鞠博:多色可调碳点的合成、发光机制及荧光传感应用研究论文

鞠博:多色可调碳点的合成、发光机制及荧光传感应用研究论文

本文主要研究内容

作者鞠博(2019)在《多色可调碳点的合成、发光机制及荧光传感应用研究》一文中研究指出:荧光碳点是近年来碳基发光纳米材料家族中被最为密切关注,并引起浓厚研究兴趣的成员。由于其自身的低毒性、良好的生物相容性、发光颜色种类多样性等优势,碳点已经展现了在生物成像与医疗诊断、光电设备构筑、信息加密与防伪和传感检测等领域巨大的应用潜力。目前,通过采用自上而下和自下而上的合成方法,可以有效的制备具有激发波长依赖性或者激发波长独立性荧光发射特点的碳点。尽管这些碳点的光学性质与应用已经被广泛的开发,但是在这类零维度碳基荧光纳米材料研究领域中,仍然存在很多问题亟待解决。在合成优化方面,除了以无机碳材料、生物质材料和少数有机分子为碳源前体以外,依然缺乏以其它类型有机底物为反应原料有效的制备具有优异发光性质碳点的合成策略。在机理研究方面,受限于碳点结构、组成的复杂性,对其发光机理的研究,大部分都是借助于宏观上相对单一的与结构-性质相关的光谱或理论模拟等方法来验证其整体/集合体的光学性质。而从微观单粒子角度上来揭示其内在荧光发射行为的起源却鲜有报道,这就使得其在与单粒子成像与跟踪有关的领域应用存在了局限性。在应用开发方面,实现碳点具有多功能化,多用途化以及多模式化特点的荧光传感与检测应用仍然是有很大挑战性的。因此,在本论文中我们研究了以氯仿为新颖的碳源前驱体,通过与不同的胺类物质相结合,可控的制备了一系列具有优异发光性能的碳点。并结合单粒子荧光成像与单粒子光谱两种测试表征手段,对碳点的荧光来源,发光机理进行了更为深入的探究。最后,我们拓展了这些荧光碳点分别在危险爆炸物和金属离子方面的荧光传感与检测领域应用的多功能化,多用途化以及多模式化展示。论文的第一章我们分别介绍了荧光碳点的发展史、主要制备方法、发光类型、发射机制以及应用趋势,并进一步阐述了本论文的主要选题与设计思路。第二章中,我们采用单粒子荧光成像与单粒子光谱表征方法,研究了前期我们课题组已报道的以氯仿和二乙胺为原料,所制备的全光谱连续可调的荧光发射碳点(F-C dots)的单粒子发光行为。通过F-C dots的共定位单粒子荧光成像与光谱试验结果表明,单个F-C dots粒子可以展现宽泛的从蓝光至红光区域的荧光发射,但是在不同粒子间的不同发光区域存在一定程度上的发射强度的变化。因此,我们认为单个F-C dots粒子就可以拥有连续可调的多色荧光发射性质。这种现象是明显区别于其它报道的因为尺寸和结构的不均性而引起激发波长依赖性荧光发射行为的碳点。接下来,通过比较F-C dots与反应产生的小分子副产物的荧光发射性质,此类碳点在单粒子等级上的多色发光来源被更多的理解。可以发现,反应生成的众多分子副产物的发射峰也同样可以覆盖整个可见光区域。并且在相同的激发波长激发下,这些分子副产物的荧光发射峰位与F-C dots相接近,但是它们展现了不同的荧光寿命。再结合之前对其宏观方面的性质与结构分析,我们认为F-C dots的多色发光行为是源于其表面存在多种发光分子态和在碳核中众多具有荧光发射性质的石墨化片段的融合作用结果。这一从单粒子角度上来揭示荧光碳点多色发射性质的研究将为发展基于单粒子成像与追踪技术的工作奠定基础。第三章中,我们将上面一章中介绍的荧光碳点的合成方法进行了延伸改进,以氯仿和邻苯二胺为原料,利用简易方便的溶剂热合成策略,制备获得了一类具有较好光稳定性与低生物毒性的不依赖激发波长改变的黄绿色荧光发射碳点。随后我们发现,相比于其它种类的多硝基取代的危险爆炸物质而言,这种碳点可以展现对于2,4,6-三硝基苯酚(TNP)高度敏感且选择性的荧光检测,带有最低的检测限为2μM。经过一系列光谱分析与理论模拟,证明了这种选择性检测的机制是归因于氢键作用辅助的电子转移与质子转移辅助的电子转移过程。最后,通过开发一种碳点基的检测试纸,我们也实现了在固相基质中高度选择性荧光检测TNP的结果。在最后一章中,我们通过引入杂原子掺杂的策略,进一步拓展优化了上一章中荧光碳点的合成方法,以氯仿,邻苯二胺以及含硫元素的二硫苏糖醇为原料,利用简便的溶剂热制备方法,得到了一类带有23%高荧光量子效率的氮、硫元素共掺杂的更长波长荧光发射的红光碳点。此类碳点除了可以在传统的荧光模式下选择性的检测Cu2+以外,我们更多的发展了利用紫外可见吸收光谱来指纹性识别Cu2+的办法,这也很大程度上提高了检测结果的精确性。随后,这种选择性识别检测Cu2+的原因被认为是由于配位作用辅助的淬灭机制所影响的。而且,利用碳点基检测试纸在吸收与发射双模式情况下,同样可以达到可视化的选择性识别检测Cu2+的效果,为未来开发微量金属元素的监测手段提供了借鉴思路。

