BTO基铁电薄膜的制备与介电性能研究

论文摘要

BaTiO3（BTO）基薄膜是目前电子功能材料领域倍受关注的一类新材料。其中，Ba1-xSrxTiO3（BST）薄膜具有介电非线性效应，即材料的介电常数随着外加电场变化的非线性特性。这种特点使其在电压可调微波器件上具有广阔的应用前景，成为近年国际上的一个热点，而提高其介电可调率和降低损耗一直是BST薄膜材料研究的重点。本论文首先开展了BST薄膜脉冲激光沉积技术（PLD）的生长研究，探索了主要工艺参数（沉积温度、氧分压，激光能量）对BST微观结构影响的机制，优化了BST薄膜生长工艺，制备出了高质量的BST薄膜。在半导体集成研究中，BST薄膜通常是生长在Pt-Si基底材料上，形成MIM结构，电极材料和薄膜间界面处过多的缺陷会导致BST薄膜介电性能的下降，限制了集成铁电学器件发展。由于金属氧化物镧锶钴氧（LSCO）电极和BST薄膜的晶体结构相似，利用LSCO与金属Pt形成多层电极，可以有效改善BST薄膜的结构和性能。研究表明LSCO电极可以诱导BST薄膜沿（001）择优生长，改善薄膜和电极材料间的界面处组分和结构的不均匀性，有效提高薄膜的介电常数和调谐率，其可调率从36．17％上升到78．89％。由于底电极晶格常数的差异，生长在不同电极上的BST薄膜所受的界面应力大小不一样，从而薄膜的微结构、晶粒大小以及介电性能也存在差别。本论文利用不同氧化物电极形成不同界面结构，研究其对BST薄膜微观结构与介电性质的影响，并讨论电极对BST薄膜非线性介电性质的调控机制。研究结果发现：BST薄膜的电学性能和电极密切相关。由于晶格常数的差异，在LaSrCoO3（LSCO）电极上生长的BST薄膜受的压应力大于在SrRuO3（SRO）电极生长的压应力，导致BST／LSCO介电可调率（79．58％）大于BST／SRO的介电可调率（68．26％）。这些研究结果为优化BST薄膜非线性介电性质提供了必要的依据。杂质的加入会导致BST薄膜介电性能的改变。为此，本论文深入研究了稀土Y掺杂对BST薄膜介电性质的影响。研究表明：杂质浓度对BST介电有性能较大影响。掺杂浓度为3．0％的Y-BST薄膜其非线性介电性能反而低于1．5％的Y-BST薄膜。深入研究发现低掺杂浓度下（1．5％），Y取代BST的A位，而在较高的掺杂浓度下（3．0％），Y取代BST的B位。Y掺杂可有效地调整BST薄膜的介电性能，以满足微波调谐器件应用的要求。多层薄膜由于具有一些特殊性能一直倍受青睐。论文开展了BST／BZT／BST多层薄膜与单层薄膜（BST，BZT）的对比研究。通过原位高能电子衍射RHEED发现BST／BZT／BST多层薄膜中BST、BZT都是二维层状生长。与单层BST和BZT薄膜相比较，多层薄膜具有更加优良的介电性能，其优值因子达到42．07。论文中采用Maxwell-Magner模型分析了多层薄膜介电常数增强效应机理。多层薄膜的研究为BST铁电材料的非线性应用寻找到了新的途径。

论文目录

• 摘要
• ABSTRACT
• 第一章 概述
• 1.1 微波调谐器件用材料的研究背景
• 1.1.1 微波调谐器件的应用
• 1.1.2 微波调谐器件用材料的研究现状
• 1.2 微波调谐器件用材料的性能要求
• 1.3 BST材料的结构与性能
• 1.4 BST薄膜的研究概况
• 1.4.1 BST薄膜的掺杂改性
• 1.4.2 BST多层薄膜
• 1.4.3 电极材料对BST结构与性能的影响
• 1.5 论文选题及研究方案
• 第二章 BST薄膜的制备与表征
• 2.1 BST薄膜制作工艺
• 2.2 脉冲激光沉积及其系统简介
• 2.3 薄膜微观结构的表征
• 2.3.1 X射线衍射（XRD）
• 2.3.2 反射高能电子衍射（RHEED）
• 2.3.3 形貌分析
• 2.4 薄膜的电学性能表征
• 2.4.1 电容器结构的选择
• 2.4.2 BST薄膜的介电性能的测量
• 2.4.3 BST薄膜的绝缘性能表征
• 第三章 PLD制备BST薄膜
• 3.1 BST薄膜的制备
• 3.1.1 沉积温度对BST薄膜的影响
• 3.1.2 氧分压对BST薄膜的影响
• 3.1.3 激光能量对BST薄膜的影响
• 3.2 优化条件下BST薄膜的结构
• 3.2.1 薄膜的XRD分析
• 3.2.1 薄膜的XPS分析
• 3.2.2 BST薄膜断面的SEM分析
• 3.3 小结
• 第四章 氧化物电极界面对BST薄膜结构与性能的影响
• 4.1 BST电容的漏电机制
• 4.1.1 电极限制型电流机理
• 4.1.2 体限制型电流机理
• 4.2 LSCO电极材料对BST电学性能的影响
• 4.2.1 薄膜制备
• 4.2.2 微结构特征
• 4.2.3 电学性能
• 4.3 氧化物电极界面调制BST薄膜电学性能
• 4.3.1 底电极的制备
• 4.3.2 BST薄膜的制备
• 4.4 BST/LSCO/LAO、BST/SRO/MGO异质结的结构特征
• 4.4.1 LSCO/LAO、SRO/MgO异质结微结构特征
• 4.4.2 BST/LSCO/LAO、BST/SRO/MgO异质结微结构特征
• 4.5 BST/LSCO/LAO、BST/SRO/MGO异质结的电学性质
• 4.6 小结
• 第五章 稀土Y掺杂对BST薄膜电学性能的影响
• 5.1 Y-BST薄膜的制备
• 5.2 Y-BST薄膜的结构
• 5.3 Y-BST薄膜的介电性能
• 5.4 Y-BST薄膜的绝缘性能
• 5.5 小结
• 第六章 BTO基铁电多层薄膜的研究
• 6.1 多层薄膜介电增强的MAXWELL-WAGNER模型
• 6.2 BST/BZT/BST多层薄膜的原位生长研究
• 6.2.1 RHEED与生长模式
• 6.2.2 BST/BZT/BST多层薄膜的原位生长监测
• 6.3 PLD制备BST/BZT/BST多层薄膜
• 6.4 薄膜的微结构表征
• 6.5 薄膜的电学性能
• 6.5.1 薄膜的介电性能
• 6.5.2 薄膜的绝缘性能
• 6.6 小结
• 第七章 主要结论
• 致谢
• 参考文献
• 攻读博士期间取得的成果
• 作者简介