紫外光氧化反应硫酸气溶胶二次粒子的形成与增长的研究

论文摘要

由硫酸-水组成的二元混合物形成硫酸气溶胶过程是大气对流层中二次粒子形成的一个重要途径,它直接或间接的影响大气辐射平衡和气候变化。为了更好的解决大气环境问题,通过实验建立气溶胶形成与增长过程实验模型,进一步研究气溶胶的生成、增长机制是十分必要的。相关文献报道了大量有关SO2通过紫外光照射,发生光化学反应生成硫酸气溶胶二次粒子的形成过程。总结出SO2转化为硫酸粒子的几个反应过程,形成硫酸粒子途径主要有两种：一是S02被紫外光激发,形成硫酸粒子；二是S02与大气中的自由基发生光化学反应形成硫酸粒子,再进一步与水蒸气发生凝集和凝结作用形成硫酸气溶胶二次粒子。本实验在Flow型流动反应器中通入含有SO2的模拟气体,经紫外线照射发生光氧化反应,生成硫酸气溶胶二次粒子,研究其生成与增长过程。实验是在大气减压场中进行的,由质量流量控制器控制实验中湿润N2、干燥N2、O2和SO2/N2 （50ppm S02）的流量,由湿度计和二氧化硫浓度分析仪分别测定露点温度和二氧化硫蒸汽的浓度,通过改变S02/N2混合气体的流量比率调整S02在总流量中的浓度,改变湿润N2和干燥N2的流量比率调整实验的湿度。将反应器和不锈钢管连接在低温恒温水槽中,混合气体通过狭长的不锈钢管进入十字型石英玻璃UV反应器,经紫外线照射发生光反应和自由基反应生成硫酸气溶胶。使用241Am充电设备使生成的气溶胶粒子带电,并采用带有法拉第静电杯的低压分级器LPDMA-FCE （Low Pressure Differential Mobility Analyzer and Faraday Cup Electrometer）测定粒子的粒径分布,来探讨二氧化硫浓度、湿度、温度、压强以及滞留时间等因素变化对此模拟大气系统的影响。结果表明：S02浓度和水蒸气的蒸发对硫酸气溶胶二次粒子的形成有很大的影响,当S02和水蒸气湿度都很大时,有利于粒子的凝结,促进二次粒子的生成；随着温度的降低,无论在绝对湿度还是相对湿度一定的条件下,粒子的凝结都受到阻碍,使生成二次粒子的直径不断减小；低压条件粒子的滞留时间较长时,二次粒子的增长加剧；对流层高层大气更有利于二次粒子的生成。

论文目录

• 摘要
• Abstract
• 第一章 绪论
• 1.1 概述
• 1.1.1 气溶胶
• 1.2 气溶胶粒径谱测定原理
• 1.2.1 气溶胶粒子的统计学直径
• 1.2.2 气溶胶的粒度分布函数
• 1.2.3 气溶胶的危害
• 1.2.4 气溶胶的科学发展
• 1.3 硫酸气溶胶二次粒子的生成过程
• 1.4 课题的研究意义
• 第二章 实验方法及仪器
• 2.1 实验方法
• 2.1.1 研究条件
• 2.1.2 实验流程
• 2.1.3 粒子凝集速度定数的计算
• 2.2 实验仪器
• 2.2.1 紫外光发生装置
• 2.2.2 氧化硫自动分析仪（Model 43i）
• 2.2.3 粒子充电设备—平衡荷电部
• 2.2.4 低压静电分级器（LPDMA）
• 第三章 实验部分
• 3.1 实验装置再现性的确认
• 3.1.1 研究条件
• 3.1.2 装置
• 3.1.3 结果与分析
• 3.1.4 结论
• 3.2 二氧化硫浓度变化对硫酸气溶胶二次粒子生成与增长的影响
• 3.2.1 研究条件
• 3.2.2 结果与分析
• 3.2.3 结论
• 3.3 紫外光强度变化对硫酸气溶胶二次粒子生成与增长的影响
• 3.3.1 研究条件
• 3.3.2 结果与分析
• 3.3.3 结论
• 3.4 湿度变化对硫酸气溶胶二次粒子生成与增长的影响
• 3.4.1 研究条件
• 3.4.2 结果与分析
• 3.4.3 结论
• 3.5 温度变化对硫酸气溶胶二次粒子生成与增长的影响
• 3.5.1 研究条件
• 3.5.2 结果与分析
• 3.5.3 结论
• 3.6 压强变化对硫酸气溶胶二次粒子生成与增长的影响
• 3.6.1 研究条件
• 3.6.2 结果与分析
• 3.6.3 结论
• 3.7 大气高度变化对硫酸气溶胶二次粒子生成与增长的影响
• 3.7.1 研究条件
• 3.7.2 装置
• 3.7.3 结果与分析
• 3.7.4 结论
• 第四章 结论与展望
• 参考文献
• 附录 使用符号
• 攻读硕士学位期间发表的学术论文
• 致谢