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Cu（Ⅱ）印迹壳聚糖交联膜的制备及吸附性的研究

2020-12-14阅读(263)

Cu（Ⅱ）印迹壳聚糖交联膜的制备及吸附性的研究

论文摘要

壳聚糖良好的生物相容性、生物可降解性及成膜性,使其成为非常有应用价值的天然高分子材料,当前已成为新材料领域的研究热点。采用分子印迹、化学预交联及交联方法,制备了一种新型的Cu（Ⅱ）印迹壳聚糖交联膜（IMcu（Ⅱ）-E-CTS）考察了制膜条件对膜吸附性能的影响,并对该膜的孔隙率、溶胀率、氨基含量、表面形态、官能团以及结晶性等性能进行了表征。将该膜应用于吸附浓度为20-70mg/L的含Cu（Ⅱ）废水。考察了pH、温度、比厚度对吸附的影响以及吸附动力学、吸附热力学、吸附选择性,采用红外及X-射线衍射技术表征了吸附Cu（Ⅱ）后的膜,最后考察了膜的再生效果。IMCu（Ⅱ）-E-CTS的制备实验结果表明：选择的制备条件为模板分子为CuSO4, CTS结构单元与Cu（Ⅱ）摩尔量比为17,甲醛与CTS结构单元摩尔量比为3,ECH与CTS结构单元摩尔量比为1.5,ECH交联反应最佳温度为40℃,1mol/L HCl溶液最佳反应条件为80℃反应7h。制备条件对膜吸附性能的影响次序大小为Cu（Ⅱ）用量>环氧氯丙烷（ECH）用量>ECH交联温度>甲醛用量。IMcu（Ⅱ）-E-CTS对Cu（Ⅱ）的吸附性能实验结果表明：膜对50mg/L Cu（Ⅱ）水溶液的吸附在19h趋于平衡,吸附的最佳pH值为4,降低膜的比厚度和吸附反应温度有利于吸附的进行,最佳吸附条件下得到IMCu（Ⅱ）-E-CTS对50mg/L Cu（Ⅱ）水溶液的吸附容量为0.92mmol/g。IMCu（Ⅱ）-E-CTS对Cu（Ⅱ）浓度为20-70mg/L的吸附符合Freundlich等温曲线（R2>0.99）,该吸附是自发、放热、熵减小的过程。吸附速率方程更加符合二级吸附速率模型。吸附选择性实验结果表明,在含等浓度Cu（Ⅱ）、Ni（Ⅱ）、Zn（Ⅱ）水溶液中,膜表现出对Cu（Ⅱ）具有良好的选择性,k（Cu/Zn）=7.88,k（Cu/Ni）=7.33。再生实验结果表明：膜再生8次对50mg/L Cu（Ⅱ）仍具有较高的平衡吸附量（0.78mmol/g）。IMCu（Ⅱ）-E-CTS吸附前后的表征实验结果表明：最佳制膜条件下得到的IMCu（Ⅱ）-E-CTS孔隙率、溶胀率和氨基含量分别为76.9%、109%、4.26mmol/g;与壳聚糖膜（CTS）相比,IMCu（Ⅱ）-E-CTS溶胀率降低了44.0%、孔隙率升高了528%、氨基含量降低了16.5%；与壳聚糖交联膜（E-CTS）相比,其氨基含量升高了24.6%；扫描电镜图表明,与CTS和E-CTS相比,IMcu（Ⅱ）-E-CTS的表面形态发生了显著的变化,内部结构变得疏松。红外谱图结果表明,制备IMCu（Ⅱ）-E-CTS的每一步反应都确定发生。X-射线衍射结果表明,与CTS相比,IMCu（Ⅱ）-E-CTS分子链具有不规整性,结晶能力降低。吸附后膜的红外谱图表明,吸附配位不仅发生在壳聚糖的氨基上,部分羟基也参与了反应。吸附后膜的X-射线衍射图表明,Cu（Ⅱ）可以与壳聚糖晶区的活性基团配位。

