导读:本文包含了分子的高次谐波论文开题报告文献综述及选题提纲参考文献，主要关键词:高次谐波,阈上电离,电子-核关联能谱,非玻恩-奥本海默近似
分子的高次谐波论文文献综述
李木子[1]（2019）在《基于高次谐波与阈上电离的超快分子动态成像理论研究》一文中研究指出强激光场(～1013 W/cm2及以上)与原子分子相互作用时会产生一系列非微扰效应,例如高次谐波、阈上电离、非次序性双电离等。这些新现象进一步推动了阿秒物理学的发展和应用。例如利用高次谐波合成超短孤立阿秒脉冲,利用阈上电离谱特征探测电离解离动力学过程,以及通过非次序性双电离研究电子间相互关联作用等。强激光场与分子相互作用时,由于核在电子电离、复合及散射等多个过程中的重要影响,在很多情况下也需要考虑非玻恩近似下核的动力学信息。虽然核运动时间尺度远大于电子,但是随着电子的电离和核内部束缚的弱化,在某些关键核间距时,电荷共振增强电离效应会使得电离速率大大增加。高次谐波的产生过程中,电子电离与复合时刻之间,核波包的演化也会影响跃迁偶极因子。另外还有阈上解离、振动束缚、束缚弱化等一系列核解离通道会影响谱的结构。本文建立了核动力学信息与高次谐波谱和电子-核关联能谱之间的部分联系,并通过能谱特征提取核信息,提出探测核动力学过程的新方法。本文主要内容包括以下几点:(1)提出了基于高次谐波频率调制与展宽来探测分子准直角、振动态及解离速度的理论方案。本文理论研究了非玻恩-奥本海默近似情况下,强场驱动H2+时,高次谐波产生中的频率红移现象以及其对分子准直角的依赖。相比于原子体系,红移是分子谐波谱中的独特现象,在隧穿及多光子电离情况下都存在,这一现象已被实验验证。由于核运动影响电离速率,导致脉冲上升沿以及下降沿中谐波的产量不对称进而红移。本文通过提取这一不对称参数进一步验证了上述观点。另外研究了不同初始核振动态对谐波红移的影响,以及谐波峰的宽度受准直角的影响。提出了通过红移探测分子准直角,振动态等信息的方案。(2)提出了一种基于电子-核关联能谱的超快分子钟动态成像方案,可用于探测亚周期时间分辨的库仑爆炸通道。本文理论计算了 H2+在线偏振强激光场下隧穿电离过程,发现光电子产量在沿激光偏振的两个相反方向上不同,且两者之间的不对称函数随着核动能的增大呈现峰谷交替的特征。本文基于库仑爆炸通道解释了这一现象,并利用此关联不对称函数探测核运动,时间分辨率可达激光亚周期量级(～1飞秒)。理论计算发现,这种探测方法在多种激光条件下均能适用,而且考虑光场的体积效应时依然有效。不同于传统pump-probe方法,这一方法很简洁,核运动可以通过单次(single shot)实验探测到。(3)提出了利用分子准直角控制高次谐波椭偏特性的理论方案。本文研究了在反向旋转的双色圆偏振激光场驱动下分子高次谐波谱的特征。优化了对椭圆偏振谐波的椭圆率以及旋转角参数的定义。使用具有四重旋转对称性的ω/3ω反向旋转的双色圆偏振组合场驱动H2+时,发现椭偏谐波的主轴基本都垂直于分子轴方向并有一个小的倾斜角。谐波的椭圆率随着分子取向变化而剧烈变化,甚至在45°附近某些准直角下,大部分高阶谐波椭圆率相同。通过上述特征,可以从谐波椭偏特性的变化中获得分子取向的信息,同时也为控制阿秒脉冲的椭偏特性提供了可行方案。(本文来源于《中国科学院大学(中国科学院武汉物理与数学研究所)》期刊2019-06-01）
李浩锐[2]（2019）在《双色反旋圆偏振激光场作用下H_2~+分子高次谐波的发射》一文中研究指出在过去的几十年里,超短超强激光技术有了日新月异的发展。随着激光强度的不断提高,不仅强激光与原子分子等物质的相互作用备受关注,而且衍生出来许多新兴的学科。例如高次谐波的发射和原子分子的电离。高次谐波谱一般可以分为叁个部分:首先是在低阶次区域,谐波效率的急剧地下降,然后是一个效率保持稳定的平台结构,最后急剧地下降。由于其存在稳定的平台结构,且谐波等频率间隔分布的特征,高次谐波成为了合成阿秒脉冲的最有效手段之一。而原子分子内部电子运动是在阿秒时间量级上的,因此可以通过阿秒脉冲来有效地对原子分子内部结构进行探测。