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锂离子电池正极材料的制备及表面包覆改性研究

2020-11-29阅读(547)

锂离子电池正极材料的制备及表面包覆改性研究

论文摘要

锂离子电池正极材料LiCoO2由于其较好的电化学综合性能、简单的合成工艺以及良好的工艺稳定性,是最早商业化应用的正极材料,也是目前为止市场占有率最高的正极材料。然而,由于钴金属资源相对贫乏,导致LiCoO2的价格昂贵,其成本是其它材料（如LiMn2O4、LiFePO4、 LiNi1/3Co1/3Mn1/3O2）的几倍到十几倍。此外,LiCoO2存在实际比容量偏低、抗过充性能差、安全性能不佳以及大倍率充放电性能差等缺点,这主要是由于在充电过程中随锂离子的脱出,电极材料晶体结构发生不可逆相变所致。针对以上存在的实际问题,本论文主要开展了以下三个工作：（1）以无水碳酸钠为沉淀剂,利用旋转液膜反应器合成了镍钴碱式碳酸盐,以此碱式碳酸盐为前体制备了电化学性能优良、类球状形貌的锂离子电池正极材料LiNi0.8Co0.2O2。材料的平均粒径约为5μm,最佳工艺条件合成的样品在2.75～4.4V（vs. Li+/Li）充放电电压范围内,电流密度为0.2mA/cm2条件下,最高放电质量比容量为173mAh/g,30次充放电循环后容量保持率为95.7%。LiNi0.8Co0.2O2是替代LiCoO2最具竞争力的材料之一。（2）采用价格低廉、环境友好的原料,简单的水体系共沉淀方法,用具有电化学储锂功能的纳米级FePO4对LiCoO2进行了表面包覆改性,改善了材料的抗过充循环性能,稳定了材料的晶体结构,提高了材料的安全性能。以MCMB为负极,以FePO4包覆的LiCoO2为正极组装成AA电池。在充电截止电压分别为4.3V和4.4V,放电截止电压为2.75V,1C充放电倍率条件下,3wt.%FePO4包覆的LiCoO2材料的首次放电质量比容量分别为146和155mAh/g,400次循环的容量保持率分别为88.7%和82.5%。（3）以FePO4包覆LiCoO2材料作为掺杂剂,按照不同的质量配比对LiMn2O4材料进行了机械掺杂改性。其中以质量配比为3wt.%FePO4coated LiCoO2:LiMn2O4=15:85的混合材料（CoMn1585）为正极,MCMB为负极组装的电池在25℃C环境下,充放电电压范围为2.75～4.3V,1C充放电倍率下混合正极材料首次放电质量比容量为103.7mAh/g,当放电倍率提高至3C和5C时,容量保持率分别为1C放电时的98.6%和95.7%。通过3C-10V过充实验和外部短路实验,在不同配比的混合材料组成的电池中,MCMB/CoMn1585电池的安全性能最好。