论文目录

  • 摘要
  • Abstract
  • 引言
  • 1 文献综述
  • 1.1 铜污染处理的研究进展
  • 1.1.1 化学法
  • 1.1.2 物化法
  • 1.1.3 生物法
  • 1.2 壳聚糖概述
  • 1.2.1 壳聚糖的结构及性质
  • 1.2.2 壳聚糖的化学改性
  • 1.2.3 壳聚糖的应用
  • 1.3 分子印迹技术
  • 1.3.1 分子印迹技术概况
  • 1.3.2 分子印迹技术原理
  • 1.3.3 分子印迹膜的制备
  • 1.3.4 金属离子印迹技术
  • 1.3.5 壳聚糖分子印迹技术
  • 1.4 研究目的、意义及研究内容
  • 1.4.1 研究目的及意义
  • 1.4.2 研究内容
  • 2 实验部分
  • 2.1 实验仪器和试剂
  • 2.1.1 实验仪器
  • 2.1.2 实验试剂
  • 2.2 实验方法
  • 2.2.1 Cu（Ⅱ）印迹交联壳聚糖膜的制备操作步骤
  • 2.2.2 印迹膜制备条件影响因素考察
  • Cu（Ⅱ）-E-CTS制备的正交实验'>2.2.3 IMCu（Ⅱ）-E-CTS制备的正交实验
  • Cu（Ⅱ）-E-CTS吸附性能影响因素实验'>2.2.4 IMCu（Ⅱ）-E-CTS吸附性能影响因素实验
  • Cu（Ⅱ）-E-CTS对Cu（Ⅱ）吸附动力学考察方法'>2.2.5 IMCu（Ⅱ）-E-CTS对Cu（Ⅱ）吸附动力学考察方法
  • Cu（Ⅱ）-E-CTS对Cu（Ⅱ）吸附热力学考察方法'>2.2.6 IMCu（Ⅱ）-E-CTS对Cu（Ⅱ）吸附热力学考察方法
  • Cu（Ⅱ）-E-CTS对Cu（Ⅱ）吸附选择性考察方法'>2.2.7 IMCu（Ⅱ）-E-CTS对Cu（Ⅱ）吸附选择性考察方法
  • Cu（Ⅱ）-E-CTS再生方法'>2.2.8 IMCu（Ⅱ）-E-CTS再生方法
  • Cu（Ⅱ）-E-CTS各项性能参数的测定及分析方法'>2.3 IMCu（Ⅱ）-E-CTS各项性能参数的测定及分析方法
  • 2.3.1 平衡吸附容量的计算
  • 2.3.2 物理化学性能表征的相关参数
  • Cu（Ⅱ）-E-CTS的表征方法'>2.3.3 IMCu（Ⅱ）-E-CTS的表征方法
  • 2.3.4 相对选择系数
  • 2.3.5 再生效率
  • Cu（Ⅱ）-E-CTS的制备'>3 IMCu（Ⅱ）-E-CTS的制备
  • Cu（Ⅱ）-E-CTS的制备的影响因素'>3.1 IMCu（Ⅱ）-E-CTS的制备的影响因素
  • 3.1.1 铜盐模板分子的影响
  • Cu（Ⅱ）-E-CTS吸附容量的影响'>3.1.2 印迹离子用量对IMCu（Ⅱ）-E-CTS吸附容量的影响
  • Cu（Ⅱ）-E-CTS性能的影响'>3.1.3 甲醛用量对IMCu（Ⅱ）-E-CTS性能的影响
  • Cu（Ⅱ）-E-CTS性能的影响'>3.1.4 ECH用量对IMCu（Ⅱ）-E-CTS性能的影响
  • Cu（Ⅱ）-E-CTS性能的影响'>3.1.5 ECH交联温度对IMCu（Ⅱ）-E-CTS性能的影响
  • Cu（Ⅱ）-E-CTS性能的影响'>3.1.6 HCl溶液处理对IMCu（Ⅱ）-E-CTS性能的影响
  • Cu（Ⅱ）-E-CTS最佳制备条件的确定'>3.2 IMCu（Ⅱ）-E-CTS最佳制备条件的确定
  • 3.3 小结
  • Cu（Ⅱ）-E-CTS对Cu（Ⅱ）的吸附性能'>4 IMCu（Ⅱ）-E-CTS对Cu（Ⅱ）的吸附性能
  • Cu（Ⅱ）-E-CTS吸附性能影响因素实验'>4.1 IMCu（Ⅱ）-E-CTS吸附性能影响因素实验
  • 4.1.1 溶液pH值的影响
  • 4.1.2 温度的影响
  • 4.1.3 比厚度的影响
  • Cu（Ⅱ）-E-CTS对Cu（Ⅱ）吸附动力学分析'>4.2 IMCu（Ⅱ）-E-CTS对Cu（Ⅱ）吸附动力学分析
  • Cu（Ⅱ）-E-CTS对Cu（Ⅱ）吸附热力学分析'>4.3 IMCu（Ⅱ）-E-CTS对Cu（Ⅱ）吸附热力学分析
  • 4.3.1 吸附等温线及模型拟合
  • 4.3.2 吸附热力学函数
  • Cu（Ⅱ）-E-CTS对Cu（Ⅱ）吸附选择性分析'>4.4 IMCu（Ⅱ）-E-CTS对Cu（Ⅱ）吸附选择性分析
  • (Cu（Ⅱ）-E-CTS的再生性'>4.5 IM(Cu（Ⅱ）-E-CTS的再生性
  • 4.6 小结
  • Cu（Ⅱ）-E-CTS吸附前后的表征'>5 IMCu（Ⅱ）-E-CTS吸附前后的表征
  • cu（Ⅱ）-E-CTS的表征'>5.1 IMcu（Ⅱ）-E-CTS的表征
  • Cu（Ⅱ）-E-CTS的物化性能'>5.1.1 IMCu（Ⅱ）-E-CTS的物化性能
  • Cu（Ⅱ）-E-CTS红外谱图分析'>5.1.2 IMCu（Ⅱ）-E-CTS红外谱图分析
  • Cu（Ⅱ）-E-CTS XRD分析'>5.1.3 IMCu（Ⅱ）-E-CTS XRD分析
  • Cu（Ⅱ）-E-CTS与铜配合物的表征'>5.2 IMCu（Ⅱ）-E-CTS与铜配合物的表征
  • 5.2.1 膜与铜配合物SEM分析
  • 5.2.2 膜与铜配合物红外谱图分析
  • 5.2.3 膜与铜配合物XRD分析
  • 5.3 小结
  • 结论与建议
  • 参考文献
  • 攻读硕士学位期间发表学术论文情况
  • 致谢

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