由于高次谐波广阔而又极具潜力的应用前景,国内外越来越多的科研工作者不断地投入到了对这种高阶非线性现象的研究中来。而Corkum在1993年提出的半经典叁步模型理论很好地简化了高次谐波发射过程,并且研究结果可以在很多方面与量子模型的结果相对应,因此一直被人们沿用。半经典叁步模型的内容是:第一步,在强激光电场的作用下,原子的库仑势垒一侧被压低,产生畸变,电子通过隧穿电离或者多光子电离的方式脱离原子库仑势的束缚,进入外部的激光电场;第二步,进入激光电场的电子可以被看作是一个自由电子,在激光场的作用下进行运动,并获得能量;第叁步,当激光电场反向时,电子有可能回到母核附近,并与母核复合,释放出高能光子。分子的叁步模型则稍微复杂,主要体现在第叁步,由于分子最少具有两个原子核,激光场反向后,电子在激光电场的驱动下有可能与母核进行复合,也有可能与母核附近的原子核复合。目前,随着研究的深入,许多新的物理现象以及潜在的物理机制逐步被人们发掘出来。在本文中,我们通过虚时演化求出H_2~+分子的初始波函数,再利用劈裂算符法求解含时波函数,研究双色反旋圆偏振激光场下H_2~+分子的高次谐波的增强与抑制,以及通过对组合激光场的调控来实现谐波的调控。主要内容如下:(1)研究了在双色反旋圆偏振激光场下,基频激光脉冲为800nm,频率比=2,3,4,5时,H_2~+分子的高次谐波的增强与抑制机制。我们通过数值模拟发现,当=2,4时,从谐波谱中只能观察到奇次谐波的发射;当=3,5时,既可以观察到奇次谐波的发射又可以观察到偶次谐波的发射。我们进一步研究了这种现象产生的物理机制,我们通过两个原子核分别对谐波发射的贡献以及两个原子核谐波的干涉效应,研究结果表明了对应不同的s,谐波的禁戒规律不同。(2)研究了当频率比=3时,基频激光脉冲的波长为1600 nm和2400 nm情况下谐波的禁戒规律,以及改变基频激光脉冲的波长对谐波带来的影响。我们发现,增大入射激光脉冲的波长后,谐波的禁戒规律与入射激光波长为800 nm时相同。但是随着激光波长的增加,谐波的平台区域有了一定程度的拓展,谐波的强度有了一定程度的下降。(3)比较了双色反旋圆偏振激光场与双色同旋圆偏振激光场下的H_2~+分子的高次谐波发射,我们得出结论,双色同向圆偏振场下谐波的效率较低,且平台区域较窄。(4)研究了双色反旋圆偏振激光场x方向迭加静电场之后,H_2~+分子的高次谐波发射规律。我们发现,随着迭加静电场强度的增大,谐波的效率逐步提高,且谐波的截止能量逐步增大。我们以静电参数=0.1为例,与双色反旋圆偏振激光电场的情况进行对比,通过电子轨迹的分析,我们发现加入静电场之后,电子运动距离会增加,使得电子在外电场中获得更多的能量。这对应于谐波截止能量的增大。(本文来源于《吉林大学》期刊2019-06-01）
田艳荣[3]（2019）在《强场下氢分子高次谐波发射及孤立阿秒脉冲的产生》一文中研究指出随着激光技术的日益发展与进步,科学家们对原子分子动力学有了进一步的研究;尤其是阿秒脉冲的产生对人们认识微观世界和探测电子动力学过程起到非常重要的作用。我们知道目前高次谐波是产生阿秒脉冲的重要途径。高次谐波谱有如下几个特点:首先,在较低阶次,谐波呈现快速下降的趋势;接着,出现一个平台区,即谐波的发射效率不随阶次的变化而变化;最后,谐波在平台区某一阶次附近发射效率急剧下降,称为谐波的截止。为了能够更好的分析解释谐波的产生机制,在1993年Corkum提出了半经典叁步模型;第一步,处于基态的电子,通过隧穿或者多光子电离进入到激发态,即电离过程;第二步,此时被电离的电子可以看作准自由电子,只受到激光场的作用并在场中被加速,即电子加速过程;第叁步,当激光场变换为反向时,电子减速,然后电子反向继续加速,最终返回母核并复合,此时有高能光子释放出来,即高次谐波发射。目前为了获得孤立阿秒脉冲人们在理论和实验上提出了不同的方案,如多色场调控方案和非均匀场方案等。本文分别研究了在多色场和非均匀场作用下氢分子高次谐波发射及孤立阿秒脉冲的产生。