论文摘要
AB2O4型化合物以其丰富的结构和优异的磁、光、电、催化等特性吸引了人们极大的关注。本论文以具有光诱导（光催化、光致发光）功能特性的AB2O4型化合物为对象,主要研究了AB2O4型尖晶石结构化合物的合成、可见光催化性能和凝聚态特征;同时对SrAl2O4:Eu,Dy长余辉发光面板一步合成工艺和玻璃复合发光体发光性能进行了研究。具体内容如下:1.研究了XAl2O4（X=Mg,Zn,Cu）和ZnY2O4（Y=Cr,Mn,Fe）尖晶石化合物的合成、结构、可见光催化活性及结构-性能的关系。利用XRD、TEM和UV-Vis漫反射吸收光谱考察和分析了化合物的晶体结构、微观形貌和光谱响应特性。结果表明,合成的样品均具有尖晶石结构,颗粒尺寸在10-40 nm之间,吸收带边不同程度地进入可见光区域,特别是CuAl2O4光吸收几乎覆盖整个可见区。在对甲基橙、酸性红B和活性艳红K-2G水溶性染料的光催化降解实验中,化合物由于晶体结构和带隙结构的差异而表现出不同的可见光催化活性,其中CuAl2O4的可见光活性最为突出,对三种水溶性染料的2h降解脱色率均达到98%以上。2.研究了高活性CuAl2O4光催化剂的合成及其可见光催化性能。XRD、TEM和紫外-可见漫反射光谱的研究表明,在700℃下焙烧2h,前驱体可成功转化为纯相CuAl2O4纳米粉体,产物在紫外区和可见区均具有很高光吸收能力。以甲基橙、酸性红B和活性艳红K-2G水溶性染料为模拟降解液进行了CuAl2O4可见光催化性能的研究,考察了焙烧温度、辐射光源（紫外光、可见光、太阳光和暗室）、辐射波长、染料结构和催化剂用量对CuAl2O4可见光活性的影响,并对CuAl2O4光催化剂的循环使用稳定性进行了研究;提出了光辐照时引起的脱色现象是光催化降解反应的结果,无光照射时的脱色现象是催化剂活性表面对染料吸附作用的结果;从CuAl2O4光催化活性与辐射波长的关系,进一步证明染料的脱色反应确实是受光驱动的。3.研究了纳米CuAl2O4的软化学形貌制备,并对这些凝聚态形貌进行了数学表征。本论文采用溶胶.凝胶法、共沉淀法、聚合物配位法和硬脂酸凝胶法,同时辅以表面活性剂,合成得到球形、棒状、无规则颗粒等多种形貌迥异的纳米粉体,DRUV-Vis吸收光谱分析表明不同凝聚态形貌具有不同的光谱响应特性;采用分形维数D定量描述了各种凝聚态粉体的不规则程度,并探讨了D值大小对催化剂可见光活性和光催化动力学过程的影响。4.研究了一种一步法合成SrAl2O4:Eu,Oy（SAED）长余辉发光面板的新方法,并对其发光性能进行了研究。本方法将Eu2O3、Dy2O3和Sr（NO3）2涂覆在氧化铝基片表面,利用其表面上的Al2O3源通过高温固相反应,成功制备出SAED长余辉发光面板。重点探讨了工艺条件（合成气氛、合成温度、保温时间）、助溶剂用量对发光表面晶体结构及发光性能的影响,得出了最佳工艺条件。5.合成了SrAl2O4:Eu,Dy掺杂SrO-Al2O3硼硅玻璃发光复合材料。重点研究了玻璃母体中Al2O3与SrO含量以及微量铁存在对复合材料发光性能的影响,同时也研究了合成温度、保温时间和气氛条件对复合材料发光性能的影响。SEM观察和荧光光谱分析表明,发光特性源于镶嵌于玻璃介质中的SAED晶体颗粒,但玻璃介质成分对复合体的发光强度有很大影响。随着玻璃介质中Al/Sr比率的增大,复合体发光强度有着明显的提高;而玻璃介质中微量Fe2O3的存在,则使发光强度和余辉初始强度明显降低。
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摘要Abstract1 绪论1.1 引言2O4型化合物的研究进展'>1.2 光催化机理及其AB2O4型化合物的研究进展1.2.1 光催化氧化作用机理1.2.2 实现可见光响应的光催化材料研究进展1.2.3 实现可见光催化需要解决的问题2O4尖晶石型材料的组成与结构特点'>1.2.4 AB2O4尖晶石型材料的组成与结构特点2O4尖晶石型材料的应用研究进展'>1.2.5 AB2O4尖晶石型材料的应用研究进展1.3 稀土铝酸盐长余辉发光材料研究进展1.3.1 种类与特性2O4型SrAl2O4的晶体结构特点及其Eu,Dy双掺杂发光机理'>1.3.2 AB2O4型SrAl2O4的晶体结构特点及其Eu,Dy双掺杂发光机理1.3.3 应用研究进展1.4 长余辉发光玻璃研究进展1.4.1 整体发光玻璃1.4.2 局部发光玻璃参考文献2O4（X=Mg,Zn,Cu）和ZnY2O4（Y=Cr,Mn,Fe）尖晶石的结构、形貌与可见光催化活性研究'>2 