节能型天然气转化催化剂的研究

论文摘要

针对现有合成氨装置一段转化工序普遍采用的传统Kellogg工艺存在的水碳比高、能耗高的缺点,开发出一种新型低水碳比转化催化剂。该催化剂载体方面,通过对MgO、CaCO3量的调变,制得孔容大,双孔分布大孔结构,堆密度低的Ca-Mg-Al复合氧化物载体。载体以浸渍的方法,在Ni基催化剂中添加稀土金属氧化物,促使LaAlO3与NiO和稀土助剂的强相互作用,提高镍的分散度,从而提高催化剂的稳定性和抗析炭能力,制备成可以在水碳比2.5～2.7条件下使用的一段转化催化剂。通过对载体和催化剂相关性能的考察,表明该催化剂具有良好的孔结构,催化剂的比孔容≥0.26ml/g,其中大于300nm的孔占总孔容积82%以上。通过与工业应用催化剂对比试验表明,制备的催化剂抗积炭性能优于Z111+CN16型工业应用催化剂。经500小时稳定性运转,催化剂的晶相结构和表面形貌未发生大的变化,总碳转化率保持在56%以上,表明催化剂具有良好的活性和稳定性。

论文目录

• 摘要
• ABSTRACT
• 创新点摘要
• 第一章 文献综述
• 1.1 国内外技术现状
• 1.1.1 工艺现状
• 1.1.2 催化剂现状
• 1.2 反应机理
• 第二章 催化剂制备试验
• 2.1 原料
• 2.2 催化剂制备
• 2.2.1 载体制备
• 2.2.2 催化剂制备
• 2.3 催化剂评价装置
• 2.4 分析表征方法
• 第三章 结果与讨论
• 3.1 载体研究
• 3.1.1 原料粒度对载体性能的影响
• 3.1.2 煅烧温度对载体性能的影响
• 3.1.3 氧化镁含量对载体性能的影响
• 3.1.4 碳酸钙含量对载体性能的影响
• 3.1.5 硬脂酸镁含量对载体性能的影响
• 3.1.6 扩孔剂的含量对载体性能的影响
• 3.1.7 载体的改性–第二载体制备工艺的考察
• 3.1.8 载体的吸水性能考察
• 3.2 催化剂研究
• 3.2.1 分解温度对催化剂性能的影响
• 3.2.2 助催化剂对催化剂性能的影响
• 3.2.3 助催化剂含量对催化剂性能的影响
• 3.2.4 催化剂的吸水性能考察
• 2 吸附能力考察'>3.2.5 催化剂的CO₂吸附能力考察
• 3.2.6 催化剂放大研究
• 3.3 研制催化剂与工业应用催化剂对比
• 3.4 工艺条件考察
• 3.4.1 空速对转化率的影响
• 3.4.2 压力对转化率的影响
• 3.4.3 水碳比对转化率的影响
• 3.5 催化剂稳定性
• 3.5.1 总碳转化率随时间的变化
• 3.5.2 反应前后催化剂表征
• 结论
• 参考文献
• 致谢
• 详细摘要