行了详细的描述，尤其着重介绍了分子束和反射式飞行时间质谱计的结构及原理。 第三章讨论了苯／氧火焰中大多数燃烧中间体的鉴定。对于确定质量数的燃烧中间体的鉴定有如下几种不同的方法：（1）比较测量的电离能与已知的或计算的电离能；（2）比较测量的光电离效率曲线与已知的纯物质的光电离效率曲线；（3）比较测量的光电离效率曲线与基于弗兰克—康顿因子拟合的光电离效率曲线。下面列出了一些重要的结果： （1）准确的鉴定了火焰中的许多不饱和的烃类自由基如C3H3、C4H3、C4H5、C5H3和C5H5等。对于C4H3，火焰中存在共振稳定的CH2CCCH（i-C4H3）；对于C4H5，火焰中同时存在CH2CHCCH2（i-C4H5）、CH3CCCH2和CH2CHCCH异构体。火焰中存在两种线性的C5H3异构体，即i-C5H3和n-C5H3；而对于C5H5，线形和环状的异构体即l-C5H5和c-C5H5都存在。同时，实验还测得这些异构体的绝热电离能。 （2）区分了苯／氧火焰中电离能较低的芳香烃和多环芳烃的同分异构体。例如，质量数为78的物种（C6H6）包含苯和富瓦烯；质量数为152的物种(C12H8)包含联苯撑和乙炔基萘；质量数为178的物种(C14H10)也包含两个异构体，即菲和蒽。另外，茚和茚自由基的电离能被重新确定。
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