本文主要研究内容
作者王婷婷(2019)在《过渡金属磷化物及其复合纳米材料的可控制备与催化电解水性能研究》一文中研究指出:能源需求的不断增加与化石能源的有限储量,以及环境问题的日益加剧,使得可再生清洁能源的开发备受关注。相较于风能、太阳能和潮汐能的间歇性与局域性而言,可由简易电解水反应制取的氢气无疑成为了最具发展潜力的新能源。近年来,为了进一步降低电解水制氢的生产成本与欧姆损耗,多种非贵金属催化剂被相继合成。过渡金属磷化物是磷原子进入过渡金属晶格中而形成的一类间充化合物,独特的类贵金属特性使其在理论上具有优异的催化性能。本文着重讨论了过渡金属磷化物的可控制备,并利用元素掺杂和复合纳米结构的构筑对材料的电子结构和形貌特征进行了调控与优化,实现了高性能催化剂的有效合成,也为进一步理解过渡金属磷化物的催化机制提供了参考。主要研究内容如下:1.通过两步法,以Co(CO3)0.5(OH)·0.11H2O为前驱体成功合成了具有核-壳结构的棒状Co3S4/CoP复合纳米材料,并在酸性电解质中评估了该材料的催化析氢性能。较二元的Co3S4和CoP而言,Co3S4/CoP复合纳米材料具有更低的起始过电位(34 mV),更小的Tafel斜率(45 mV dec-1)和更大的交换电流密度(150μA cm-2)。证实Co3S4内核和CoP壳层之间存在有协同效应,赋予了该复合材料较大的电化学活性表面积,使其能够为质子的吸附提供更多活性位点。此外,1D多孔的结构特征在催化析氢反应中还起到了提升电荷转移速率与促进反应物或产物吸/脱附过程的作用。2.使用正丁醇作为分散剂制备了具有交叉结构特征的超薄钴铝层状双金属氢氧化物(CoAl-LDH)纳米片,并通过磷/硫化处理将其转换成为了以无规则CoPS纳米颗粒(尺寸:4-12nm)为催化主体,超薄无定形A12O3纳米片为载体的复合纳米材料(CoPS/Al2O3)。得益于超小的颗粒尺寸和大量具有电子给体特性的P2-配体,以及八面体配位的Co3+,CoPS催化主体被赋予了较为理想的氢吸附自由能和大量高度暴露的有效活性位。电化学测试也进一步证明了 CoPS/A12O3复合纳米材料在碱性电解质中的催化析氢(起始过电位:-67 mV,Tafel斜率:53.6 mV dec-1)和催化析氧(起始过电位:250 mV,Tafel 斜率:68.4 mV dec-1)能力。该工作不仅提出了一种合成超薄LDH纳米片的新方法,还为双功能电催化剂提供了一类有潜力的候选材料。3.选用3D互连多孔的镍泡沫作为生长基底,结合电沉积与次磷酸盐热分解法设计、合成了兼具非晶纳米片层和晶化纳米颗粒的铂掺杂磷化镍纳米结构(Mo-Ni2P/NF)。非晶片层在充当活性位的同时还对纳米颗粒起到了锚定作用,使其免于团聚和失活,而纳米颗粒之间的适当接触又提升了电荷传输速率,弥补了非晶片层导电性的不足。此外,Mo元素的掺杂还起到了细化纳米颗粒、优化电子结构,增强抗氧化性和提高电荷传输速率的作用。最重要的是,Mo掺杂还提高了单个活性位的固有催化能力,在以Mo-Ni2P/NF作为析氢和析氧催化剂时,仅需要450 mV和-310 mV的过电位就能够达到±150mA cm-2的电流密度。
Abstract
neng yuan xu qiu de bu duan zeng jia yu hua dan neng yuan de you xian chu liang ,yi ji huan jing wen ti de ri yi jia ju ,shi de ke zai sheng qing jie neng yuan de kai fa bei shou guan zhu 。xiang jiao yu feng neng 、tai yang neng he chao xi neng de jian xie xing yu ju yu xing er yan ,ke you jian yi dian jie shui fan ying zhi qu de qing qi mo yi cheng wei le zui ju fa zhan qian li de xin neng yuan 。jin nian lai ,wei le jin yi bu jiang di dian jie shui zhi qing de sheng chan cheng ben yu ou mu sun hao ,duo chong fei gui jin shu cui hua ji bei xiang ji ge cheng 。guo du jin shu lin hua wu shi lin yuan zi jin ru guo du jin shu jing ge zhong er xing cheng de yi lei jian chong hua ge wu ,du te de lei gui jin shu te xing shi ji zai li lun shang ju you you yi de cui hua xing neng 。ben wen zhao chong tao lun le guo du jin shu lin hua wu de ke kong zhi bei ,bing li yong yuan su can za he fu ge na mi jie gou de gou zhu dui cai liao de dian zi jie gou he xing mao te zheng jin hang le diao kong yu you hua ,shi xian le gao xing neng cui hua ji de you xiao ge cheng ,ye wei jin yi bu li jie guo du jin shu lin hua wu de cui hua ji zhi di gong le can kao 。zhu yao yan jiu nei rong ru xia :1.tong guo liang bu fa ,yi Co(CO3)0.5(OH)·0.11H2Owei qian qu ti cheng gong ge cheng le ju you he -ke jie gou de bang zhuang Co3S4/CoPfu ge na mi cai liao ,bing zai suan xing dian jie zhi zhong ping gu le gai cai liao de cui hua xi qing xing neng 。