论文摘要
在全球环境污染和能源危机日趋严重的今天,环境保护和可持续性发展成为人类必须考虑的重要问题。光催化技术作为绿色化学的一个分支,是近三十年以来发展起来的新兴研究领域。TiO2作为最有应用前景的光催化剂,以下二个问题限制了TiO2的向实用阶段的转化。一是TiO2量子产率低,最高只有10%,另外,它的带隙为3.2eV,意味着它只能被小于387nm波长的紫外光激发,而紫外光能量只占太阳光能量的5%左右。在目前研究中,大家都致力于以下三个途径的改进。一是提高它的光量子化产率，二是抑制它的光生空穴电子对的复合率,三是缩小它的带隙,使它对光的响应拓展到可见光区。除TiO2外,其它种类的光催化剂也被广泛的研究,如ZnO, WO3等金属氧化物半导体和其它一些杂多酸盐。针对目前光催化技术领域存在的这些问题,本论文从催化剂的制备和合成上入手,通过对改进制备方法和制备条件,得到了一系列不同结构和形貌的光催化剂,通过各种现代表征手段探究晶相、物理化学性质及不同条件对活性影响的本质,为进一步发展实用性光催化技术积累经验,以期对今后的工业应用提供理论指导。本文具体的研究内容和取得的研究成果主要体现在以下几个方面：1.S掺杂ZnO/TiO2可见光催化剂的研究以硫脲作为S源,醋酸锌作为Zn源,钛酸叫丁酯作为钛源,利用溶胶-凝胶法制备了一系列S-ZnO/TiO2光催化剂。催化剂的光催化活性通过可见光照射下降解染料罗丹明B （RhB）的效率来评价。通过改变ZnO/TiO2的摩尔比以及后处理过程中的烧结温度,考察条件改变对S-ZnO/TiO2光催化剂结构和活性的影响。结果显示,在ZnO与TiO2的摩尔比为0.03和烧结温度为500℃时,S-ZnO/TiO2催化剂有最好的催化活性,与P25比较,前者的反应速率是后者的2.6倍。S-ZnO/TiO2可见光催化活性的提高可归因于优化的Zn/Ti摩尔比下的光催化剂能形成合适的复合能带结构,能缩小TiO2的带隙,而使S-ZnO/TiO2的光响应范围拓展到可见光区,并且ZnO的加入能使TiO2表面产生更多的氧空位，在原导带结构下生成次能带级,提高光量子率。而制备中加入的S元素,则主要形成在催化剂表面存在的SO42-,改变了催化剂的表面荷电状态,使得催化剂表面所有更多的酸性位,有利于反应底物的吸附而更有利于使光降解反应的进行。在不同焙烧温度对催化剂活性影响的考察中,500℃焙烧温度下得到的S-ZnO/TiO2-500催化剂的光催化活性最好。焙烧温度过低时,S-ZnO/TiO2的晶体结构不完整,光生量子产率较低。而烧结温度过高时,S-ZnO/TiO2晶粒长的过大,比表面积显著降低,S元素流失严重。2.具有表面等离子体共振效应（SPR）的Ag-AgCl/TiO2可见光催化剂的研究利用沉积-沉淀法和光还原方法合成了Ag-AgCl/TiO2可见光催化剂,催化剂的光催化活性通过可见光照射下降解染料RhB和4-氯-苯酚（4-CP）的效率来评价。通过改变光还原时间,制备了从光还原时间5 min到30 min的一系列样品。样品Ag-AgCl/TiO2-20具有最高的光催化活性,在降解4-CP时,反应速率是P25 TiO2的8倍。催化剂体系中单质银与AgCl的比例是影响活性的主要因素之一。通过改变Ag-AgCl在TiO2上的负载量,得到一系列不同负载量的样品。证实Ag-AgCl是主要的活性组分,但理论负载量过大时,一方而Ag/Ag+1的比例降低,另一方而实际负载量趋于饱和,使其活性趋于稳定。3.可磁性分离的具有SPR效应的Ag-AgI/Fe3O4@SiO2可见光催化剂的研究先利用醇热法合成了Fe3O4微球,再用正硅酸乙酯（TEOS）在碱性条件下的水解将SiO2包覆在Fe3O4微球上,然后利用沉积-沉淀法和光还原法合成了Ag-AgI/Fe;O4@SiO2可见光催化剂。通过改变光还原时间,合成了一系列的Ag-AgI/Fe3O4@SiO2可见光催化剂。90-Ag-AgI/Fe.,O4@SiO2在降解4-CP的反应中,反应速率是P25 TiO2催化剂的10倍。催化剂体系中单质银与AgCl的比例是影响活性的主要因素。初步提出了该催化剂体系的反应机理。促进活性增高的原因是AgI半导体可受可见光激发产生光生空穴电子对,具有一定氧化能力,还有单质Ag颗粒存在表面而引起的SPR效应的协助作用。4.具有SPR效应的Ag-AgCl/WO3可见光催化剂的研究利用醇热法合成了具有空心微球结构的PbWO4,再用离子交换法得到H2WO4,将H2WO4在不同温度下焙烧,得到WO3。利用沉积沉淀和光还原法得到Ag-AgCl/WO3可见光催化剂。30 Ag-AgCl/WO3-500在可见光照射下具有良好的降解4-CP的活性,其反应速率常数是N-TiO2的6.4倍
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