原位红外光谱法研究气相三氯乙烯的光催化降解

论文摘要

挥发性有机化合物在催化剂界面上化学行为及降解机制是污染控制化学领域重要的研究课题。红外光谱技术是环境催化反应及机理研究中最有效的手段之一，尤其是在原位条件下对反应体系及催化剂表面活性基团的研究优势明显。本文利用原位红外光谱技术为主要研究手段，以典型挥发性有机化合物三氯乙烯在P25 TiO2及包合结构材料ZnS：Mn／β-CD表面的光催化反应为主要研究内容，从而为环境催化，特别是气态污染物的催化降解引入原位红外光谱分析方法。本论文利用原位红外光谱法研究了气相三氯乙烯在P25 TiO2及包合结构材料ZnS：Mn／β-CD表面的光催化反应的行为。研究结果表明：光强是影响三氯乙烯在TiO2表面光催化降解行为的因素之一。在特定光强强度下，三氯乙烯在TiO2表面光催化存在以下降解途径：三氯乙烯在羟基自由基等活性组分的作用下生成中间体二氯乙酰氯，二氯乙酰氯进一步降解，最终生成CO2、CO、H2O、HCl、光气等产物；利用液相共沉淀法可制备具有包合结构的ZnS／β-CD材料，β-环糊精对ZnS的包合作用，可有效地提高ZnS对三氯乙烯的光催化效率，同时，锰离子的掺杂能影响ZnS／β-CD光催化降解三氯乙烯的效率；ZnS：Mn／β-CD对三氯乙烯的光催化降解途径不同于P25 TiO2，在反应与产物的转化中没有观察到在P25 TiO2催化降解三氯乙烯过程出现的中间体二氯酰基氯。本研究所建立的原位红外光谱法是了解多相催化基元过程和表面反应机理的有效手段，将成为研究与开发环境友好催化剂及其应用研究提供重要的技术支持。

论文目录

• 摘要
• Abstract
• 引言
• 1 文献综述
• 1.1 半导体光催化技术的研究概述
• 1.1.1 半导体光催化氧化的基本机理
• 1.1.2 光催化剂的种类
• 1.1.3 半导体光催化氧化的研究现状
• 1.1.4 半导体光催化氧化的发展趋势
• 1.2 原位红外光谱技术
• 1.2.1 红外光谱技术的概述
• 1.2.2 原位红外光谱技术在催化反应的研究中应用
• 1.2.3 红外光谱技术在催化化学中的应用展望
• 1.3 挥发性有机化合物（VOCs）
• 1.3.1 挥发性有机化合物简介
• 1.3.2 挥发性有机化合物的来源
• 1.3.3 挥发性有机化合物的危害
• 1.3.4 挥发性有机化合物污染控制方法
• 1.4 三氯乙烯的研究概述
• 1.4.1 三氯乙烯的危害
• 1.4.2 三氯乙烯的光催化治理
• 1.5 纳米材料
• 1.5.1 纳米材料简介
• 1.5.2 纳米材料的特性
• 1.5.3 光催化材料纳米化
• 1.5.4 纳米硫化锌纳米概述
• 1.6 环糊精化学
• 1.6.1 环糊精简介
• 1.6.2 环糊精包合物
• 2 研究意义与内容
• 2.1 研究目的
• 2.2 研究内容
• 2光催化降解气相三氯乙烯的研究'>3 P25 TiO₂光催化降解气相三氯乙烯的研究
• 3.1 实验药品和仪器
• 3.1.1 实验药剂
• 3.1.2 实验仪器
• 3.2 实验装置
• 3.2.1 傅立叶变换红外光谱仪
• 3.2.2 原位红外池
• 3.2.3 紫外光源的布置及辐照强度的测量
• 3.3 实验方法及步骤
• 3.3.1 催化剂的预处理
• 3.3.2 光催化反应装置流程图
• 3.3.3 光催化反应实验步骤
• 3.4 数据处理方法及软件
• 3.5 结果与讨论
• 3.5.1 三氯乙烯红外光谱图
• 3.5.2 三氯乙烯的直接光降解
• 3.5.3 三氯乙烯在二氧化钛表面的光催化降解
• 3.5.4 三氯乙烯在二氧化钛表面的光催化降解机理
• 3.6 本章小结
• 4 ZnS:Mn/β-CD制备及其光催化降解气相三氯乙烯的研究
• 4.1 实验药品与仪器
• 4.1.1 实验药品
• 4.1.2 实验仪器
• 4.2 实验装置
• 4.2.1 材料制备装置
• 4.2.2 光反应装置
• 4.3 表征方法
• 4.3.1 X射线衍射光谱
• 4.3.2 紫外吸收光谱
• 4.3.3 光致发光光谱
• 4.4 实验方法与步骤
• 4.4.1 ZnS/β-CD制备实验步骤
• 4.4.2 ZnS制备实验步骤
• 4.4.3 ZnS:Mn/β-CD制备实验步骤
• 4.4.4 光催化反应流程
• 4.4.5 光催化方法与步骤
• 4.5 结果与讨论
• 4.5.1 XRD表征结果
• 4.5.2 UV表征结果
• 4.5.3 PL表征结果
• 4.5.4 ZnS，ZnS/β-CD，ZnS:Mn/β-CD降解效果比较
• 4.5.5 ZnS:Mn/β-CD不同Mn掺杂量的降解效果比较
• 4.5.6 ZnS:Mn/β-CD不同包合比例的降解效果比较
• 4.5.7 ZnS:Mn/β-CD光催化降解三氯乙烯的原位红外光谱研究
• 4.6 本章小结
• 结论
• 参考文献
• 攻读硕士学位期间发表学术论文情况
• 致谢