jiao er yuan de Co3S4he CoPer yan ,Co3S4/CoPfu ge na mi cai liao ju you geng di de qi shi guo dian wei (34 mV),geng xiao de Tafelxie lv (45 mV dec-1)he geng da de jiao huan dian liu mi du (150μA cm-2)。zheng shi Co3S4nei he he CoPke ceng zhi jian cun zai you xie tong xiao ying ,fu yu le gai fu ge cai liao jiao da de dian hua xue huo xing biao mian ji ,shi ji neng gou wei zhi zi de xi fu di gong geng duo huo xing wei dian 。ci wai ,1Dduo kong de jie gou te zheng zai cui hua xi qing fan ying zhong hai qi dao le di sheng dian he zhuai yi su lv yu cu jin fan ying wu huo chan wu xi /tuo fu guo cheng de zuo yong 。2.shi yong zheng ding chun zuo wei fen san ji zhi bei le ju you jiao cha jie gou te zheng de chao bao gu lv ceng zhuang shuang jin shu qing yang hua wu (CoAl-LDH)na mi pian ,bing tong guo lin /liu hua chu li jiang ji zhuai huan cheng wei le yi mo gui ze CoPSna mi ke li (che cun :4-12nm)wei cui hua zhu ti ,chao bao mo ding xing A12O3na mi pian wei zai ti de fu ge na mi cai liao (CoPS/Al2O3)。de yi yu chao xiao de ke li che cun he da liang ju you dian zi gei ti te xing de P2-pei ti ,yi ji ba mian ti pei wei de Co3+,CoPScui hua zhu ti bei fu yu le jiao wei li xiang de qing xi fu zi you neng he da liang gao du bao lou de you xiao huo xing wei 。dian hua xue ce shi ye jin yi bu zheng ming le CoPS/A12O3fu ge na mi cai liao zai jian xing dian jie zhi zhong de cui hua xi qing (qi shi guo dian wei :-67 mV,Tafelxie lv :53.6 mV dec-1)he cui hua xi yang (qi shi guo dian wei :250 mV,Tafel xie lv :68.4 mV dec-1)neng li 。gai gong zuo bu jin di chu le yi chong ge cheng chao bao LDHna mi pian de xin fang fa ,hai wei shuang gong neng dian cui hua ji di gong le yi lei you qian li de hou shua cai liao 。3.shua yong 3Dhu lian duo kong de nie pao mo zuo wei sheng chang ji de ,jie ge dian chen ji yu ci lin suan yan re fen jie fa she ji 、ge cheng le jian ju fei jing na mi pian ceng he jing hua na mi ke li de bo can za lin hua nie na mi jie gou (Mo-Ni2P/NF)。fei jing pian ceng zai chong dang huo xing wei de tong shi hai dui na mi ke li qi dao le mao ding zuo yong ,shi ji mian yu tuan ju he shi huo ,er na mi ke li zhi jian de kuo dang jie chu you di sheng le dian he chuan shu su lv ,mi bu le fei jing pian ceng dao dian xing de bu zu 。ci wai ,Moyuan su de can za hai qi dao le xi hua na mi ke li 、you hua dian zi jie gou ,zeng jiang kang yang hua xing he di gao dian he chuan shu su lv de zuo yong 。zui chong yao de shi ,Mocan za hai di gao le chan ge huo xing wei de gu you cui hua neng li ,zai yi Mo-Ni2P/NFzuo wei xi qing he xi yang cui hua ji shi ,jin xu yao 450 mVhe -310 mVde guo dian wei jiu neng gou da dao ±150mA cm-2de dian liu mi du 。
论文参考文献
论文详细介绍
论文作者分别是来自南京大学的王婷婷,发表于刊物南京大学2019-11-15论文,是一篇关于电催化析氢论文,电催化析氧论文,双功能催化剂论文,过渡金属磷化物论文,复合纳米材料论文,南京大学2019-11-15论文的文章。本文可供学术参考使用,各位学者可以免费参考阅读下载,文章观点不代表本站观点,资料来自南京大学2019-11-15论文网站,若本站收录的文献无意侵犯了您的著作版权,请联系我们删除。
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