本文的主要工作包括以下几个部分:第一,我们理论上研究了体系为一维核运动和核固定情况下氢分子在单色场、双色场和叁色场作用下高次谐波发射及孤立阿秒脉冲的产生,并研究了电子和核波包分布随时间的演化。我们发现在单色场作用下谐波谱平台并没有变化,谐波调制也很多;当采用双色场和叁色场时谐波的平台明显扩展,在叁色场的作用下谐波变得光滑而少调制。通过叁步模型和时频分析发现产生这种现象的原因是只有短轨道对谐波发射有贡献,而长轨道被抑制,实现了量子轨道控制。接着,为了进一步研究这个现象,我们给出了电子随时间演化的波包分布和核的概率密度分布。发现当.1.25≤t≤15.o.c.和1.75≤t≤0.2o.c.时,电离的电子分别沿着Z_1的正方向和Z_1的负方向运动,并且返回核在t=1.75o.c.和t=2.5o.c.时。因此这些回核过程对谐波发射有明显的贡献。耦合电子和核波包随时间演化概率密度分布被用来进一步的研究在核运动近似下电子和核的动力学。观察发现在t=1.5 o.c.和t=1.75o.c.时,电子沿着正的Z_1方向运动,并且能够观察到明显的干涉条纹。此外,在核固定和核运动的情况下通过截取一部分的谐波阶次分别合成了75 as和54 as的孤立阿秒脉冲。第二,研究了在核固定情况下氢分子在非均匀场下的高次谐波发射及孤立阿秒脉冲的产生。在非均匀场下我们选择了不同激光包络,结果表明高次谐波的产额不随激光包络的改变而改变。但是我们发现当非均匀参数逐渐增大时,谐波平台也被扩展了;同时,谐波谱也变得光滑少调制。当非均匀参数β=.0003时,我们发现谐波平台扩展了50阶次左右。当非均匀参数β=0.005时,发现谐波平台扩展了100阶次左右,在截止附近谐波变得很光滑,有利于合成孤立阿秒脉冲。当非均匀参数β=0.005时,sin~2包络下氢分子的时频分析图显示只有短轨道存在,长轨道被抑制了。最后,在核固定情况下通过迭加一部分的谐波阶次,获得了120 as的孤立阿秒脉冲。(本文来源于《吉林大学》期刊2019-06-01）
梁红静,王巧霞,范鑫,单立宇,冯爽[4]（2018）在《椭圆偏振强激光场中准直的乙炔分子的高次谐波发射（英文）》一文中研究指出本文利用自制的高次谐波光谱仪,实验研究了35-f800-nm强激光场诱导的准直的乙炔分子的高次谐波发射(HHG).实验观测到分子HHG几率随着激光椭偏率的增加而降低,这与隧穿后重散射的理论框架的预言是一致的.通过引入一束弱飞秒激光作用对分子非绝热准直,研究了线偏振和椭圆偏振光场下分子结构效应对HHG的影响.结果表明,分子轴垂直于激光电场方向时谐波产率最大.分析表明,最高占据分子轨道(HOMO)以及内层轨道(HOMO-1)对乙炔分子的强场HHG都有贡献.本文将有助于深入理解分子与超快强激光场的相互作用.(本文来源于《Chinese Journal of Chemical Physics》期刊2018年04期）
张彩萍[5]（2018）在《原子与小分子体系高次谐波产生的动力学研究》一文中研究指出超快激光技术的迅速发展为人们深入了解微观世界的超快动力学过程提供了有效的探测手段,高次谐波产生作为超快激光与物质相互作用中重要的非线性物理现象可实现物质内部电子运动的探测,因而得到了各研究小组的高度关注。随着激光技术的不断发展,在高次谐波产生的过程中出现了许多新的现象,如多次回碰、激发态谐波、谐波红移等,因而需要深入认识高次谐波产生过程中的动力学机制才能进一步提高其应用价值。本论文在非玻恩-奥本海默近似条件下发展了能够同时考虑核和电子运动的多电子态量子计算模型,系统研究了原子体系和单电子小分子体系高次谐波产生过程中的电子动力学、电子-核关联动力学以及激发态动力学,总结了原子与小分子体系高次谐波产生的规律和特点,建立了清晰精确的物理图像,完善了强激光场中高次谐波产生的动力学研究。研究内容如下:(1)将求解含时薛定谔方程的量子方法与求解牛顿方程的经典方法相结合系统研究了均匀场和非均场中氦原子体系多次回碰过程中的电子动力学,总结了电子在两种场中经过各回碰通道获得的能量特点,建立了多次回碰的物理图像。