Abstract

ying guang tan dian shi jin nian lai tan ji fa guang na mi cai liao jia zu zhong bei zui wei mi qie guan zhu ,bing yin qi nong hou yan jiu xing qu de cheng yuan 。you yu ji zi shen de di du xing 、liang hao de sheng wu xiang rong xing 、fa guang yan se chong lei duo yang xing deng you shi ,tan dian yi jing zhan xian le zai sheng wu cheng xiang yu yi liao zhen duan 、guang dian she bei gou zhu 、xin xi jia mi yu fang wei he chuan gan jian ce deng ling yu ju da de ying yong qian li 。mu qian ,tong guo cai yong zi shang er xia he zi xia er shang de ge cheng fang fa ,ke yi you xiao de zhi bei ju you ji fa bo chang yi lai xing huo zhe ji fa bo chang du li xing ying guang fa she te dian de tan dian 。jin guan zhe xie tan dian de guang xue xing zhi yu ying yong yi jing bei an fan de kai fa ,dan shi zai zhe lei ling wei du tan ji ying guang na mi cai liao yan jiu ling yu zhong ,reng ran cun zai hen duo wen ti ji dai jie jue 。zai ge cheng you hua fang mian ,chu le yi mo ji tan cai liao 、sheng wu zhi cai liao he shao shu you ji fen zi wei tan yuan qian ti yi wai ,yi ran que fa yi ji ta lei xing you ji de wu wei fan ying yuan liao you xiao de zhi bei ju you you yi fa guang xing zhi tan dian de ge cheng ce lve 。zai ji li yan jiu fang mian ,shou xian yu tan dian jie gou 、zu cheng de fu za xing ,dui ji fa guang ji li de yan jiu ,da bu fen dou shi jie zhu yu hong guan shang xiang dui chan yi de yu jie gou -xing zhi xiang guan de guang pu huo li lun mo ni deng fang fa lai yan zheng ji zheng ti /ji ge ti de guang xue xing zhi 。er cong wei guan chan li zi jiao du shang lai jie shi ji nei zai ying guang fa she hang wei de qi yuan que xian you bao dao ,zhe jiu shi de ji zai yu chan li zi cheng xiang yu gen zong you guan de ling yu ying yong cun zai le ju xian xing 。zai ying yong kai fa fang mian ,shi xian tan dian ju you duo gong neng hua ,duo yong tu hua yi ji duo mo shi hua te dian de ying guang chuan gan yu jian ce ying yong reng ran shi you hen da tiao zhan xing de 。yin ci ,zai ben lun wen zhong wo men yan jiu le yi lv fang wei xin ying de tan yuan qian qu ti ,tong guo yu bu tong de an lei wu zhi xiang jie ge ,ke kong de zhi bei le yi ji lie ju you you yi fa guang xing neng de tan dian 。bing jie ge chan li zi ying guang cheng xiang yu chan li zi guang pu liang chong ce shi biao zheng shou duan ,dui tan dian de ying guang lai yuan ,fa guang ji li jin hang le geng wei shen ru de tan jiu 。zui hou ,wo men ta zhan le zhe xie ying guang tan dian fen bie zai wei xian bao zha wu he jin shu li zi fang mian de ying guang chuan gan yu jian ce ling yu ying yong de duo gong neng hua ,duo yong tu hua yi ji duo mo shi hua zhan shi 。lun wen de di yi zhang wo men fen bie jie shao le ying guang tan dian de fa zhan shi 、zhu yao zhi bei fang fa 、fa guang lei xing 、fa she ji zhi yi ji ying yong qu shi ,bing jin yi bu chan shu le ben lun wen de zhu yao shua ti yu she ji sai lu 。di er zhang zhong ,wo men cai yong chan li zi ying guang cheng xiang yu chan li zi guang pu biao zheng fang fa 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shang de duo se fa guang lai yuan bei geng duo de li jie 。ke yi fa xian ,fan ying sheng cheng de zhong duo fen zi fu chan wu de fa she feng ye tong yang ke yi fu gai zheng ge ke jian guang ou yu 。