非平衡等离子体条件下二甲醚转化的研究

论文摘要

二甲醚是一种重要的清洁燃料、化学合成中间体和燃料电池的储氢原料,它的来源不依赖于石油,可以通过甲醇脱水法、合成气直接合成法制得,工业上已大规模生产。非平衡等离子体的非平衡性使得很多常规条件下很难实现的化学反应在非平衡等离子体条件下直接高效转化。为将二甲醚转化为液相产物,本研究开展了在旋转电晕放电和介质阻挡放电等离子体条件下二甲醚转化的研究,并对两者进行了对比。在旋转电晕放电等离子体条件下,二甲醚转化的主要产物有氢气、一氧化碳、甲烷、炭黑及少量的烯烃。停留时间在50s之内,二甲醚的转化率几乎不受其流速的影响,其值达92.95%。在介质阻挡放电等离子体条件下,二甲醚转化的产物既有气相产物(氢气、一氧化碳、甲烷等),又有液相产物(甲醛、甲醇、二甲氧基乙烷等含氧有机化合物),而且液相产物中二甲氧基乙烷的质量分数达到了26.92%。通过对介质阻挡反应器的参数和高压电源的参数的优化,得到的最优条件为:3#石英管(内径7.7mm、外径12.0mm、反应区长度180.0mm)作电介质、直径6.0mm铜棒作内电极、铝箔作外电极、输入功率50W、放电频率19.0kHz、二甲醚流速21.0ml/min。研究了介质阻挡放电等离子体条件下,稀释气体对二甲醚转化的影响。加入惰性气体氦气、氩气或反应性气体氢气,二甲醚的转化率提高,液相产物的收率变化幅度很小,小分子量的化合物的质量分数增加。添加甲烷或乙烷,二甲醚的转化率小幅度增加,液相产物的收率却下降,液相产物中含有甲基、乙基或甲氧基、乙氧基的化合物含量增加。引入空气或氧气,二甲醚的转化率显著提高,对于空气的加入,液相产物的收率变化不大,对于氧气的加入,液相产物的收率显著增加,最高达34.43%,而且液相产物中的含氧量也增加了。

论文目录

• 摘要
• ABSTRACT
• 第一章 文献综述
• 1.1 引言
• 1.2 等离子体技术
• 1.2.1 等离子体概念
• 1.2.2 等离子体的分类及其产生方法
• 1.3 介质阻挡放电和电晕放电介绍
• 1.3.1 介质阻挡放电
• 1.3.2 电晕放电
• 1.4 等离子体在碳一化工中的应用
• 1.4.1 等离子体条件下制备合成气
• 1.4.2 甲烷或天然气等离子体转化
• 1.4.3 甲醇等离子体转化
• 1.5 二甲醚下游产品的制备
• 1.5.1 水蒸气重整制氢
• 1.5.2 制取低碳烯烃
• 1.5.3 制取燃料石油液化气（LPG）和汽油
• 1.5.4 烷基化/甲基化反应
• 1.5.5 羰基化反应
• 1.5.6 氧化偶联反应
• 1.5.7 与氧气的反应
• 1.5.8 等离子体催化反应
• 1.6 本论文工作的提出及主要研究内容
• 第二章 实验部分
• 2.1 反应器和原料
• 2.1.1 反应器类型
• 2.1.2 反应器尺寸
• 2.1.3 原料
• 2.2 实验流程
• 2.3 检测方法
• 2.3.1 输入电压与输入电流的测定
• 2.3.2 放电电压、放电电流与放电频率的测定
• 2.3.3 气相产物组成的测定
• 2.3.4 液相产物组成的测定
• 2.4 计算公式
• 第三章 反应器类型的选择
• 3.1 反应产物组分的对比
• 3.1.1 气相产物
• 3.1.2 液相产物
• 3.2 转化率、液相选择性及能耗的对比
• 3.3 放电特性的比较
• 3.4 放电现象的比较
• 3.5 小结
• 第四章 DBD反应器参数和电源参数的优化
• 4.1 DBD反应器参数的优化
• 4.1.1 二甲醚流速的影响
• 4.1.2 内电极直径的影响
• 4.1.3 放电介质壁厚的影响
• 4.1.4 电介质内径的影响
• 4.1.5 反应区长度的影响
• 4.2 高压电源参数的优化
• 4.2.1 放电功率的影响
• 4.2.2 放电频率的影响
• 4.3 最优条件下液相产物的分析
• 4.4 小结
• 第五章 稀释气体影响研究
• 5.1 添加惰性气体
• 5.1.1 添加氦气
• 5.1.2 添加氩气
• 5.2 添加反应性气体
• 5.2.1 添加氢气
• 5.2.2 添加甲烷
• 5.2.3 添加乙烷
• 5.2.4 添加空气
• 5.2.5 添加氧气
• 5.3 小结
• 第六章 结论
• 参考文献
• 发表论文和参加科研情况说明
• 致谢