此外,在均匀场中利用基态与激发态的迭加态抑制了周期内多次回碰的干涉并利用静电场与梯形场的迭加场进一步实现了对周期间多次回碰干涉的操控;(2)探究了氢分子离子体系多次回碰过程中的电子动力学,建立了分子体系多次回碰的物理图像,分辨了电离电子与母核复合和与邻核复合的多次回碰通道,并发现与邻核复合多次回碰通道对核间距的变化敏感;(3)在非玻恩-奥本海默近似条件下考虑电子-核的关联效应,基于泵浦-探测技术发展了多电子态量子计算模型,研究了氚分子离子体系谐波产生的电子-核关联动力学及激发态动力学过程。其中在双电子态量子模型下发现在基态和第一激发态的耦合区域电子局域分布在一个核周围,此时谐波高阶区域会出现明显的极小值而且该极小值可体现电离时刻的激发态动力学;在叁电子态量子模型下建立了相应的谐波发射物理图像,通过分析不同布居数条件下激发态的动力学过程,发现长波长探测激光场中谐波的红移现象主要由较高激发态电子的二次回碰过程所引起,并提出相应的操控方案来进一步验证谐波红移的动力学机制。(本文来源于《山西师范大学》期刊2018-05-11）
翟春洋[6]（2018）在《基于高次谐波的分子轨道层析成像实验研究》一文中研究指出分子轨道成像不仅可以帮助人们直观地认识分子内部结构,并且可以帮助人们深刻地理解分子动力学过程以及化学反应过程。尽管在过去的几十年中,人们在成像技术方面取得了巨大的进步,并且获得了很好的空间分辨率,但是,时间分辨率一直停留在几十甚至上百飞秒。近年来,一种基于高次谐波的成像方法应运而生。这种方法通过测量激光与物质相互作用产生的高次谐波,可以对分子轨道进行成像,即分子轨道层析成像。令人惊喜的是,分子轨道层析成像技术得到的是轨道波函数本身,打破了人们对波函数不可测量的认知。此外,分子轨道层析成像技术最大的潜在应用是获取实时演化的分子轨道,即以前所未有的阿秒时间和埃空间分辨率为变化的分子结构拍摄分子电影。拍摄分子电影的关键是为分子轨道有效拍摄高帧率的照片。然而,为分子轨道拍摄高帧率照片目前存在着几个方面的障碍:一是在以往的工作中,没有考虑库仑势对分子轨道层析成像的影响;二是实验上测量高次谐波相位的技术极其复杂;叁是多发实验测量从本质上制约着实时成像。针对上述问题,本文的主要研究内容如下:(1)实验研究了库仑修正的分子轨道层析成像方案。利用双中心库仑波函数代替平面波来描述连续态电子波包。实验结果显示,利用库仑修正的分子轨道层析成像方案重构的分子轨道,有效地消除了平面波近似引起的人为误差,明显提升了重构结果的质量。利用双中心库仑波函数代替平面波来描述连续态电子波包提供了一种更加精确的分子轨道层析成像的方案,夯实了基于高次谐波的分子轨道层析成像的理论基础。(2)提出并在实验上验证了一种全新的分子轨道层析成像方案——基于衍射的分子轨道层析成像。通过将相干衍射成像技术和分子轨道层析成像技术相结合,可以直接从高次谐波强度谱中重构分子轨道,而不必获取任何先验相位信息。实验结果显示,N_2、CO_2、C_2H_2等具有不同对称性的分子轨道均可以使用基于衍射的分子轨道层析成像方案进行重构。基于衍射的分子轨道层析成像方案规避了测量高次谐波相位的难题,明显简化了分子轨道层析成像的实验操作,为重构复杂结构分子轨道提供了一种有效途径。(3)首次实现了基于高次谐波的单发分子轨道层析成像。研究了电离电子在正交双色激光场中的运动状态。数值仿真结果表明,正交双色激光场可以有效控制电子的二维运动轨迹,使得不同动量的回复电子以不同回复角向母核回复,进而实现单发分子轨道层析成像。在原理性验证实验中,利用单发分子轨道层析成像方案成功重构了N_2分子轨道。单发分子轨道层析成像技术克服了实验上必须多发测量才能重构分子轨道的瓶颈。朝着实现实时跟踪能量和电荷在分子体系内的转移,观察化学键的合成与断裂过程,以及追踪分子结构重排过程的目标迈出了重要的一步。(本文来源于《华中科技大学》期刊2018-05-01）
