CuO基复合氧化物催化剂对CO低温氧化性能的研究

论文摘要

本文以低温CO氧化反应为研究背景,研究具有高稳定性的非贵金属氧化物催化剂。本文选择CuO基催化剂为研究对象,运用低温N2吸附、XRD、H2-TPR、CO脉冲、CO-TPR、CO-TPD、EPR等技术研究了Cu-Ce-O和Cu-Mn-O的制备及物化性能,以及掺杂第三组分对催化剂性能的影响,取得了如下主要的研究结果。结果表明,在Cu-Ce-O催化剂中掺杂Mn或Ni后,催化剂的活性有所降低；掺杂Fe后,催化剂的活性有较大的提高,当Fe的加入量为x=1时（Cu1Ce8Fe1-O）,晶粒从7.8nm降低到5.2nm,比表面积从120 m2g-1提高到164 m2g-1,同时Fe的存在,明显地改变了催化剂的表面氧性能,促进了催化剂活性的提高。对于Fe掺杂的Cu-Ce-O催化剂,Cu/Ce比和制备条件（焙烧气氛及时间,柠檬酸用量和预处理等）对其性能的影响非常明显。制备的催化剂经过600℃的N2焙烧2小时后再在400℃的空气中焙烧2小时的催化剂,再经过20%02/He预处理后的Cu1Ce8Fe1-O催化剂,对于CO氧化反应,T90。为50℃。对于Cu-Mn-O催化剂,考察了催化剂的组成、焙烧温度、沉淀剂等因素对其催化活性的影响。结果表明,铜锰比例为8：2,采用氨水为沉淀剂制备的催化剂,经过300-C焙烧的催化剂具有较好的活性,对于CO反应,乃。为68℃。

论文目录

• 摘要
• Abstract
• 第一章 绪论
• 1.1 研究目的和意义
• 1.2 研究的现状
• 1.2.1 贵金属催化剂
• 1.2.2 非贵金属催化剂
• 1.3 铜铈催化剂上CO氧化的研究进展
• 1.3.1 铜铈催化剂脱除CO的研究
• 1.3.2 一氧化碳催化反应的机理研究
• 1.4 本文的研究的内容
• 第二章 实验部分
• 2.1 主要原料及仪器设备
• 2.1.1 实验药品
• 2.1.2 实验仪器
• 2.2 催化剂制备
• 2.2.1 采用溶胶-凝胶法制备催化剂
• 2.2.2 共沉淀制备催化剂
• 2.3 催化剂活性评价
• 2.4 催化剂表征
• 2催化CO氧化性能的影响'>第三章 过渡元素掺杂对CuO-CeO₂催化CO氧化性能的影响
• 3.1 掺杂不同金属对催化剂结构和性能的影响
• 3.1.1 催化剂的制备
• 3.1.2 催化活性的评价
• 3.1.3 催化剂的XRD图谱
• 3.1.4 催化剂的H2-TPR图谱
• 3.2 改变Cu/Ce比对Cu-Ce-Fe-O催化剂性能活性的影响
• 3.2.1 催化剂的制备
• 3.2.2 催化剂的活性评价
• 3.2.3 催化剂的XRD图谱
• 2-TPR图谱'>3.2.4 催化剂的H₂-TPR图谱
• 3.3 本章小结
• 1Ce₈Fe₁-O复合氧化物催化剂的研究'>第四章 Cu₁Ce₈Fe₁-O复合氧化物催化剂的研究
• 1Ce₈Fe₁-O制备条件的研究'>4.1 Cu₁Ce₈Fe₁-O制备条件的研究
• 4.1.1 不同焙烧气氛对催化剂活性的影响
• 4.1.2 焙烧时间对催化剂的影响
• 4.1.3 柠檬酸量对催化活性的影响
• 4.1.4 预处理对催化活性的影响
• 4.2 铁含量对Cu-Ce-Fe-O催化活性的影响
• 1Ce₈Fe₁-O催化剂的物化性能的研究'>4.3 Cu₁Ce₈Fe₁-O催化剂的物化性能的研究
• 4.3.1 催化剂XRD图谱
• 2-TPR图谱'>4.3.2 催化剂H₂-TPR图谱
• 4.3.3 催化剂CO-TPR图谱
• 4.3.4 催化剂CO-Pulse图谱
• 4.3.5 催化剂CO-TPD图谱
• 4.3.6 催化剂EPR图谱
• 4.4 Fe在Cu-Ce-O催化剂的作用
• 4.5 本章小结
• 第五章 Cu-Mn催化剂的表征与分析
• 5.1 不同Cu/Mn比对CO氧化活性的影响
• 5.1.1 催化剂制备
• 5.1.2 催化剂的活性评价
• 2-TPR图谱'>5.1.3 催化剂的H₂-TPR图谱
• 5.2 焙烧温度对催化剂反应活性的影响
• 5.2.1 催化剂的制备
• 5.2.2 催化剂的催化活性的评价
• 5.2.3 催化剂XRD图谱
• 2-TPR图谱'>5.2.4 催化剂的H₂-TPR图谱
• 5.3 沉淀剂对催化剂活性的影响
• 5.3.1 催化剂的制备
• 5.3.2 催化剂活性评价
• 5.3.3 催化剂的XRD图谱
• 2-TPR图谱'>5.3.4 催化剂的H₂-TPR图谱
• 5.5 本章小结
• 第六章 本文总结
• 参考文献
• 致谢
• 攻读硕士期间论文发表情况