O2～+分子离子近红外激光光谱研究

论文摘要

O2+是低空电离层存在的一种非常重要的离子，是广泛被研究的分子离子之一。它普遍存在于化学反应过程、燃烧过程中，但寿命很短，不易于探测。高分辨高灵敏的吸收光谱可以揭示分子离子的结构本质，还能监控它们在各种复杂过程中的量子态布居。本文主要研究O2+第一和第二负带系，其跃迁通常发生于氧气的离化过程以及氧化化学反应的中间过程。O2+第一负带系（b4Σg--a4Πu）是四重带之间的跃迁，共48个支带。O2+第二负带系（A2Πu-X2Πg）是二重带之间的跃迁，有12个支带。两个带系的部分支带重叠，给谱线标识工作带来一定困难。本文通过对O2气体与氦气的混合气体Penning放电生成O2+分子离子，采用高灵敏度的光外差-速度调制光谱技术（Optical Heterodyne Velocity Modulation Spectroscopy简称OH-VMS），在11370～12800cm-1范围内获得O2+的吸收光谱。研究工作主要以Prasad的常数计算出理论值作为辅助标识，在11370～11800cm-1范围内获得了属于O2+第二负带（A2Πu-X2Πg）（5，21）带，8个支带的150多根Doppler受限高分辨谱线。采用有效Hamiltion量对角化方法计算O2+分子离子A2Πu-X2Πg的跃迁频率，进行实验谱线的标识。在理论分析中，同样采用有效Hamilton矩阵元，对所有被标识的谱线作带权重的非线性最小二乘拟合。并将上态固定为Prasad的上态常数，首次获得了下态X2Πgv’=21的振转能级的分子常数。同时利用Coxon及郑利娟的下态常数结合我们的X2Πg（v’=21）的常数，计算了平衡常数。另外，对12200～12800cm-1范围内排除第二负带谱线后，获得了366条第一负带（b4Σg--a4Πu）的（2，7）带谱线，并拟合获得了相关振动态的转动常数。

论文目录

• 摘要
• Abstract
• 第一章 绪论
• §1.1 瞬态分子的研究背景及其应用
• 2⁺第一第二负带系的研究状况'>§1.2 O₂⁺第一第二负带系的研究状况
• §1.3 本文概述
• 2⁺近红外波段的光外差-速度调制光谱技术实验'>第二章 O₂⁺近红外波段的光外差-速度调制光谱技术实验
• §2.1 光外差-速度调制光谱技术及实验装置
• §2.2 碘谱测量
• §2.3 频率调制光路中的拍频信号的优化
• 2⁺分子离子吸收谱的测量'>§2.4 OH-VMS对O₂⁺分子离子吸收谱的测量
• 2⁺（A²Π_u-X²Π_g）二重态理论计算,谱线标识与常数拟合'>第三章 O₂⁺（A²Π_u-X²Π_g）二重态理论计算,谱线标识与常数拟合
• §3.1 理论模型
• §3.2 谱线标识
• §3.3 拟合结果与讨论
• 2⁺（b⁴Σ_g^--a⁴Π_u）四重态理论计算,谱线标识与分子常数的拟合'>第四章 O₂⁺（b⁴Σ_g^--a⁴Π_u）四重态理论计算,谱线标识与分子常数的拟合
• 2⁺第一负带理论模型'>§4.1 O₂⁺第一负带理论模型
• §4.2 谱线标识
• §4.3 拟合结果与讨论
• 第五章 总结与展望
• 硕士期间发表的论文
• 参考文献
• 致谢