论文摘要
二氧化硫(SO2)的大量排放造成了严重的大气污染,对人类的生存环境带来巨大的威胁,严格控制SO2排放迫在眉睫,而采用有效手段动态连续监测大气中SO2含量则是控制SO2排放的前提。目前用于SO2含量检测的方法仍存在一定不足,迫切需要研发可实时在线连续监测SO2的新技术。多孔硅是一种以硅原子簇为骨架的海绵状新型功能材料,具有室温发光的特性且在SO2气氛中其发光会发生猝灭,因此可以作为全固态新型传感基底材料。基于实验室前期工作,论文以n型单晶硅片作为原料,采用电化学阳极氧化法在单晶硅表面制备多孔硅薄膜并对其进行钝化处理,形成具有一定抗氧化能力同时具备SO2传感性能的多孔硅材料。具体内容包括:(1)综述目前用于SO2含量检测的国内外检测手段,分析多孔硅功能材料制备、钝化处理、应用的国内外研究现状及发展方向;(2)实验部分研究了电化学阳极氧化法制备多孔硅的条件,提出了形成多孔硅且用于SO2气体传感的最佳制备条件:电流密度50mA·cm-2,电解液组成HF/C2H5OH=1:1(V/V),阳极氧化时间为15min,同时采用300W碘钨灯照射其抛光面;提出了基于无机强酸和醇混合溶液的紫外光(UV)氧化法,考察了钝化处理后多孔硅发光的稳定性,结果表明经该方法钝化处理的多孔硅在空气中放置12个月后仍然保持良好的发光性能,钝化效果好且对SO2气体非常敏感;(3)开展基于钝化多孔硅传感SO2的定性、定量研究,获取了SO2气体传感的响应时间和可逆性。结果表明钝化处理后的多孔硅对SO2气体表现出良好的荧光猝灭特性和可逆性,多孔硅荧光猝灭幅度与SO2浓度之间呈正相关;同时针对典型大气污染源其他气体的含量考察了多孔硅对SO2的选择性,发现除NO2(>100ppm)会对多孔硅的发光产生轻微的影响外,其他气体(CO、CO2、NO)均无影响;最后结合分子猝灭的动力学原理和Stern-Volmer方程得到了多孔硅用于SO2检测的分段线性响应范围为1014000ppm。