bing ju zai xiang tong de ji fa bo chang ji fa xia ,zhe xie fen zi fu chan wu de ying guang fa she feng wei yu F-C dotsxiang jie jin ,dan shi ta men zhan xian le bu tong de ying guang shou ming 。zai jie ge zhi qian dui ji hong guan fang mian de xing zhi yu jie gou fen xi ,wo men ren wei F-C dotsde duo se fa guang hang wei shi yuan yu ji biao mian cun zai duo chong fa guang fen zi tai he zai tan he zhong zhong duo ju you ying guang fa she xing zhi de dan mo hua pian duan de rong ge zuo yong jie guo 。zhe yi cong chan li zi jiao du shang lai jie shi ying guang tan dian duo se fa she xing zhi de yan jiu jiang wei fa zhan ji yu chan li zi cheng xiang yu zhui zong ji shu de gong zuo dian ding ji chu 。di san zhang zhong ,wo men jiang shang mian yi zhang zhong jie shao de ying guang tan dian de ge cheng fang fa jin hang le yan shen gai jin ,yi lv fang he lin ben er an wei yuan liao ,li yong jian yi fang bian de rong ji re ge cheng ce lve ,zhi bei huo de le yi lei ju you jiao hao guang wen ding xing yu di sheng wu du xing de bu yi lai ji fa bo chang gai bian de huang lu se ying guang fa she tan dian 。sui hou wo men fa xian ,xiang bi yu ji ta chong lei de duo xiao ji qu dai de wei xian bao zha wu zhi er yan ,zhe chong tan dian ke yi zhan xian dui yu 2,4,6-san xiao ji ben fen (TNP)gao du min gan ju shua ze xing de ying guang jian ce ,dai you zui di de jian ce xian wei 2μM。jing guo yi ji lie guang pu fen xi yu li lun mo ni ,zheng ming le zhe chong shua ze xing jian ce de ji zhi shi gui yin yu qing jian zuo yong fu zhu de dian zi zhuai yi yu zhi zi zhuai yi fu zhu de dian zi zhuai yi guo cheng 。zui hou ,tong guo kai fa yi chong tan dian ji de jian ce shi zhi ,wo men ye shi xian le zai gu xiang ji zhi zhong gao du shua ze xing ying guang jian ce TNPde jie guo 。zai zui hou yi zhang zhong ,wo men tong guo yin ru za yuan zi can za de ce lve ,jin yi bu ta zhan you hua le shang yi zhang zhong ying guang tan dian de ge cheng fang fa ,yi lv fang ,lin ben er an yi ji han liu yuan su de er liu su tang chun wei yuan liao ,li yong jian bian de rong ji re zhi bei fang fa ,de dao le yi lei dai you 23%gao ying guang liang zi xiao lv de dan 、liu yuan su gong can za de geng chang bo chang ying guang fa she de gong guang tan dian 。ci lei tan dian chu le ke yi zai chuan tong de ying guang mo shi xia shua ze xing de jian ce Cu2+yi wai ,wo men geng duo de fa zhan le li yong zi wai ke jian xi shou guang pu lai zhi wen xing shi bie Cu2+de ban fa ,zhe ye hen da cheng du shang di gao le jian ce jie guo de jing que xing 。sui hou ,zhe chong shua ze xing shi bie jian ce Cu2+de yuan yin bei ren wei shi you yu pei wei zuo yong fu zhu de cui mie ji zhi suo ying xiang de 。er ju ,li yong tan dian ji jian ce shi zhi zai xi shou yu fa she shuang mo shi qing kuang xia ,tong yang ke yi da dao ke shi hua de shua ze xing shi bie jian ce Cu2+de xiao guo ,wei wei lai kai fa wei liang jin shu yuan su de jian ce shou duan di gong le jie jian sai lu 。

论文参考文献

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  • 论文详细介绍

    论文作者分别是来自吉林大学的鞠博,发表于刊物吉林大学2019-06-25论文,是一篇关于荧光碳点论文,多色可调发光论文,发光机理论文,荧光传感与检测应用论文,吉林大学2019-06-25论文的文章。本文可供学术参考使用,各位学者可以免费参考阅读下载,文章观点不代表本站观点,资料来自吉林大学2019-06-25论文网站,若本站收录的文献无意侵犯了您的著作版权,请联系我们删除。

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