废水溶液化学组分对O3/H2O2降解TNT影响的联合作用

论文摘要

高级氧化技术（AOP）是以羟基自由基（·OH）为主要作用因子的氧化过程，利用AOP处理难降解有机污染废水已成为当今环境污染治理领域研究中的热点。研究表明，废水溶液化学组分是影响·OH形成或浓度的重要因素之一，即对AOP功效有很大影响。关于废水溶液化学组分对AOP功效影响的研究，目前多是集中于单一组分的影响，然而实际废水溶液为多组分体系，关于化学组分联合影响作用的研究鲜见报道，更不用说机理的研究。因此，开展废水溶液化学组分对AOP功效影响的联合作用的研究，寻找利于·OH产生的条件或维持体系中·OH高浓度的方法，对于提高AOP功效更具现实意义。 以O3／H2O2法为AOP的代表，以TNT为难降解有机物代表，开展TNT废水溶液化学组分对O3／H2O2降解TNT功效影响的联合作用的研究。以TNT去除率、降解速率常数为指标，通过实验筛选代表性组分并研究组分间两两联合时的作用规律；以·OH、TNT、O3、H2O2浓度及H2O2：O3最佳摩尔比为指标，考察化学组分对O3／H2O2降解TNT功效联合影响的途径，发现：（1）Cu2+与HCOO-联合作用时，其作用大于两者的单独作用小于两者的单独作用之和。（2）Mn2+与HCO3-的联合作用等于两者的单独作用之和，可认为两者单独作用的叠加。（3）HCO3-与HCOO-的联合作用规律跟Cu2+与HCOO-的相似。（4）Mn2+与Cu2+单独存在时的抑制作用之和＜两者共存时的＜Cu2+单独作用时的。（5）Cu2+单独存在时降低了H2O2的浓度，未引起O3浓度的变化，不仅影响·OH的产生，还可能直接消耗·OH，因此降低高级氧化功效。此外，对H2O2的消耗，使H2O2：O3最佳摩尔比从对照实验的0.6：1提高为0.7：1。（6）HCOO-使H2O2浓度有一定提高，明显降低O3浓度，这些变化均抑制·OH的产生，即降低体系作用功效，且使H2O2：O3最佳摩尔比降低到0.5：1。（7）Cu2+与HCOO-共存时，对O3、H2O2浓度的影响小于它们单独影响之和，两者共存时TNT去除率下降小于它们单独作用之和，即两者共存时对体系作用功效的影响小于它们单独时的加和。两者对H2O2：O3最佳摩尔比的影响相反，共存时最佳摩尔比与对照实验的几乎一致。

论文目录

• 摘要
• ABSTRACT
• 目录
• 第一章 水溶液化学组分对高级氧化技术作用功效影响的研究现状
• 1.1 水溶液化学组分单独存在对AOP功效的影响
• 1.1.1 过渡金属离子
• 1.1.2 无机阴离子
• 1.1.3 有机组分
• 1.2 废水化学组分对高级氧化技术的联合影响
• 1.3 研究目的、内容及技术路线
• 第二章 组分的选择
• 2.1 过渡金属离子
• 2+'>2.1.1 Mn²⁺
• 2+'>2.1.2 Co²⁺
• 2+/Fe³⁺'>2.1.3 Fe²⁺/Fe³⁺
• 2.2 无机阴离子
• 4^-'>2.2.1 HPO₄^-
• -'>2.2.2 Cl^-
• 3^-'>2.2.3 HCO₃^-
• 2.3 有机组分
• 2O₄^2-'>2.3.1 C₂O₄^2-
• 3COO^-'>2.3.2 CH₃COO^-
• 2.4 本章小结
• 3/H₂O₂降解TNT影响的联合作用规律'>第三章 化学组分对O₃/H₂O₂降解TNT影响的联合作用规律
• 2+与HCOO^-的联合作用规律'>3.1 Cu²⁺与HCOO^-的联合作用规律
• 2+与HCO₃^-的联合作用规律'>3.2 Mn²⁺与HCO₃^-的联合作用规律
• 3^-与HCOO^-的联合作用规律'>3.3 HCO₃^-与HCOO^-的联合作用规律
• 2+与Cu²⁺的联合作用规律'>3.4 Mn²⁺与Cu²⁺的联合作用规律
• 3.5 本章小结
• 2+与HCOO^-联合作用的影响机理'>第四章 Cu²⁺与HCOO^-联合作用的影响机理
• 2+的影响机理'>4.1 Cu²⁺的影响机理
• 4.1.1 对·OH浓度的影响
• 3浓度的影响'>4.1.2 对O₃浓度的影响
• 2O₂的影响'>4.1.3 对H₂O₂的影响
• -的影响机理'>4.2 HCOO^-的影响机理
• 4.2.1 对·OH浓度的影响
• 3浓度的影响'>4.2.2 对O₃浓度的影响
• 2O₂浓度的影响'>4.2.3 对H₂O₂浓度的影响
• 2+与HCOO^-的联合影响机理'>4.3 Cu²⁺与HCOO^-的联合影响机理
• 4.3.1 对·OH浓度的影响
• 3浓度的影响'>4.3.2 对O₃浓度的影响
• 2O₂浓度的影响'>4.3.3 对H₂O₂浓度的影响
• 2+与HCOO^-对O₃/H₂O₂作用功效影响的可能机理'>4.4 Cu²⁺与HCOO^-对O₃/H₂O₂作用功效影响的可能机理
• 2+影响的可能机理'>4.4.1 Cu²⁺影响的可能机理
• -可能的影响机理'>4.4.2 HCOO^-可能的影响机理
• 2+与HCOO^-可能的联合影响机理'>4.4.3 Cu²⁺与HCOO^-可能的联合影响机理
• 4.5 本章小结
• 2O₂与O₃最佳摩尔比的影响'>第五章 化学组分对H₂O₂与O₃最佳摩尔比的影响
• 5.1 化学组分对最佳摩尔比影响的探索性实验
• 5.1.1 对照实验的最佳摩尔比
• 2+对最佳摩尔比的影响'>5.1.2 Cu²⁺对最佳摩尔比的影响
• -对最佳摩尔比的影响'>5.1.3 HCOO^-对最佳摩尔比的影响
• 5.2 化学组分对最佳摩尔比的影响
• 5.2.1 对照实验的最佳摩尔比
• 2+对最佳摩尔比的影响'>5.2.2 Cu²⁺对最佳摩尔比的影响
• -对最佳摩尔比的影响'>5.2.3 HCOO^-对最佳摩尔比的影响
• 2+与HCOO^-对最佳摩尔比的联合影响'>5.2.4 Cu²⁺与HCOO^-对最佳摩尔比的联合影响
• 5.3 本章小结
• 第六章 结论与展望
• 6.1 结论
• 6.2 展望
• 参考文献
• 攻读硕士学位期间论文发表情况
• 参加科研情况:
• 发表论文情况:
• 致谢