功能化离子液体催化叔丁醇脱水反应的研究

论文摘要

酸性离子液体是指由有机阳离子和无机或有机阴离子构成的在室温或近室温下呈液态的且能够给出质子（或含有活泼酸性质子）的盐。近十年来,酸性离子液体作为一种新型的环境友好的催化新材料,正受到世界各国催化界与化学工业界的关注。作者根据叔丁醇脱水反应制备异丁烯的反应机理,分析探讨了影响反应过程的动力学和热力学因素；运用Aspen plus模拟软件,考察了反应温度、反应压力和叔丁醇浓度等工艺条件对叔丁醇脱水反应化学平衡的影响。本文基于N-甲基咪唑和三苯基膦,在阳离子中引入S03H基团,采用两步合成法制备了四种酸性离子液体。对合成的酸性离子液体进行了1H-NMR、13C-NMR及IR光谱表征；运用热重分析仪测定了离子液体的耐高温特性；以Hammett I旨数法和PH计法,研究了离子液体的酸性变化规律。搭建了高压反应釜试验装置,以叔丁醇脱水制备异丁烯为反应模型,热模评价了酸性离子液催化剂的反应活性。运用[Mim（CH2）3SO3H]+[CF3SO3]离子液催化剂,较系统地考察了反应温度、反应时间、催化剂用量及叔丁醇浓度等工艺条件对叔丁醇脱水反应的影响；以异丁烯生成率为技术指标,基于正交试验法进行了工艺参数的优化研究。研究结果表明,酸性离子液催化活性较高、酸度强、耐热性好、可循环利用；叔丁醇脱水制备异丁烯的较佳工艺条件为：反应温度120℃、催化剂用量8%、反应时间50min。

论文目录

• 摘要
• ABSTRACT
• 1 绪论
• 1.1 离子液体的分类及特性
• 1.2 离子液体的制备方法
• 1.3 离子液体的功能化
• 1.4 酸性功能化离子液体在催化反应中的应用
• 1.5 异丁烯及其主要生产工艺
• 1.6 本文研究的目的意义及主要研究内容
• 2 叔丁醇脱水化学反应过程分析研究
• 2.1 叔丁醇脱水反应过程分析
• 2.2 叔丁醇脱水反应热力学研究
• 2.3 本章小结
• 3 酸性功能化离子液体的制备、表征及评价
• 3.1 试剂和主要试验仪器
• 3.2 酸性功能化离子液体的制备
• 3.3 酸性功能化离子液体的表征与测定
• 3.4 功能化离子液体的酸性研究
• 3.5 酸性功能化离子液体催化剂活性评价
• 3.6 本章小结
• 4 功能化离子液体催化叔丁醇脱水反应工艺研究
• 4.1 试验设备与试验方法
• 4.2 工艺条件单因素试验研究
• 4.3 离子液体催化剂的稳定性考察
• 4.4 叔丁醇脱水反应的工艺参数的优化
• 4.5 本章小结
• 5 结论与展望
• 5.1 主要结论
• 5.2 论文不足
• 5.3 论文展望
• 参考文献
• 致谢
• 攻读硕士期间发表的学术论文
• 附录