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MoP催化剂制备及深度加氢脱硫反应性能

2020-11-29阅读(399)

MoP催化剂制备及深度加氢脱硫反应性能

论文摘要

石油化工是我国的支柱产业,当今社会,石油资源仍然是机动车燃料和有机化学品的主要原料,原油的优化和清洁化加工利用,对经济和社会的可持续发展具有重要的战略意义。至于新型的能源,如:太阳能、氢气、生物能源等,由于其成本和技术等原因,想实现全面工业化,还有较长段路要走;所以进一步提高油品质量是有效而可行的措施。基于当前国际形势和我们实验室这么多年加氢脱硫的实验积累,而选择了新型的加氢脱硫催化剂——过渡金属磷化物催化剂进行研究。基于MCM-41高的比表面积和规整的孔道结构,就以MCM-41为载体,采用共浸渍法制备了磷化钼（MoP）氧化态前驱体,通过不同的活化方法,即原位直接还原和先硫化后还原制备了一系列不同担载量的MoP催化剂,用XRD、XRF、TPR和XPS对其进行了表征。并以二苯并噻吩（DBT）为模型化合物在固定床反应器上考察了MoP催化剂的HDS性能。反应实验结果表明,经过先硫化后还原方法制备的催化剂HDS活性高于直接还原方法制备的催化剂,还原终温较低时,效果更为明显。两种活化方法制备的催化剂HDS产物选择性也有所不同,经过先硫化后还原方法制备的催化剂加氢活性高于直接还原方法制备的催化剂。同时通过在催化剂制备过程中加入氧化钼及镍物种的方法,对先硫化后还原方法制备的催化剂HDS活性提高的原因进行了初步探讨。发现先硫化后还原过程对催化剂的影响,并不是MoP和MoS2共同作用的结果。最后对MoP/MCM-41和体相的MoP进行了改性。对于MoP/MCM-41,试着在催化剂的制备过程中加入硫脲,提前引入S元素,考察S元素对催化剂加氢脱硫活性及选择性的影响。体相的MoP的改性,在制备催化剂过程中,加入螯合剂柠檬酸,,发现加氢活性较之未改性催化剂有了明显的提高。

论文目录

  • 摘要
  • Abstract
  • 引言
  • 1 文献综述
  • 1.1 含硫化合物及其加氢脱硫反应机理
  • 1.1.1 含硫化合物及其反应特点
  • 1.1.2 含硫化合物的HDS反应机理
  • 1.2 传统加氢脱硫催化剂
  • 1.2.1 载体
  • 1.2.2 活性组分及助剂
  • 1.2.3 催化剂制备
  • 1.3 新型加氢精制催化材料
  • 1.3.1 MCM-41载体
  • 1.3.2 过渡金属氮化物、碳化物
  • 1.3.3 过渡金属磷化物
  • 1.4 选题依据
  • 2S对反应的影响'>2 MoP/MCM-41对DBT加氢脱硫反应活性及其H2S对反应的影响
  • 2.1 载体及催化剂的制备
  • 2.1.1 试剂
  • 2.1.2 载体MCM-41的合成
  • 2.1.3 MoP/MCM-41的制备
  • 2.2 HDS反应条件及活性评价方法
  • 2.3 MoP/MCM-41对DBT加氢脱硫反应稳定性测试
  • 2.4 MoP/MCM-41反应前后的表征
  • 2.4.1 MoP/MCM-41反应前后的XRD表征
  • 2.4.2 MoP/MCM-41反应前后的XRF表征
  • 2.5 不同硫化时间对MoP/MCM-41催化剂加氢脱硫反应的影响
  • 2S对MoP/MCM-41催化剂加氢脱硫反应的影响'>2.6 原料中H2S对MoP/MCM-41催化剂加氢脱硫反应的影响
  • 2.7 小结
  • 3 硫化后还原法制备的MoP/MCM-41催化剂
  • 3.1 先硫化后还原与直接还原方法制备的MoP/MCM-41催化剂加氢脱硫反应比较
  • 3.1.1 催化剂的制备
  • 3.1.2 不同制备方法制备的催化剂对DBT加氢脱硫反应活性及选择性比较
  • 3.2 先硫化后还原法使活性提高原因的初步探讨
  • 2混合后的催化剂的加氢脱硫活性及选择性'>3.2.1 MoP与MoS2混合后的催化剂的加氢脱硫活性及选择性
  • 3.2.2 在MoP/MCM-41中引入Ni后催化剂的加氢脱硫活性及选择性
  • 3.3 对MoP/MCM-41催化剂的表征及分析
  • 3.3.1 XRD表征
  • 3.3.2 对MoP/MCM-41催化剂的XRF表征及分析
  • 3.3.3 对MoP/MCM-41催化剂的TPR表征及分析
  • 3.3.4 对MoP/MCM-41催化剂的XPS表征及分析
  • 3.4 小结
  • 4 以硫脲和柠檬酸对磷化钼催化剂前驱体的改性
  • 4.1 用硫脲对MoP/MCM-41催化剂的改性
  • 4.1.1 硫脲改性改性MoP/MCM-41的制备
  • 4.1.2 硫脲改性改性MoP/MCM-41的HDS活性考察
  • 4.1.3 改性前后MoP/MCM-41催化剂的XRD表征及分析
  • 4.2 用柠檬酸对体相MoP催化剂的改性
  • 4.2.1 柠檬酸改性MoP/MCM-41催化剂的制备
  • 4.2.2 改性前后MoP催化剂的XRD表征及分析
  • 4.2.3 改性前后MoP催化剂的HDS活性
  • 4.3 小结
  • 5 结论
  • 参考文献
  • 攻读硕士学位期间发表学术论文情况
  • 致谢

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