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共价键植单分子层和纳米复合材料修饰电极生物电化学传感器

2020-11-23阅读(767)

共价键植单分子层和纳米复合材料修饰电极生物电化学传感器

论文摘要

本文在综述了碳电极表面共价修饰单层和多层膜研究现状、碳纳米管在修饰电极中的应用基础上，结合本实验室前期氨基酸、胆碱共价修饰碳电极的研究成果，进行了基于共价键植的单分子层和纳米复合材料修饰碳电极的电化学生物传感器的制备与应用研究。以5-羟色氨酸（5-HTP）、聚乙烯醇（PVA）、胆碱（Ch）、单链脱氧核糖核酸（ssDNA）和碳纳米管（CNTs）为修饰物，以电活性生物小分子，包括儿茶酚胺和单胺类神经递质、雌性激素和一氧化氮（NO）等为主要研究对象，在碳电极上人为栽植、组装功能化的单分子层和纳米复合膜；结合光电子能谱（XPS）、场发射扫描电镜（FE-SEM）、X-射线粉末衍射（XRD）、电化学阻抗谱（EIS）等多种表征手段，考察了电极的界面结构、性质，探讨了所获得的修饰电极在电化学生物传感器方面的应用。主要内容包括： 通过循环伏安法分别制备得到了5-羟色氨酸（5-HTP）、5-羟色胺（5-HT）、色氨酸（TRP）和聚乙烯醇（PVA）单分子层共价修饰玻碳电极。研究表明，其修饰机理主要基于循环伏安正扫时产生阳离子自由基，从而导致修饰分子与电极表面的碳反应形成C-N键而连接在电极表面。研究发现，所制得的这四种修饰电极均在一定程度上对一些生物小分子，如抗坏血酸（AA）、尿酸（UA）、5-羟色胺（5-HT）和多巴胺（DA）等有电催化作用，这种催化作用与修饰分子的结构有着密切的关系。另外，我们考察了所制备的修饰单分子层电极在电化学分析中应用的可行性，详细研究了神经递质多巴胺及与其共存的抗坏血酸和尿酸在PVA和5-HTP修饰玻碳电极上的电化学行为。由此，建立了多巴胺，抗坏血酸和尿酸的选择性测定以及对其进行同时测定的新方法。对生物样品的分析，尤其在临床分析中的应用具有重要的意义。 接着首先通过循环伏安法，在玻碳电极（GCE）表面共价键合胆碱单分子修饰层；将多臂碳纳米管（MWNTs）和肌红蛋白（Mb）分散到Nafiom的乙醇

