气体扩散电极制备及其对苯酚降解效果的研究

论文摘要

苯酚是优先被列入环境污染物“黑名单”的一种有机污染物，具有浓度高、排放量大、涉及面广等特点，未经处理而随意排放的苯酚废水将带来严重的环境污染。近年来，电催化氧化技术处理难降解有机废水成为研究的热点，其反应条件温和，通过有催化活性的电极反应在现场直接或间接产生羟基自由基，无需外加化学氧化剂，被公认为是一种绿色工艺。本论文主要是对气体扩散电极为阴极的电化学氧化技术进行研究，具体包括电极的制备、H2O2产生量及影响因素、降解苯酚废水的实际效果等。首先确定气体扩散电极最佳制备条件为活性碳：乙炔黑=9：1（质量比），以此制备气体扩散电极，着重研究电流密度、pH值、曝气量等因素对H2O2产生量的影响。结果表明：电流密度越大，产生的H2O2量越多，但当电流密度超过一定值后，H2O2产生量的变化不大，综合考虑能耗等因素，电流密度控制在50～75mA／cm2较好；pH值对系统的电流效率及H2O2产生量影响较小，综合考虑反应速度等因素，确定pH=3较好；曝气量对过氧化氢的产生量也有很大影响，综合能耗等因素，确定5L／min较好。利用上述气体扩散电极做阴极，石墨电极做阳极，以Na2SO4为电解质，研究了电解时间、电流密度、pH值、初始苯酚浓度、曝气量、加入不同浓度的Fe2+等因素对苯酚降解效果的影响。结果表明：在电流密度为75mA／cm2、曝气量为5L／min、初始pH=3的条件下，当苯酚的初始浓度为80mg／L时，1h后其去除率达77％；Fe2+的加入对苯酚降解率产生了很大影响，当溶液中加入0.2mmol／LFe2+时10min内苯酚降解率可达89％。同时，分别利用掺入锰、钴催化剂的气体扩散电极做阴极，在H2O2产生实验中，掺入锰、钴后的电极使得H2O2产生量迅速下降，验证了锰、钴等过渡金属对H2O2有催化分解作用；而在苯酚降解实验中，掺入锰、钴后的电极使苯酚降解率下降较少，因此可推测出锰、钴催化H2O2产生H2O和·OH。最后，本实验还考察了不同时间时苯酚降解过程的全波扫描光谱图，分析苯酚降解过程；并对不同阴极条件下苯酚降解的过程进行比较。

论文目录

• 摘要
• ABSTRACT
• 第1章 绪论
• 1.1 前言
• 1.2 难降解有机物废水的处理方法及研究现状
• 1.2.1 难降解有机物的主要种类和危害
• 1.2.2 难降解有机物的主要处理方法及发展
• 1.2.3 高级氧化技术
• 1.3 电化学方法处理难降解有机物废水的研究进展
• 1.3.1 阳极氧化
• 1.3.2 阴极还原
• 1.3.3 阴阳两极协同催化降解
• 1.4 气体扩散电极的性能及应用
• 1.4.1 气体扩散电极简介
• 1.4.2 气体扩散电极的应用及研究进展
• 1.5 本研究的目的和主要任务
• 第2章 实验原理及方法
• 2.1 实验试剂及仪器
• 2.1.1 实验试剂
• 2.1.2 实验仪器
• 2.2 气体扩散电极制备及实验原理
• 2.2.1 气体扩散电极制备
• 2O₂的原理'>2.2.2 气体扩散电极制备 H₂O₂的原理
• 2O₂降解苯酚的原理'>2.2.3 H₂O₂降解苯酚的原理
• 2.3 实验装置及方法
• 2.3.1 实验装置
• 2O₂的实验'>2.3.2 制备H₂O₂的实验
• 2.3.3 苯酚降解实验
• 2.3 分析测试方法
• 2.3.1 过氧化氢的测定
• 2.3.2 苯酚的测定
• 2.4 本章小结
• 2O₂的研究'>第3章 气体扩散电极制备H₂O₂的研究
• 3.1 前言
• 3.2 气体扩散电极的制备研究
• 2O₂的实验研究'>3.3 气体扩散电极制备H₂O₂的实验研究
• 2O₂产生的影响'>3.3.1 不同因素对H₂O₂产生的影响
• 2O₂产生的影响'>3.3.2 掺杂不同催化剂的电极对H₂O₂产生的影响
• 3.4 本章小结
• 2O₂降解苯酚的研究'>第4章 阴极产生H₂O₂降解苯酚的研究
• 4.1 前言
• 4.2 不同因素对苯酚降解效果的影响
• 4.2.1 不同时间对苯酚降解效果的影响
• 4.2.2 不同pH值对苯酚降解效果的影响
• 4.2.3 不同电流密度对苯酚降解效果的影响
• 4.2.4 不同初始浓度对苯酚降解效果的影响
• 4.2.5 不同曝气量对苯酚降解效果的影响
• 2+浓度对苯酚降解效果的影响'>4.2.6 反应液中加入不同Fe²⁺浓度对苯酚降解效果的影响
• 4.2.7 不同时间苯酚降解的全波光谱图分析
• 4.3 不同阴极对苯酚降解效果的影响
• 4.3.1 不同阴极对苯酚降解效果的影响
• 4.3.2 不同阴极降解苯酚的全波光谱图比较
• 4.4 本章小结
• 结论
• 参考文献
• 攻读学位期间发表的论文
• 致谢