李雁鹏[7]（2018）在《取向对同位素分子高次谐波辐射影响的理论研究》一文中研究指出强激光场中物质的高次谐波辐射是当前强场物理领域关注的热点问题之一。首先,利用谐波辐射可以得到阿秒脉冲,而后者在科学技术中有广泛的应用。此外,利用谐波辐射可以在超快时间尺度内实现分子的轨道成像,这对理解化学反应具有重要的意义。从真实分子的角度考虑,由于核的运动会产生许多复杂的效应和机制,如核的运动与电子运动的耦合会影响谐波的产生强度和频率,为了能更深入理解核的运动对这些现象产生影响的机制,人们迫切需要对振动的分子系统中核的波包与电子波包关联机制进行深入的探索。与对称分子相比不对称分子具有固有偶极子,该固有偶极子与激光场的相互作用对极性分子的谐波产生有很大影响。因此,对称与不对称振动分子各自的高次谐波谱可能会展现出不同的现象,并在高次谐波产生过程中体现出不同的内在机制。本文建立一个分子高次谐波产生模型,其中考虑了核的运动对高次谐波产生过程中电离,传播和再结合叁个过程的影响,并且深入分析了对称和不对称分子在不同取向和激光参数下的高次谐波辐射机制。本文第叁章研究了取向对同位素对称分子H2+和T2+谐波产生的影响,数值研究结果表明该影响是取向和激光参数依赖的。对于激光强度较强的情况或者激光强度较低但激光波长较长的情况,在平行取向下,H2+的高次谐波产量高于T2+的产量,而对于低激光强度较短的波长和垂直取向的情况,H2+和T2+的高次谐波产量情况相反。本章展示了分子的跃迁偶极子在这些现象中起到一个重要的作用。这些结果揭示出振动的对称系统在强激光场中的复杂动力学。本文第四章研究了取向不对称分子HeH2+和它的同位素变体HeT2+在几个周期的强激光脉冲中高次谐波的产生。数值结果展示了不对称分子核的运动对其高次谐波产生的影响,这些影响也是依赖于分子取向和激光参数的。在较弱的激光强度下,HeH2+的平行高次谐波产量是高于HeT2+的,而对于垂直取向的高次谐波产量,情况相反。然而,在较高的激光强度下,他们的平行高次谐波产量是可比的。本章展示了系统的固有偶极子在这些现象中起到一个重要的作用。这些结果揭示出不对称系统在强激光场中的复杂动力学。(本文来源于《陕西师范大学》期刊2018-05-01）
潘雪飞[8]（2018）在《强激光场中H_2~+分子高次谐波干涉效应及光谱红移现象的理论研究》一文中研究指出在过去的几十年,由于激光技术的飞速发展,强激光脉冲与原子分子之间的相互作用研究已经受到广泛的关注。可以观察到许多有趣的现象,例如:高次谐波发射、隧穿电离、多光子电离、阈上电离、库仑爆炸等。其中,高次谐波是产生孤立阿秒脉冲的有效方法之一。阿秒脉冲有一个巨大的潜质就是可以追踪原子和分子中电子的运动,这也为研究超快动力学提供了有效的工具。无论在实验上还是在理论上,高次谐波谱都有一个明显的特点,首先在低阶次,谐波强度快速减小;其次,谐波谱出现一个平台结构;最后,在某一阶次,谐波谱截止。通过不断的研究,人们发现可以用半经典叁步模型谐波发射的机制进行解释。在强激光场的作用下,电子可以通过隧穿电离穿过势垒电离出去,电离的电子在强激光场的作用下被加速获得能量,当激光场反向时,电子回到母核,与母核复合,发射高次谐波。人们为了研究高次谐波发射的特点做出了大量的工作和提出了很多方案。在本论文中,我们利用离散变量法(DVR)求解初始波函数,再利用二阶劈裂算符方法求得含时波函数。研究的主要内容如下:(1)研究了在2200nm的线性激光场作用下H_2~+分子的高次谐波发射,从计算的结果显示,通过改变不同激光场的脉宽可以观察到谐波谱的干涉最小值现象。对于t(28)7.34fs时,通过高次谐波谱和时频分析图可以清楚地观察到在60阶次附近有一个明显的干涉最小值现象。随着脉宽的增加,干涉最小值逐渐消失。通过分别计算两个核对高次谐波发射所产生的贡献,发现当两个核的贡献相似时,在60阶次附近谐波谱会发生重迭,这是导致最小值现象产生的原因。(2)我们理论上提出了一个组合场方案来研究H_2~+(D_2~+)分子的光谱红移现象。在梯形脉冲的后半部分附加一个相对较弱的脉冲。研究发现在组合场的情况下高次谐波谱可以观察到红移现象,谐波的主要发射时间被延迟,谐波峰值信号发生移动。同时,我们也计算了D_2~+分子的高次谐波谱,结果显示相比于H_2~+分子的谐波峰值信号,D_2~+分子的高次谐波谱的红移现象更加明显。(3)我们研究了非均匀场中H_2~+分子的高次谐波发射。通过理论计算我们发现,在对称性的非均匀场作用下高次谐波谱只产生伴随小的红移的奇次谐波,而在不对称的非均匀场作用下伴随小的红移的奇数次谐波和偶数次谐波都可以被观察到。我们利用谐波谱的干涉项很好的解释了偶次谐波产生的物理机制。(本文来源于《吉林大学》期刊2018-05-01）
