改性氧化硅基发光材料及其发光机理研究

论文摘要

SiO2具有良好的化学稳定性和热稳定性,与硅半导体材料良好的界面结合,在催化剂载体、介质层材料以及硅基光电子材料等领域具有广泛的应用。进一步研究光学性能发现SiO2中存在着多种具有强紫外吸收及良好发光性能的光活性缺陷中心,这使得SiO2在光学领域具有良好的应用前景。通过阳离子掺杂及阴离子修饰可获得具有良好发光性能的氧化硅基发光材料,对其发光机理的研究不仅具有重要得理论意义而且具有重要的应用价值。 本文首先采用溶胶-凝胶法制备了未掺杂的纳米SiO2,对不同温度、气氛下热处理后材料的光致发光性能进行了研究,实验结果表明,较低热处理温度下未掺杂纳米SiO2中主要存在发光峰值位于344nm紫外发光,而经高温下H2气氛中热处理的纳米SiO2在385nm和400nm处存在强烈发光,并在长波方向存在一系列发光峰。在稳定溶胶-凝胶法制备纳米SiO2的基础上,通过化学掺杂手段制备Cu2+和Ce3+离子掺杂的纳米SiO2,分析了掺杂纳米SiO2的光吸收和光致发光性能。不同的Cu2+和Ce3+离子掺杂浓度可显著改变344nm紫外发光峰的强度,较低的掺杂浓度可增强发光,较高的掺杂浓度则降低发光强度甚至产生发光淬灭。除了344nm发光外,Ce3+离子掺杂纳米SiO2中还存在低温热处理条件下的355nm发光带和高温热处理条件下的450nm宽带发光,这两个发光带皆起源于处于不同微结构中的Ce3+离子的5d-4f电子跃迁。 由于Ce3+离子的5d激发态很容易受到基体环境的影响,本文采用化学共掺杂和气氛控制的手段对Ce3+离子掺杂纳米SiO2进行S2-、CI-和F-离子掺杂。发现阴离子可明显改变材料的发光波长和发光强度,其中经900℃氯化处理,Ce3+离子掺杂纳米SiO2的发光峰由445nm偏移至390nm,强度增强近20倍,并且这种发光波长和强度的变化具有可逆性。