XAl2O4（X=Mg,Zn,Cu）和ZnY2O4（Y=Cr,Mn,Fe）尖晶石的结构、形貌与可见光催化活性研究2.1 实验方法2.1.1 样品的制备2.1.2 材料的结构、组成与性能表征2.1.3 光催化性能的测定与表征方法2O4（X=Mg,Zn,Cu）的结构、形貌与可见光催化活性'>2.2 XAl2O4（X=Mg,Zn,Cu）的结构、形貌与可见光催化活性2.2.1 晶相结构与形貌2.2.2 紫外-可见光谱响应2.2.3 可见光催化活性及其结构分析2O4（Y=Cr,Mn,Fe）的结构、形貌与可见光催化活性'>2.3 ZnY2O4（Y=Cr,Mn,Fe）的结构、形貌与可见光催化活性2.3.1 晶相结构与形貌2.3.2 紫外-可见光谱响应2.3.3 可见光催化活性及其结构分析2.4 小结参考文献2O4纳米粉体的合成、结构与可见光催化性能研究'>3 高活性CuAl2O4纳米粉体的合成、结构与可见光催化性能研究3.1 实验方法3.1.1 样品制备过程3.1.2 性能表征2O4纳米粉体的合成与结构性能表征'>3.2 CuAl2O4纳米粉体的合成与结构性能表征2O4前驱物形成的影响'>3.2.1 溶胶-凝胶过程对CuAl2O4前驱物形成的影响2O4的热性能与结构性能表征'>3.2.2 纳米CuAl2O4的热性能与结构性能表征2O4的可见光催化性能研究'>3.3 纳米CuAl2O4的可见光催化性能研究3.3.1 热处理温度对可见光催化活性的影响3.3.2 辐射光源对可见光催化活性的影响3.3.3 辐射波长对可见光催化活性的影响2O4光催化剂对甲基橙染料的降解脱色机理'>3.3.4 CuAl2O4光催化剂对甲基橙染料的降解脱色机理2O4光催化剂对不同结构染料的光降解'>3.3.5 CuAl2O4光催化剂对不同结构染料的光降解2O4光催化剂用量对染料光催化降解的影响'>3.3.6 CuAl2O4光催化剂用量对染料光催化降解的影响2O4光催化剂循环使用稳定性研究'>3.3.7 CuAl2O4光催化剂循环使用稳定性研究3.4 小结参考文献2O4光催化剂的软化学形貌制备、凝聚态表征及其对可见光催化活性的影响'>4 纳米CuAl2O4光催化剂的软化学形貌制备、凝聚态表征及其对可见光催化活性的影响4.1 实验方法4.1.1 原料与设备4.1.2 样品的制备4.1.3 性能表征及凝聚态形貌观察4.1.4 分形维数的计算方法4.2 各种凝聚态形貌制备及其光谱响应特性4.2.1 溶胶-凝胶法的凝聚态特征及光谱响应特性4.2.2 共沉淀法的凝聚态特征及光谱响应特性4.2.3 聚合物配位法的凝聚态特征及光谱响应特性4.2.4 硬脂酸凝胶法的凝聚态特征及光谱响应特性2O4纳米粉体凝聚态形貌的数学表征'>4.3 CuAl2O4纳米粉体凝聚态形貌的数学表征4.3.1 分形理论与凝聚态形貌的数学表征4.3.2 分形维数计算2O4粉体的凝聚态形貌对可见光催化活性的影响'>4.4 纳米CuAl2O4粉体的凝聚态形貌对可见光催化活性的影响4.4.1 分形维数与反应结构敏感性的关系4.4.2 凝聚态形貌与光催化活性的影响4.4.3 不同形貌粒子光催化反应动力学4.5 小结参考文献2O4:Eu,Dy长余辉发光面板的合成与发光性能研究'>5 SrAl2O4:Eu,Dy长余辉发光面板的合成与发光性能研究5.1 实验方法2O4:Eu,Dy长余辉发光面板的制备过程'>5.1.1 SrAl2O4:Eu,Dy长余辉发光面板的制备过程5.1.2 发光表面结构性能表征及其形貌观察5.2 结果与讨论5.2.1 发光表面的晶体结构与发光性能5.2.2 合成工艺条件对发光面板发光性能的影响5.2.3 助熔剂对发光性能的影响5.2.4 发光面板的化学稳定性5.3 小结参考文献2O4:Eu,Dy掺杂长余辉发光玻璃复合材料的研究'>6 SrAl2O4:Eu,Dy掺杂长余辉发光玻璃复合材料的研究6.1 实验方法6.1.1 基质玻璃粉体的制备6.1.2 发光玻璃复合材料的制备6.1.3 复合材料性能表征及其形貌观察6.2 结果与讨论6.2.1 发光玻璃复合材料的发光特性及结构状态6.2.2 基质玻璃成分对发光性能的影响6.2.3 合成温度对发光性能的影响6.2.4 合成气氛对发光性能的影响6.3 小结参考文献结论研究工作展望博士论文创新点摘要攻读博士学位期间发表学术论文情况致谢
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