论文目录

  • 中文摘要
  • Abstract
  • 主要缩略语
  • 中文图表目录
  • 英文图表目录
  • 第一章 综述
  • §1.1 碳电极上共价修饰单层和多层膜的制备、表征及应用
  • §1.1.1 碳电极上共价修饰单层膜
  • §1.1.1.1 胺类化合物的氧化
  • §1.1.1.2 重氮盐还原法
  • §1.1.1.3 醇类化合物的氧化
  • §1.1.1.4 芳基乙酸盐的氧化
  • §1.1.2 碳电极上共价修饰多层膜
  • §1.1.2.1 静电作用方法
  • §1.1.2.2 电化学反应法
  • §1.1.2.3 亲合反应法
  • §1.1.3 碳电极上共价修饰单层膜和多层膜的表征
  • §1.1.4 碳电极上共价修饰单层膜和多层膜的应用
  • §1.1.4.1 生物传感器
  • §1.1.4.2 离子传感和选择性分离
  • §1.1.4.3 一些物质的高灵敏、选择性测定
  • §1.2 碳纳米管修饰电极的制备及应用
  • §1.2.1 碳纳米管的结构
  • §1.2.2 碳纳米管的制备
  • §1.2.3 碳纳米管在电化学中的应用
  • §1.3 展望
  • 参考文献
  • 第二章 实验部分
  • §2.1 实验药品与溶液
  • §2.2 实验仪器
  • §2.3 玻碳电极的预处理
  • 参考文献
  • 第三章 5-羟色氨酸及其衍生物共价修饰玻碳电极的制备及应用
  • §3.1 引言
  • §3.2 5-羟色氨酸及其衍生物共价修饰玻碳电极的制备及表征
  • §3.2.1 5-羟色氨酸及其衍生物共价修饰GCE的制备
  • §3.2.2 5-羟色氨酸及其衍生物共价修饰GCE的表征
  • §3.3 5-羟色氨酸共价修饰玻碳电极同时测定尿酸和抗坏血酸
  • §3.3.1 尿酸和抗坏血酸在5-HTP/GCE上的电化学行为
  • §3.3.2 尿酸和抗坏血酸重叠氧化峰的分离
  • §3.3.3 溶液pH值的影响
  • §3.3.4 分析特性
  • §3.3.5 干扰实验
  • §3.3.6 修饰电极的稳定性
  • §3.3.7 TRP/GCE、5-HT/GCE和5-HTP/GCE对AA、UA催化性能的比较
  • §3.4 5-羟色氨酸共价修饰玻碳电极对多巴胺和5-羟色胺的同时测定
  • §3.4.1 DA和5-HT在5-HTP/GCE上的电化学行为
  • §3.4.2 DA和5-HT在5-HTP/GCE上的同时测定
  • §3.4.3 工作曲线,检测限及样品分析
  • §3.4.4 TRP、5-HT和5-HTP修饰GCE对DA和5-HT催化性能的比较
  • §3.5 本章小结
  • 参考文献
  • 第四章 聚乙烯醇共价修饰玻碳电极对多巴胺、抗坏血酸和尿酸的同时测定
  • §4.1 引言
  • §4.2 PVA修饰电极的制备
  • §4.3 PVA在GCE的电化学修饰
  • §4.4 多巴胺、抗坏血酸和尿酸在PVA/GCE上的电化学行为
  • §4.5 多巴胺、抗坏血酸和尿酸重叠氧化峰的分离
  • §4.6 溶液pH值的影响
  • §4.7 分析特性
  • §4.8 干扰实验
  • §4.9 样品分析
  • §4.9.1 盐酸多巴胺注射液中DA的测定
  • §4.9.2 人体尿样中尿酸的测定
  • §4.10 本章小结
  • 参考文献
  • 第五章 以胆碱为基底的蛋白质-CNT纳米生物复合膜修饰电极的制备、性质及应用
  • §5.1 引言
  • §5.2 修饰电极的制备
  • §5.3 MWNTs-Nafion-Mb纳米生物复合膜修饰的Ch/GCE形貌
  • §5.4 固载在Ch/GCE表面Mb的直接电化学
  • §5.5 pH和CO的影响
  • §5.6 MWNTs-Nafion-Mb纳米生物复合膜修饰的Ch/GCE电催化性质
  • 2和H2O2'>§5.6.1 电化学催化还原O2和H2O2
  • 3'>§5.6.2 电化学催化还原TCA、NO和NaBrO3
  • §5.7 本章小结
  • 参考文献
  • 第六章 DNA-单壁碳纳米管复合膜共价修饰玻碳电极的制备及应用
  • §6.1 引言
  • §6.2 修饰电极的制备
  • §6.3 SWNTs/ssDNA/GCE的表征
  • §6.3.1 XPS表征
  • §6.3.2 电化学交流阻抗谱
  • §6.3.3 铁氰化钾在电极上的伏安行为
  • §6.4 SWNTs/ssDNA/GCE在电化学上的应用初探
  • §6.4.1 多巴胺、尿酸和抗坏血酸在SWNTs/ssDNA/GCE上的电化学行为
  • §6.4.2 多巴胺、尿酸和抗坏血酸重叠氧化峰的分离
  • §6.4.3 分析应用
  • §6.5 本章小结
  • 参考文献
  • 第七章 铂纳米簇/碳纳米管修饰玻碳电极的制备及其对雌性激素的灵敏检测
  • §7.1 引言
  • §7.2 修饰电极的制备
  • §7.3 结果与讨论
  • §7.3.1 电沉积碳纳米管负载的铂纳米簇
  • §7.3.2 电催化雌性激素
  • §7.3.3 雌性激素在修饰电极表面的吸附
  • §7.3.4 富集时间的影响
  • §7.3.5 分析应用
  • §7.4 本章小结
  • 参考文献
  • 全文总结
  • 附录:博士期间完成的论文情况
  • 致谢

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