宋文娟[9]（2018）在《N_2分子高次谐波产生过程的多轨道效应》一文中研究指出激光技术的发展会直接影响着激光与物质相互作用研究的发展。而激光与原子分子的相互作用有很多的现象产生,例如高次谐波的发射(HHG)就是其中的一个非线性的过程。线偏振强激光与原子分子作用产生了从红外到极紫外甚至软X波段的超宽频带相干辐射。现在随着各种先进激光的出现,对于高次谐波的研究不仅仅局限在线偏振下,更加复杂多样的激光脉冲形式使我们研究的高次谐波有了更多新奇的现象。例如,双圆脉冲场驱动原子可以产生圆偏振的高次谐波。目前人们对原子的高次谐波的研究取得了一系列的研究进展,因为原子相比分子来说有较简单的结构,所以一开始就被广泛运用与探究。分子与原子相比较,因为分子外层电子占据轨道能级间隔小,且具有相对复杂的轨道对称性和额外振动、转动自由度,分子的谐波发射相对这些因素都会有很大的依赖性,因此对于更为复杂的分子的高次谐波的研究会面临很大的困难与挑战。这些依赖关系的系统研究对人们清晰认识强激光与原子分子作用规律有着重要意义。我们在本文中着眼于其中一方面,从相对简单的N_2分子开始,研究多轨道效应对其高次谐波产生过程的影响。本文通过强场近似方案数值模拟计算了准直N_2分子在红外线偏振激光脉冲和双圆场作用下产生的高次谐波。研究了在连续改变N_2分子轴和激光极化方向夹角的情况下,N_2单一独立分子轨道HOMO和HOMO-1分别产生的高次谐波随角度的变化规律,HOMO和HOMO-1轨道共同产生的总的谐波与独立轨道谐波的异同,多轨道效应对N_2分子高次谐波谱的“最小值”结构特征的影响,以及在双圆场下HOMO和HOMO-1独立分子轨道产生谐波的谱的禁戒情况、谐波极化情况,多轨道效应对双圆场谐波的影响。我们的理论研究结果表明,在线偏振激光脉冲作用下,对于准直N_2分子HOMO轨道产生的谐波,其强度随准直角(分子轴与激光极化方向的夹角)的增大而减小,HOMO-1轨道产生的谐波强度随准直角度增大而增大。在小角度时HOMO轨道产生的谐波强于HOMO-1轨道产生的谐波,大角度时HOMO-1轨道谐波反超HOMO轨道谐波。在一定的准直角下,两轨道独立产生的高次谐波强度通常相差较大,在总的谐波产生过程中总是某个轨道占主导贡献,使得两轨道产生的高次谐波间的相干性对总的多轨道共同产生的谐波影响不大。随着N_2分子准直角的增加,由于对总的高次谐波产生起支配地位的轨道,从HOMO轨道逐渐转变为HOMO-1轨道,因此总的谐波强度随角度的变化,表现为先减小后增大。多轨道总谐波谱上“最小值”点的位置出现在两独立轨道谐波强度随角度变化曲线的交叉点处。总的N_2分子谐波谱的“最小值”结构,与通常认为的起主要贡献的HOMO轨道的谐波“最小值”位置相比,在频率上向高频方向移动,在角度上向小角度方向移动。在双圆场激光脉冲(圆偏振脉冲与反向旋转的二倍频圆偏振脉冲的组合脉冲)作用下,由于在“叁瓣”形式的电场驱动下,电子在每个叁分之一低频周期内经历一次电离—重碰发射谐波过程。相邻一个低频周期内的叁个“花瓣”电场的方向都不同,使得电子从束缚态轨道波包中电离出来到再次与母离子波包重碰,所经历的束缚波包都是不同的,因此造成准直N_2分子单一轨道产生的谐波,3q次谐波抑制的规则被打破。而对于谐波电场的规律,因为单一分子轨道波函数不具有良好的旋转对称性的原因,造成准直N_2分子单一轨道产生的谐波,虽然保留了原子谐波的旋转方向的规律,但不再是像原子谐波那样的圆偏振而变为了椭圆偏振。而且谐波电场椭圆的长轴方向由分子轨道的对称性决定,随分子轨道的旋转而同向同步旋转。