模板晶粒Sr2KNb5O15的制备、形貌控制及反应机理的研究

论文摘要

压电陶瓷是能实现机械能和电能相互转化和耦合的一类高技术功能材料，已被广泛应用于制备压电驱动器、换能器、传感器、变压器等电子和微电子元器件。面对铅基材料广泛应用带来的环境污染问题，无铅压电陶瓷的研究和开发成为一项紧迫且具有重大实用意义的课题。其中，模板晶粒生长技术是一种提高材料性能的重要方法。它通过添加模板晶粒，在烧结时引导晶粒定向生长，从而获得具有类似同组分单晶的优异压电性能的织构陶瓷。但是，要获得高致密度、高性能的无铅织构陶瓷，必须首先合成形貌非对称性高的模板晶粒。本文选择Sr2KNb5O15（SKN）作为制备钨青铜结构Sr2NaNb5O15（SNN）基无铅压电织构陶瓷的模板晶粒，系统研究了SKN模板的制备、工艺条件、形貌控制和反应机理，并分析了模板添加对基础体系陶瓷致密化和电性能的影响，为获得高致密度、高性能的Sr2NaNb5O15基无铅压电织构陶瓷奠定了技术基础。首先选择熔盐法并采用SrCO3-Nb2O5-K2CO3-KCl体系来制备SKN模板晶粒，系统研究了升温速率以及熔盐含量对模板相结构和微观形貌的影响。结果表明：在SrCO3-Nb2O5-K2CO3固相体系的基础上加入熔盐KCl，虽然可以促使主晶相SKN的合成，也改善了粉体的形貌，使粉体呈现细针状结构，但同时却出现了片状杂相Sr2Nb2O7。尽管提高升温速率可减少杂相的生成，改善SKN粉体的形貌，但在此体系中无法得到单相SKN。在SrCO3-Nb2O5-K2CO3-KCl熔盐体系中，杂质Sr2Nb2O7的生成可表示为：由于采用SICO3-Nb2O5-K2CO3-KCl熔盐体系无法获得单相的SKN模板晶粒,因此，进一步引入SrNb2O6-Nb2O5-KCl熔盐体系，分别研究Nb2O5含量、KCl含量及反应时间对合成粉体相结构和微观形貌的影响。实验结果表明：当熔盐KCl与SrNb2O6和Nb2O5的混合原料（物质的量之比为1）质量比为1．5时，在1150℃反应6h可获得长度和直径分别位于5-30μm和2-4μm范围内，粒度均匀，粉体分散性良好，长径比在2-17之间，尺寸各向异性强的单相SKN，可以很好地作为制备织构陶瓷的模板晶粒。同时提出了反应机理：为了研究模板晶粒SKN与基体组分SNN在结构和性能上的匹配性，我们还研究了模板晶粒SKN的添加对传统SNN陶瓷相结构、微观形貌、密度和电性能的影响。结果表明：当模板晶粒SKN存在时，SNN相形成温度从1220℃降低到1150℃，陶瓷获得最大密度的温度也从1350℃降低为1330℃，说明晶种SKN不仅可以促使主晶相的形成，还可以促进陶瓷致密化。同时使SNN陶瓷的居里温度Tc从330℃升高为338℃，非常有利于实际应用。

