N2O和O2分子超激发态退激发的动量转移依赖行为研究

论文摘要

本论文在研制基于快电子能量损失谱仪的电子-离子符合测量装置的基础上,研究了氧气分子和笑气分子超激发态在不同动量转移下的退激发行为。在实验装置发展方面,我们在原有的角分辨快电子能量损失谱仪的基础上,设计并安装调试了正离子飞行时间质谱仪,建成了快电子能量损失符合谱仪,并改进了原有的数据处理方法,实现了用离子飞行时间质谱测量部分离子碎片的振子强度密度。在物理工作方面,我们测量了氧分子和笑气分子超激发态在不同动量转移下的退激发通道。在氧分子超激发态的退激发研究中,观测到了大动量转移下一些超激发态的退激发信息,首次给出了收敛到c4∑。-的光学禁戒的里德堡态的退激发行为。在笑气分子的研究中,测量了其超激发态在不同动量转移下的退激发通道。我们的实验结果表明,在散射角度0°和2°条件下,笑气分子超激发态通过中性成份退激发和电离成份退激发的强度比随动量转移而呈现出明显的变化,这与以往大家认为的超激发态的制备和演化是两步过程的假设不一致,我们结合Fano关于束缚态和连续态的相互作用理论给出了初步的分析。在第一章中,介绍了超激发态的基本概念和主要的研究方法。我们根据采用的符合测量方法以及探测到的次级粒子种类的不同,对实验方法进行了分类。随后介绍了目前国际上研究超激发态的主要实验手段以及各自测量得到的物理量。通过比较,明确了不同实验手段可以给出的物理信息。在第二章中,介绍了快电子能量损失谱方法和电子-离子符合测量方法的原理。重点介绍了微分截面、光学振子强度和广义振子强度的物理概念,以及本工作中使用的绝对标定方法。另外,简单介绍了电子-离子符合法测量特定碎片离子的部分振子强度密度的原理。最后,我们从群论的角度对分子跃迁定则进行了推导。在第三章中,具体介绍了我们的电子-离子符合快电子能量损失谱仪的设计原理及符合系统的安装调试、数据处理和初步结果。在第四章中,我们利用快电子能量损失符合谱仪,在入射电子能量2500eV的条件下,测量了散射角度为0°、2°和4°的氧分子超激发态和电离连续区的电子能量损失谱及部分离子碎片的振子强度密度谱,首次研究了氧分子收敛于c4∑u-的光学禁戒的里德堡态的退激发通道对动量转移的依赖行为。在第五章中,利用电子-离子符合方法,在2500eV入射电子能量条件下,测量了散射角度为0°和2°、能量范围为12eV-22eV的超激发态的电子能量损失谱和部分离子碎片的振子强度密度谱,并对13.8eV和14.0eV处的两个峰进行重新标识,给出了收敛到Az∑+和C2∑+的超激发态在不同角度的退激发通道。我们的实验结果显示出,在散射角度0°和2°条件下,笑气分子超激发态通过中性成份退激发和电离成份退激发的强度比随动量转移而呈现出明显的变化,这与以往大家认为的超激发态的制备和演化是两步过程的假设不一致,我们结合Fano关于束缚态和连续态的相互作用理论做出了初步的分析。

论文目录

• 摘要
• Abstract
• 目录
• 第一章 分子超激发态简介
• 1.1 分子超激发态的一些基本概念和研究意义
• 1.2 研究分子超激发态的实验方法简介
• 1.2.1 光电离（质谱）方法和（e,e+ion）方法
• 1.2.2 光电子能谱方法和偶极（e,2e）方法
• 1.2.3 色散荧光光谱方法
• 1.2.4 光电子-光离子符合方法
• 1.2.5 研究分子超激发态的实验方法小结
• 参考文献
• 第二章 快电子能量损失谱学简介
• 2.1 电子能量损失谱方法简介
• 2.2 光学振子强度、广义振子强度和微分散射截面
• 2.3 广义振子强度密度的实验测量
• 2.3.1 实验测量方法
• 2.3.2 绝对标定方法
• 2.4 电离效率、分支比和部分广义振子强度密度
• 2.5 快电子碰撞中分子跃迁的选择定则
• 2.5.1 分子点群理论与选择定则
• 2.5.2 异核线性分子跃迁成份
• 2.5.3 弯曲构型Cs点群分子跃迁成份
• 参考文献
• 第三章 多重符合测量系统的调试和数据处理
• 3.1 电子能量损失符合谱仪的基本原理和设计
• 3.1.1 飞行时间质谱仪的设计参数
• 3.1.2 多重符合测量系统的时序设计
• 3.2 多重符合测量系统的组装调试
• 3.2.1 谱仪的机械安装和调整
• 3.2.2 电子束的调试
• 3.2.3 飞行时间质谱的调试
• 3.3 多重符合测量系统的困难和改进
• 3.4 符合测量实验数据处理和初步结果
• 3.4.1 数据读入和预处理
• 3.4.2 计算能量损失值
• 3.4.3 死时间校正
• 3.4.4 统计能量损失谱
• 3.4.5 统计飞行质谱
• 3.4.6 飞行时间谱的本底扣除
• 3.4.7 初步结果展示
• 3.5 单路TAC的缺陷和改进方法
• 3.5.1 TAC的工作原理
• 3.5.2 单路TAC的缺陷
• 3.5.3 改进方法
• 参考文献
• 第四章 氧分子超激发态退激发的动量转移依赖行为研究
• 4.1 研究现状
• 4.2 实验方法
• 4.3 结果与讨论
• 4.4 小结
• 参考文献
• 第五章 笑气分子超激发态退激发的动量转移依赖行为研究
• 5.1 研究现状
• 5.2 实验方法
• 5.3 结果与讨论
• 5.3.1 峰的标识
• 5.3.2 电离-解离的竞争
• 5.3.3 峰形参数q随动量转移的变化
• 5.3.4 不同电离通道之间的竞争
• 5.4 小结
• 参考文献
• 总结与展望
• 在读期间发表的学术论文与取得的其它研究成果
• 致谢
• 附录Ⅰ 在windows系统下运行数据处理程序手册