我们还发现,对于双圆场驱动下N_2分子两个轨道共同产生的总谐波,两轨道相干迭加的谐波与非相干迭加的谐波存在显着区别。说明谐波产生过程中,不但多轨道效应是重要的,而且多轨道谐波间的干涉效应也是非常重要的,这种干涉效应会带来特定阶次谐波的增强或抑制。致使在多轨道共同贡献的总的相干迭加谐波,谐波谱的3q禁戒规律重新出现了,单一阶次谐波电场的椭圆率变大,向靠近圆偏振方向发展。说明N_2分子HOMO和HOMO-1轨道谐波间的相干效应在总的谐波产生过程中起着至关重要的作用,它的作用使得谐波谱的结构特征发生了本质性变化。这篇在红外线偏振激光脉冲和双圆场作用下N_2分子高次谐波的研究工作,使人们对复杂光场驱动下简单分子的高次谐波的新的特性和规律有一个初步认识,为人们研究复杂光场下分子的高次谐波积累了经验。(本文来源于《吉林大学》期刊2018-05-01）
苏宁[10]（2018）在《用奇偶高次谐波探测多心分子的结构》一文中研究指出强激光场中原子分子的电离和高次谐波辐射是强场物理的热点研究领域之一,近年来吸引了理论和实验的广泛关注。强激光场中原子分子的两大研究热点电离和高次谐波辐射也伴随着现代科技的进步而深入。对强场电离和高次谐波辐射现象的研究使得人们可以在阿秒的时间尺度内观察电子的运动过程,这为量子理论的发展和完善提供了前所未有的条件。近年来,很大比例的关于高次谐波产生机制以及特性的研究都集中在对于两中心对称分子高次谐波的研究上,例如H2和N2。之前的研究中我们可以发现,H2的高次谐波谱的平台上会出现一个明显的最小,这个显着的最小已经被大量的实验和理论研究过,并且发现这个最小对于分子轨道成像的过程有着较为重要的意义。对于两中心的不对称分子,比如HeH2+,CO,和NO,和两中心对称分子不同的是,这些分子由于对称性被破坏从而出现了奇次谐波和偶次谐波两种成分的高次谐波。研究结果表明奇次谐波和偶次谐波具有不同的特性并且携带不同的信息,在超快测量中有着应用前景。例如,利用奇偶谐波可以探测不对称分子电子动力学、不对称分子轨道成像、探测不对称分子核的动力学以及利用奇偶谐波来校准不对称分子的取向度等等。在本文第叁章中,我们以H3和H4为例,用数值和解析两种方法研究了不同核间距、不同取向角下的线性不对称多原子分子的奇偶谐波的特性。目前我们的理论和计算已经可以精确求解简单的单电子系统的含时薛定谔方程(简称为TDSE),我们万分期待与这些简单系统相关的研究将可以进一步阐明从更复杂的不对称多原子分子产生的高次谐波机制。从我们的模拟结果发现,从不对称多原子分子系统产生的奇次谐波和偶次谐波对核间距变化的依赖程度是不同的。具体来说,当多原子分子内相邻两个原子核之间的核间距发生微小变化时,奇次谐波基本不发生变化而偶次谐波会发生很显着的变化。也就是说,多原子分子在强激光场的作用下产生的谐波与双原子分子产生的谐波有着明显的不同,这个不同主要表现在:多原子分子所产生的奇次谐波的平台上最低点的位置并不会像双原子分子那样会随着核间距的变化而改变。多原子分子奇次谐波上的最低点不能够用来探测分子结构和核间距。同时我们也观察到,偶次谐波对核间距的变化是很敏感的。基于上述现象,我们在文章中提出了用奇次谐波和偶次谐波的相对产量来探测多原子分子核间距的方法。(本文来源于《陕西师范大学》期刊2018-05-01）
分子的高次谐波论文开题报告
（1）论文研究背景及目的
此处内容要求：
首先简单简介论文所研究问题的基本概念和背景，再而简单明了地指出论文所要研究解决的具体问题，并提出你的论文准备的观点或解决方法。
写法范例：