论文目录

• 第一章 绪论
• 1.1 新材料的发展概况
• 2及其应用'>1.2 纳米SiO₂及其应用
• 2材料的结构'>1.2.1 SiO₂材料的结构
• 2的应用'>1.2.2 纳米SiO₂的应用
• 1.3 发光材料概述
• 1.3.1 发光的定义及分类
• 1.3.2 发光材料的应用
• 1.3.3 阳离子掺杂发光材料的发光机理
• 2材料光活性缺陷中心及其光学性能'>1.4 SiO₂材料光活性缺陷中心及其光学性能
• 1.4.1 富氧型缺陷中心
• 1.4.2 缺氧型缺陷中心
• 1.4.2.1 E’中心
• 1.4.2.2 ODC（Ⅰ）中心
• 1.4.2.3 oDC（Ⅱ）中心
• 2材料缺陷中心的影响'>1.4.3 阳离子掺杂对SiO₂材料缺陷中心的影响
• 1.5 本论文研究目的、意义和内容
• 1.5.1 论文研究的目的和意义
• 1.5.2 主要研究内容
• 参考文献
• 2的制备、掺杂处理和性能表征'>第二章 纳米SiO₂的制备、掺杂处理和性能表征
• 2制备概述'>2.1 纳米SiO₂制备概述
• 2.1.1 气相法
• 2.1.1.1 化学气相沉积（Chemical Vapor Deposition，简称 CVD）
• 2.1.1.2 等离子CVD法
• 2.1.2 液相法
• 2.1.2.1 液相沉淀
• 2.1.2.2 溶胶-凝胶法
• 2的溶胶-凝胶法制备艺'>2.2 掺杂改性纳米SiO₂的溶胶-凝胶法制备艺
• 2.2.1 实验原料
• 2.2.2 制备工艺
• 2的性能表征'>2.3 掺杂改性SiO₂的性能表征
• 2.3.1 X射线衍射分析（XRO）分析
• 2.3.2 透射电镜（TEM）分析
• 2.3.3 X射线光电子能谱（XPS）分析
• 2.3.4 红外吸收光谱（IR）分析
• 2.3.5 紫外-可见吸收光谱分析
• 2.3.6 光致发光谱（PL）分析
• 2.4 本论文研究的主要仪器设备
• 参考文献
• 2光学性能的影响'>第三章 热处理对纳米SiO₂光学性能的影响
• 3.1 引言
• 3.2 实验材料与方法
• 2的表征'>3.3 纳米SiO₂的表征
• 2的光致发光性能'>3.4 纳米SiO₂的光致发光性能
• 2光致发光性能的影响'>3.4.1 空气中热处理对纳米SiO₂光致发光性能的影响
• 2气氛中热处理对纳米SiO₂光致发光性能的影响'>3.4.2 H₂气氛中热处理对纳米SiO₂光致发光性能的影响
• 3.5 讨论
• 3.6 本章小结
• 参考文献
• 2+离子掺杂纳米SiO₂的光学性能'>第四章 Cu²⁺离子掺杂纳米SiO₂的光学性能
• 4.1 引言
• 4.2 实验材料与方法
• 2+离子掺杂纳米SiO₂光学性能'>4.3 Cu²⁺离子掺杂纳米SiO₂光学性能
• 2+离子掺杂纳米SiO₂光致发光性能'>4.3.1 空气中热处理Cu²⁺离子掺杂纳米SiO₂光致发光性能
• 2+离子掺杂纳米SiO₂的光学性能'>4.3.2 Ar气氛中热处理Cu²⁺离子掺杂纳米SiO₂的光学性能
• 2气氛中热处理Cu²⁺离子掺杂纳米SiO₂的光致发光性能'>4.3.3 H₂气氛中热处理Cu²⁺离子掺杂纳米SiO₂的光致发光性能
• 4.4 本章小结
• 参考文献
• 3+离子掺杂纳米SiO₂的光学性能'>第五章 Ce³⁺离子掺杂纳米SiO₂的光学性能
• 5.1 引言
• 5.2 实验材料与方法
• 5.3 实验结果
• 3+离子掺杂纳米SiO₂的X射线光电子能谱'>5.3.1 Ce³⁺离子掺杂纳米SiO₂的X射线光电子能谱
• 3+离子光吸收及光致发光性能'>5.3.2 溶液中Ce³⁺离子光吸收及光致发光性能
• 3+离子掺杂纳米SiO₂的光吸收性能'>5.3.3 Ce³⁺离子掺杂纳米SiO₂的光吸收性能
• 3+离子掺杂纳米SiO₂光致发光性能'>5.3.4 Ce³⁺离子掺杂纳米SiO₂光致发光性能
• 3+离子掺杂纳米SiO₂光致发光性能'>5.3.4.1 低温处理Ce³⁺离子掺杂纳米SiO₂光致发光性能
• 3+离子掺杂纳米SiO₂光致发光性能'>5.3.4.2 高温处理Ce³⁺离子掺杂纳米SiO₂光致发光性能
• 3+掺杂纳米SiO₂蓝色发光带的影响'>5.3.4.3 不同气氛热处理对Ce³⁺掺杂纳米SiO₂蓝色发光带的影响
• 5.4 本章小结
• 参考文献
• 3+掺杂纳米SiO₂发光性能的影响'>第六章 阴离子对Ce³⁺掺杂纳米SiO₂发光性能的影响
• 6.1 引言
• 2-离子对Ce³⁺掺杂纳米SiO₂光学性能的影响'>6.2 S^2-离子对Ce³⁺掺杂纳米SiO₂光学性能的影响
• 6.2.1 材料的制备及性能测试
• 6.2.1.1 材料的制备
• 6.2.1.2 性能测试
• 6.2.2 实验结果及分析
• 2-、Ce³⁺离子共掺杂纳米SiO₂光学性能'>6.2.2.1^2-、Ce³⁺离子共掺杂纳米SiO₂光学性能
• 3+掺杂纳米SiO₂光学性能的影响'>6.2.2.2 气氛控制硫化处理对Ce³⁺掺杂纳米SiO₂光学性能的影响
• -离子对Ce³⁺掺杂纳米SiO₂光学性能的影响'>6.3 Cl^-离子对Ce³⁺掺杂纳米SiO₂光学性能的影响
• 6.3.1 材料的制备及性能测试
• 6.3.1.1 材料的制备
• 6.3.1.2 性能测试
• 6.3.2 实验结果及分析
• 4Cl）对Ce³⁺掺杂纳米SiO₂光学性能的影响'>6.3.2.1 氯化处理（NH₄Cl）对Ce³⁺掺杂纳米SiO₂光学性能的影响
• 2）对Ce³⁺掺杂纳米SiO₂光学性能的影响'>6.3.2.2 氯化处理（Cl₂）对Ce³⁺掺杂纳米SiO₂光学性能的影响
• -离子对Ce³⁺掺杂纳米SiO₂光学性能的影响'>6.4 F^-离子对Ce³⁺掺杂纳米SiO₂光学性能的影响
• 6.4.1 材料的制备及性能测试
• 6.4.1.1 材料的制备
• 6.4.1.2 性能测试
• -、Ce³⁺离子共掺杂纳米SiO₂光学性能'>6.4.2 F^-、Ce³⁺离子共掺杂纳米SiO₂光学性能
• 6.5 本章小结
• 参考文献
• 第七章 全文总结
• 攻读博士论文期间的研究成果