低温等离子体耦合催化剂催化氧化CO的研究

论文摘要

CO是一种有毒有害气体,其室内污染问题日益受到关注和重视。现已有许多技术被开发用于控制CO,其中利用催化剂催化氧化CO是一种常用的处理方法。但不同催化剂都有自身应用的缺点,在不同环境中存在失活现象。近年来低温等离子体（Non-thermal Plasma,简称NTP）与催化剂耦合处理挥发性有机污染物（Volatile Organic Compounds,简称VOCs）废气成为人们治理环境污染的热门技术,但放电副产物CO控制问题成为该技术发展的瓶颈。本研究针对催化剂稳定性差的问题,以及低温等离子体降解VOCs过程中大量生成的CO副产物,拟采用NTP和催化剂耦合的方式,来提高催化剂的稳定性,考察其CO的催化氧化性能。探讨了催化剂与NTP耦合后对低浓度CO催化氧化是否存在耦合效应,考察了CO初始浓度、体积空速、水汽浓度对耦合体系中CO的催化氧化性能的影响。实验结果表明：1)当催化剂和NTP耦合时,不同催化剂对CO的氧化有不同的改善效果,其中霍加拉特剂（Hopcalite）、Au/γ-Al2O3表现为处理效果增强,而PdCl2-CuCl2/γ-Al2O3催化剂表现为处理效果减弱。三种体系中CO转化率都随着能量密度（Special Energy Density,简称SED）增大而增大。2)在NTP+Hopcalite体系中,在低能量密度（SED=143J/L）下,CO转化率受CO初始浓度、体积空速、水汽浓度因素影响较大。CO转化率随着CO初始浓度增加、体积空速增大、水汽浓度升高而下降。在高能量密度（SED=261J/L）下,CO转化率基本不受这三种因素的影响,转化率可以达到98%。3)实验初步考察了放电副产物NOx的生成规律。发现在单独NTP放电体系中,尾气中NOx浓度较低；当加入催化剂后,NOx浓度显著升高,且浓度随着能量密度的增加而升高。在高能量密度下水蒸汽的加入会增加尾气中NOx浓度。4)实验初步考察了放电副产物03的生成规律。在单独NTP放电体系和NTP+Y-Al2O3体系中03浓度随着能量密度的升高呈现先上升后下降的趋势,其中当能量密度为150J/L时,03浓度最大；在NTP+催化剂耦合体系尾气中O3浓度都较低,其中NTP+Hopcalite体系降解效果最好,可以把03控制到检测线以下。同时本文还考察了NTP+Hopcalite体系抗Cl稳定性,研究表明NTP+Hopcalite体系不能有效防止催化剂Cl中毒的发生,且Na2CO3/Al2O3脱氯剂可以一定程度延长Cl中毒时间的发生,但是不能根本解决Cl中毒问题。本文还进行了负载型Hopcalite整体式催化材料的制备研究,考察了载体酸蚀处理时间、活性组分含量、焙烧时间、尿素扩孔剂加入对整体式催化剂CO催化氧化性能的影响,由实验结果可知酸处理4h,活性组分含量80%,焙烧时间12h,加入尿素条件下制备得到的催化剂具有最佳CO催化活性。

论文目录

• 学位论文数据集
• 摘要
• ABSTRACT
• 第一章 文献综述
• 1.1 前言
• 1.2 CO催化氧化催化剂
• 1.2.1 Hopcalite催化剂
• 1.2.2 铂、钯催化剂
• 1.2.3 金催化剂
• 1.3 等离子体概述
• 1.3.1 等离子体的基本概念
• 1.3.2 等离子体的分类
• 1.3.3 低温等离子体的放电方式
• 1.3.4 低温等离子体放电装置
• 1.4 低温等离子体治理有机废气的研究概况
• 1.4.1 单一低温等离子体技术降解VOCs
• 1.4.2 低温等离子体降解VOCs效率的影响因素
• 1.4.3 低温等离子体与催化剂耦合降解VOCs
• 1.4.4 低温等离子体与催化剂耦合方式
• 1.4.5 低温等离子体与催化剂耦合降解VOCs的反应机理
• 1.5 研究问题的提出
• 1.6 本论文的研究内容
• 第二章 实验装置及实验方法
• 2.1 配气系统
• 2.2 放电反应系统
• 2.2.1 高频高压电源
• 2.2.2 低温等离子体反应器
• 2.3 参数测量
• 2.3.1 介质阻挡微放电
• 2.3.2 放电频率和电压的测量
• 2.3.3 放电功率的测量
• 2.4 气体组分含量检测
• 2.4.1 检测分析方法
• 2.4.2 数据处理方法
• 2.4.3 HP6890色谱操作条件
• 2.5 实验原料及仪器设备
• 2.5.1 原料与试剂
• 2.5.2 实验气体
• 2.5.3 仪器与设备
• 第三章 低温等离子体耦合催化剂催化氧化CO
• 3.1 实验部分
• 3.1.1 气体的配置与等离子反应器
• 3.1.2 催化剂的制备
• 3.2 结果与讨论
• 3.2.1 耦合效应考察
• 3.2.2 CO初始浓度对CO转化率的影响
• 3.2.3 体积空速对CO转化率的影响
• 3.2.4 水汽浓度对CO转化率的影响
• x（NO、NO₂）的研究'>3.2.5 低温等离子体放电产生NO_x（NO、NO₂）的研究
• 3的研究'>3.2.6 低温等离子体放电产生O₃的研究
• 3.3 本章小结
• 第四章 低温等离子耦合Hopcalite的抗Cl中毒稳定性
• 4.1 实验部分
• 4.1.1 气体配置与低温等离子体反应器
• 4.1.2 脱氯剂的制备
• 4.2 结果与讨论
• 4.2.1 Hopcalite中毒
• 4.2.2 Hopcalite中毒预防
• 4.2.3 Hopcalite再生
• 4.3 本章小结
• 第五章 负载Hopcalite催化剂的整体式材料的制备研究
• 5.1 实验部分
• 5.1.1 气体配置
• 5.1.2 整体式Hopcalite的制备
• 5.2 结果与讨论
• 5.2.1 堇青石酸蚀处理对CO转化率的影响
• 5.2.2 活性组分比例不同对CO转化率的影响
• 5.2.3 焙烧时间对CO转化率的影响
• 5.2.4 尿素对CO转化率的影响
• 5.3 本章小结
• 第六章 结论
• 参考文献
• 附录
• 致谢
• 研究成果及发表的学术论文
• 作者和导师简介