论文目录

• 摘要
• Abstract
• 第1章 绪论
• 1.1 研究背景及意义
• 1.2 无铅压电陶瓷的研究现状
• 3基无铅压电陶瓷'>1.2.1 BaTiO₃基无铅压电陶瓷
• 1/2Na_1/2TiO₃基无铅压电陶瓷'>1.2.2 Bi_1/2Na_1/2TiO₃基无铅压电陶瓷
• 1.2.3 铋层状结构无铅压电陶瓷
• 1.2.4 铌酸盐系无铅压电陶瓷
• 1.3 模板晶粒生长技术
• 1.3.1 晶粒定向生长技术概述
• 1.3.2 模板晶粒生长技术工艺
• 1.3.3 模板晶粒生长技术的应用
• 1.3.4 钨青铜结构陶瓷及其织构化研究现状
• 2KNb₅O₁₅模板晶粒的研究概况'>1.4 熔盐法制备Sr₂KNb₅O₁₅模板晶粒的研究概况
• 1.4.1 熔盐法和生长机理研究
• 2KNb₅O₁₅模板晶粒的研究及存在问题'>1.4.2 熔盐法制备Sr₂KNb₅O₁₅模板晶粒的研究及存在问题
• 1.5 本文主要内容
• 第2章 实验方法
• 2.1 粉体制备工艺
• 2.2 粉体测试与表征方法
• 2.3 陶瓷制备工艺
• 2NaNb₅O₁₅陶瓷的制备'>2.3.1 纯Sr₂NaNb₅O₁₅陶瓷的制备
• 2NaNb_sO₁₅陶瓷的制备'>2.3.2 掺有晶种的Sr₂NaNb_sO₁₅陶瓷的制备
• 2.4 陶瓷样品的性能测试
• 2.4.1 陶瓷样品的相结构分析
• 2.4.2 陶瓷样品的显微结构分析
• 2.4.3 陶瓷的表观密度
• 2.4.4 陶瓷样品的介电性能
• r'>2.4.4.1 相对介电常数ε_r
• c'>2.4.4.2 居里温度T_c
• 3-Nb₂O₅-K₂CO₃-KCl熔盐体系制备SKN模板晶粒'>第3章 SrCO₃-Nb₂O₅-K₂CO₃-KCl熔盐体系制备SKN模板晶粒
• 3.1 引言
• 3.2 采用传统固相法制备SKN
• 3.2.1 粉体的相结构
• 3.2.2 粉体的微观形貌
• 3-Nb₂O₅-K₂CO₃-KCl熔盐体系制备SKN'>3.3 采用SrCO₃-Nb₂O₅-K₂CO₃-KCl熔盐体系制备SKN
• 3.3.1 升温速率对粉体相结构和微观形貌的影响
• 3.3.2 熔盐含量对粉体相结构和微观形貌的影响
• 3.4 本章小结
• 2O₆-Nb₂O₅-KCl熔盐体系制备SKN模板晶粒'>第4章 SrNb₂O₆-Nb₂O₅-KCl熔盐体系制备SKN模板晶粒
• 4.1 引言
• 2O₆粉体的制备'>4.2 SrNb₂O₆粉体的制备
• 2O₆-Nb₂O₅-KCl熔盐体系制备SKN'>4.3 采用SrNb₂O₆-Nb₂O₅-KCl熔盐体系制备SKN
• 2O₅含量对粉体相结构和微观形貌的影响'>4.3.1 Nb₂O₅含量对粉体相结构和微观形貌的影响
• 4.3.2 KCl含量对粉体相结构和微观形貌的影响
• 4.3.3 反应时间对粉体相结构和微观形貌的影响
• 4.4 单相SKN粉体的相结构、微观形貌和长径比
• 4.5 本章小结
• 第5章 晶种SKN对SNN陶瓷显微结构和电性能的影响
• 5.1 引言
• 5.2 实验过程
• 5.3 SNN陶瓷的制备及电性能的研究
• 5.3.1 SNN粉体的相结构
• 5.3.2 SNN陶瓷的相结构
• 5.3.3 SNN陶瓷的密度
• 5.3.4 SNN陶瓷的微观形貌
• 5.3.5 SNN陶瓷的电性能
• 5.4 固相法制备的SKN晶种对SNN陶瓷显微结构及电性能的影响
• 5.4.1 固相法制备SKN晶种
• 5.4.2 晶种SKN对SNN粉体相结构的影响
• 5.4.3 晶种SKN对SNN陶瓷密度的影响
• 5.4.4 晶种SKN对SNN陶瓷微观形貌的影响
• 5.4.5 晶种SKN对SNN陶瓷的电性能的影响
• 5.5 熔盐法制备的SKN模板对SNN陶瓷表面显微结构的影响
• 5.6 本章小结
• 第6章 全文结论和进一步工作的建议
• 6.1 全文主要结论
• 6.2 进一步研究工作的建议
• 6.3 本文的新见解
• 参考文献
• 附录
• 致谢
• 攻读硕士学位期间科研成果