镁基储氢材料与噻吩反应影响因素的研究

论文摘要

镁基储氢材料在一定温度下加热放出的活性氢可以与噻吩发生加氢脱硫反应。本文以金属镁和无烟煤微晶碳为原料,用机械力化学法制备的储氢材料70Mg30C用于噻吩的加氢反应,研究了反应温度、恒温时间、氢气压力等对反应产物的影响。利用扫描电镜、能谱、X射线衍射、红外光谱、质谱等检测手段对储氢材料及加氢脱硫产物进行了表征。研究结果表明,随着温度的升高,储氢材料的放氢速率和放氢量增大,放氢速率和放氢量在250～350℃温度范围内有较大增长,认为在此温度区间主要为MgH2分解,温度高于350℃时,放氢速率和放氢量基本达到最大值。同时,随着温度的升高,储氢材料的吸放氢平台压逐渐升高,在300℃时的吸放氢平台压在0.1-0.3 MPa,到400℃时,平台几乎消失。储氢材料的实际吸放氢平台压是两条不重合的曲线,存在平台压滞后。储氢材料在低于250℃时基本不与噻吩发生反应,随着温度的升高,两者发生反应,反应后气体中检测到H2S,继而在储氢材料中检测到MgS,温度继续升高,生成H2S的量减少,MgS的量增多。说明储氢材料中的氢可与噻吩反应生成H2S,温度升高,有利于反应H2S+Mg→MgS+H2。每个反应温度对应一个较合适的反应时间。温度较低时,储氢材料的放氢速率慢,因而与噻吩反应所需要的时间也应当延长。因此反应时间当参照储氢材料在不同温度下的放氢速率来确定。相同温度下,在不同的反应时间内得到的储氢材料与噻吩的反应产物不同,实验结果表明,储氢材料中的氢与噻吩先生成H2S,然后H2S与Mg结合生成MgS。氢气压强对储氢材料与噻吩的反应影响较大,压强不同时,产物不同。当氢气压强低于储氢材料的吸放氢平台压时,储氢材料对噻吩的作用趋向于脱硫剂,即与噻吩反应后生成MgS,使气体中的含硫量减少；当氢气压强高于储氢材料的吸放氢平台压时,储氢材料对噻吩的作用趋向于催化剂,含硫产物以H2S为主。因此,通过控制反应气氛中的氢气压强,可以得到不同的含硫产物。

论文目录

• 摘要
• Abstract
• 1 文献综述
• 1.1 储氢材料的分类及应用
• 1.2 噻吩类硫化物脱除研究进展
• 1.3 本课题的意义及研究内容
• 2 实验方法
• 2.1 实验原料
• 2.2 实验方法
• 2.3 检测手段
• 3 温度和时间对镁基储氢材料与噻吩反应的影响
• 3.1 引言
• 3.2 温度对储氢材料吸放氢性能和结构的影响
• 3.3 温度对储氢材料与噻吩反应的影响
• 3.4 时间对储氢材料与噻吩反应的影响
• 3.5 储氢材料成型的影响
• 4 气氛对镁基储氢材料与噻吩反应的影响
• 4.1 引言
• 4.2 氮气、二氧化碳气氛对反应的影响
• 4.3 氢气压强的影响
• 5 结论与问题
• 5.1 主要结论
• 5.2 主要创新点
• 5.3 问题与展望
• 致谢
• 攻读硕士期间主要工作成果
• 参考文献