在过去的几十年里,超短超强激光技术有了日新月异的发展。随着激光强度的不断提高,不仅强激光与原子分子等物质的相互作用备受关注,而且衍生出来许多新兴的学科。例如高次谐波的发射和原子分子的电离。高次谐波谱一般可以分为叁个部分:首先是在低阶次区域,谐波效率的急剧地下降,然后是一个效率保持稳定的平台结构,最后急剧地下降。由于其存在稳定的平台结构,且谐波等频率间隔分布的特征,高次谐波成为了合成阿秒脉冲的最有效手段之一。而原子分子内部电子运动是在阿秒时间量级上的,因此可以通过阿秒脉冲来有效地对原子分子内部结构进行探测。由于高次谐波广阔而又极具潜力的应用前景,国内外越来越多的科研工作者不断地投入到了对这种高阶非线性现象的研究中来。而Corkum在1993年提出的半经典叁步模型理论很好地简化了高次谐波发射过程,并且研究结果可以在很多方面与量子模型的结果相对应,因此一直被人们沿用。半经典叁步模型的内容是:第一步,在强激光电场的作用下,原子的库仑势垒一侧被压低,产生畸变,电子通过隧穿电离或者多光子电离的方式脱离原子库仑势的束缚,进入外部的激光电场;第二步,进入激光电场的电子可以被看作是一个自由电子,在激光场的作用下进行运动,并获得能量;第叁步,当激光电场反向时,电子有可能回到母核附近,并与母核复合,释放出高能光子。分子的叁步模型则稍微复杂,主要体现在第叁步,由于分子最少具有两个原子核,激光场反向后,电子在激光电场的驱动下有可能与母核进行复合,也有可能与母核附近的原子核复合。目前,随着研究的深入,许多新的物理现象以及潜在的物理机制逐步被人们发掘出来。在本文中,我们通过虚时演化求出H_2~+分子的初始波函数,再利用劈裂算符法求解含时波函数,研究双色反旋圆偏振激光场下H_2~+分子的高次谐波的增强与抑制,以及通过对组合激光场的调控来实现谐波的调控。主要内容如下:(1)研究了在双色反旋圆偏振激光场下,基频激光脉冲为800nm,频率比=2,3,4,5时,H_2~+分子的高次谐波的增强与抑制机制。我们通过数值模拟发现,当=2,4时,从谐波谱中只能观察到奇次谐波的发射;当=3,5时,既可以观察到奇次谐波的发射又可以观察到偶次谐波的发射。我们进一步研究了这种现象产生的物理机制,我们通过两个原子核分别对谐波发射的贡献以及两个原子核谐波的干涉效应,研究结果表明了对应不同的s,谐波的禁戒规律不同。(2)研究了当频率比=3时,基频激光脉冲的波长为1600 nm和2400 nm情况下谐波的禁戒规律,以及改变基频激光脉冲的波长对谐波带来的影响。我们发现,增大入射激光脉冲的波长后,谐波的禁戒规律与入射激光波长为800 nm时相同。但是随着激光波长的增加,谐波的平台区域有了一定程度的拓展,谐波的强度有了一定程度的下降。(3)比较了双色反旋圆偏振激光场与双色同旋圆偏振激光场下的H_2~+分子的高次谐波发射,我们得出结论,双色同向圆偏振场下谐波的效率较低,且平台区域较窄。(4)研究了双色反旋圆偏振激光场x方向迭加静电场之后,H_2~+分子的高次谐波发射规律。我们发现,随着迭加静电场强度的增大,谐波的效率逐步提高,且谐波的截止能量逐步增大。我们以静电参数=0.1为例,与双色反旋圆偏振激光电场的情况进行对比,通过电子轨迹的分析,我们发现加入静电场之后,电子运动距离会增加,使得电子在外电场中获得更多的能量。这对应于谐波截止能量的增大。
（2）本文研究方法
调查法：该方法是有目的、有系统的搜集有关研究对象的具体信息。
观察法：用自己的感官和辅助工具直接观察研究对象从而得到有关信息。
实验法：通过主支变革、控制研究对象来发现与确认事物间的因果关系。
文献研究法：通过调查文献来获得资料，从而全面的、正确的了解掌握研究方法。
实证研究法：依据现有的科学理论和实践的需要提出设计。
定性分析法：对研究对象进行“质”的方面的研究，这个方法需要计算的数据较少。
定量分析法：通过具体的数字，使人们对研究对象的认识进一步精确化。
跨学科研究法：运用多学科的理论、方法和成果从整体上对某一课题进行研究。
功能分析法：这是社会科学用来分析社会现象的一种方法，从某一功能出发研究多个方面的影响。
模拟法：通过创设一个与原型相似的模型来间接研究原型某种特性的一种形容方法。
分子的高次谐波论文参考文献
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[9].宋文娟.N_2分子高次谐波产生过程的多轨道效应[D].吉林大学.2018
[10].苏宁.用奇偶高次谐波探测多心分子的结构[D].陕西师范大学.2018
标签：高次谐波; 阈上电离; 电子-核关联能谱; 非玻恩-奥本海默近似;