论文目录

  • 学位论文数据集
  • 摘要
  • ABSTRACT
  • 符号说明
  • 第一章 绪论
  • 1.1 引言
  • 1.2 锂离子电池的发展
  • 1.3 锂离子电池的原理及特点
  • 1.3.1 锂离子电池的工作原理
  • 1.3.2 锂离子电池的特点
  • 1.4 锂离子电池正极材料
  • 2型LiCoO2'>1.4.1 α-NaFeO2型LiCoO2
  • 2型LiNiO2'>1.4.2 α-NaFeO2型LiNiO2
  • 2O4'>1.4.3 尖晶石型LiMn2O4
  • 4'>1.4.4 橄榄石型LiFePO4
  • 1.5 选题意义与研究内容
  • 第二章 实验部分
  • 2.1 化学试剂
  • 2.2 仪器设备
  • 2.3 分析测试方法
  • 2.3.1 X射线衍射（XRD）分析
  • 2.3.2 电感耦合等离子体原子发射光谱（ICP-AES）分析
  • 2.3.3 场发射扫描电镜（FESEM）分析
  • 2.3.4 透射电镜分析
  • 2.3.5 热分析（TG-DTA）
  • 2.3.6 俄歇电子能谱（AES）分析
  • 2.3.7 实验电池的组装
  • 2.3.8 AA电池的组装
  • 2.3.9 电化学性能测试
  • 2.3.10 热稳定性实验
  • 2.3.11 过充实验
  • 0.8Co0.2O2的制备及其电化学性能研究'>第三章 LiNi0.8Co0.2O2的制备及其电化学性能研究
  • 3.1 引言
  • 3.2 实验部分
  • 3.2.1 镍钴碱式碳酸盐前体的制备
  • 0.8Co0.2O2的制备'>3.2.2 LiNi0.8Co0.2O2的制备
  • 3.3 结果与讨论
  • 3.3.1 镍钴碱式碳酸盐前体的表征
  • 3.3.1.1 前体的热分析
  • 3.3.1.2 前体的组成分析
  • 3.3.1.3 前体的结构表征
  • 3.3.1.4 前体的形貌表征
  • 0.8Co0.2O2的表征'>3.3.2 LiNi0.8Co0.2O2的表征
  • 0.8Co0.2O2结构的影响'>3.3.2.1 不同预焙烧温度对LiNi0.8Co0.2O2结构的影响
  • 3.3.2.2 不同预焙烧温度对产物形貌的影响
  • 3.3.2.3 不同预焙烧温度对材料电化学性能的影响
  • 3.4 结论
  • 4以及FePO4包覆LiCoO2的制备及其性能研究'>第四章 FePO4以及FePO4包覆LiCoO2的制备及其性能研究
  • 4.1 引言
  • 4.2 实验部分
  • 4的制备'>4.2.1 FePO4的制备
  • 4包覆LiCoO2复合材料的制备'>4.2.2 FePO4包覆LiCoO2复合材料的制备
  • 4的表征'>4.3 FePO4的表征
  • 4的热分析'>4.3.1 FePO4的热分析
  • 4的结构表征'>4.3.2 FePO4的结构表征
  • 4的形貌表征'>4.3.3 FePO4的形貌表征
  • 4的电化学性能'>4.3.4 FePO4的电化学性能
  • 4包覆LiCoO2复合材料的表征'>4.4 FePO4包覆LiCoO2复合材料的表征
  • 4包覆LiCoO2复合材料的结构表征'>4.4.1 FePO4包覆LiCoO2复合材料的结构表征
  • 4包覆LiCoO2复合材料的元素组成分析'>4.4.2 FePO4包覆LiCoO2复合材料的元素组成分析
  • 4包覆LiCoO2复合材料的场发射扫描电镜分析'>4.4.3 FePO4包覆LiCoO2复合材料的场发射扫描电镜分析
  • 4包覆LiCoO2复合材料的俄歇电子能谱分析'>4.4.4 FePO4包覆LiCoO2复合材料的俄歇电子能谱分析
  • 4包覆LiCoO2复合材料的透射电镜分析'>4.4.5 FePO4包覆LiCoO2复合材料的透射电镜分析
  • 4包覆LiCoO2复合材料的电化学交流阻抗（EIS）分析'>4.4.6 FePO4包覆LiCoO2复合材料的电化学交流阻抗（EIS）分析
  • 4包覆LiCoO2材料密度的影响'>4.4.7 不同的FePO4包覆LiCoO2材料密度的影响
  • 4包覆LiCoO2复合材料的电化学性能表征'>4.4.8 FePO4包覆LiCoO2复合材料的电化学性能表征
  • 4-coated LiCoO2半电池的电化学性能'>4.4.8.1 Li/FePO4-coated LiCoO2半电池的电化学性能
  • 4-coated LiCoO2电池的电化学性能'>4.4.8.2 MCMB/FePO4-coated LiCoO2电池的电化学性能
  • 4.4.8.3 容量微分曲线分析
  • 4包覆对电池安全性能的影响'>4.4.9 FePO4包覆对电池安全性能的影响
  • 4包覆对电池抗过充性能的影响'>4.4.9.1 FePO4包覆对电池抗过充性能的影响
  • 4包覆对电池热稳定性的影响'>4.4.9.2 FePO4包覆对电池热稳定性的影响
  • 4.5 小结
  • 2O4与改性LiCoO2复合材料的电化学性能以及安全性能的研究'>第五章 LiMn2O4与改性LiCoO2复合材料的电化学性能以及安全性能的研究
  • 5.1 引言
  • 5.2 实验部分
  • 5.3 结果与讨论
  • 5.3.1 不同配比对材料密度的影响
  • 5.3.2 不同配比不同放电倍率对材料初始放电容量的影响
  • 5.3.3 不同配比不同放电倍率对材料循环性能的影响
  • 5.3.4 不同配比对材料安全性的影响
  • 5.3.4.1 3C-10V过充实验
  • 5.3.4.2 外部短路实验
  • 5.4 小结
  • 第六章 结论与展望
  • 6.1 结论
  • 6.2 创新点
  • 6.3 展望
  • 参考文献
  • 致谢
  • 攻读硕士学位期间发表学术论文及申报专利目录
  • 作者与导师简介
  • 硕士研究生学位论文答辩委员会决议书

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