论文题目: 气凝胶催化剂规模化制备多壁碳纳米管的研究
论文类型: 博士论文
论文专业: 材料学
作者: 计道珺
导师: 汪厚植
关键词: 气凝胶催化剂,多壁碳纳米管,工艺参数,规模化制备
文献来源: 武汉科技大学
发表年度: 2005
论文摘要: 碳纳米管由于具有一系列优异的性能,从1991年被发现以来,受到物理学家、化学家和材料学家的广泛关注。目前碳纳米管的应用及产业化过程还存在诸多问题,碳纳米管的规模化制备技术尚未成熟。本论文以日产公斤级多壁碳纳米管为目标,利用溶胶-凝胶和超临界流体干燥技术制备的复合气凝胶NiO/SiO2为催化剂,用催化气相裂解法制备了不同形貌和结构的多壁碳纳米管,系统地研究了裂解反应温度、催化剂的化学组分、反应时间、气体流量等工艺条件对多壁碳纳米管的收得率、形貌和结构的影响,探讨了不同的纯化处理工艺对多壁碳纳米管表面特性和内部结构的影响,并比较由不同碳源气制备的碳纳米管的形貌和结构。在实验室研究的基础上,对多壁碳纳米管的规模化制备进行设计研究,设计出一条多壁碳纳米管规模化制备生产线,制得的多壁碳纳米管纯度高,成本低,具有竞争优势。得到以下结论: 1.以正硅酸乙酯和硝酸镍为原料,通过合理调变溶胶-凝胶和超临界流体干燥法的制备条件,获得了比表面积在500～1400m2/g范围内,并具有中孔和微孔结构的二元气凝胶——NiO/SiO2。 2.对各工艺参数的研究结果表明:反应温度、催化剂的化学组分、反应时间、气体流量均对多壁碳纳米管的形貌、结构和收得率有重要影响。 （1）反应温度直接影响着多壁碳纳米管的形貌和收得率。适宜的温度有利于碳纳米管的形成,600～740℃是多壁碳纳米管的适宜生长温度区间,温度过高或过低均使收得率大大降低,在680℃左右,收得率最高（8.6）。温度过低多壁碳纳米管生长不完全,长径比很小,而温度过高合成的产物中含有大量杂质。 （2）催化剂的化学组分是影响多壁碳纳米管的收得率的关键因素。以n（Ni）:n（Si）值不同的气凝胶NiO/SiO2为催化剂,制各出的多壁碳纳米管收得率差异较大,当气凝胶中n（Ni）:n（Si）=4:6时,收得率最高。 （3）反应时间对多壁碳纳米管的收得率有重要影响,对碳纳米管的形貌影响相对较小。在180min内,随反应时间延长,多壁碳纳米管的收得率呈增长趋势,多壁碳纳米管的长径比增加,而直径的变化不大。超过180min,多壁碳纳米管的收得率增长很慢,最终保持在一个最大值。 （4）碳纳米管的形貌和收得率随气体流量的变化而变化。CH4与H2的流量比例为2:1
论文目录:
摘要
Abstract
前言
第一章 文献综述
1.1 碳纳米管研究的历程
1.2 碳纳米管的结构和形貌
1.2.1 碳纳米管的结构
1.2.2 碳纳米管的形貌
1.3 碳纳米管的性质
1.3.1 表面性质
1.3.2 电学性质
1.3.3 力学性质
1.4 碳纳米管的应用
1.4.1 碳纳米管表面性能的应用
1.4.2 碳纳米管力学性能的应用
1.4.3 碳纳米管电磁性能的应用
1.4.4 碳纳米管场致性能的应用
1.5 碳纳米管的制备方法
1.5.1 制备方法分类
1.5.2 单壁碳纳米管的制备
1.5.3 多壁碳纳米管的制备
1.6 碳纳米管的纯化方法
1.6.1 物理法纯化多壁碳纳米管
1.6.2 化学法纯化多壁碳纳米管
1.7 本论文的主要研究内容及技术线路
1.7.1 课题的选择
1.7.2 主要研究内容
1.8.3 研究技术路线
第二章 研究方法和实验原理
引言
2.1 溶胶凝胶和超临界流体干燥技术
2.2 化学气相沉积法
2.3 碳纳米管的制备和纯化
2.3.1 碳纳米管的制备
2.3.2 碳的收得率和转化率计算
2.3.3 碳纳米管的纯化处理
2.4 催化剂和碳纳米管的表征
2.4.1 结构分析
2.4.2 物相分析
2.4.3 表面特征与孔结构分析
2.4.4 ~(129)Xe NMR表征
2.4.5 试样的热分析
第三章 NiO／SiO_2气凝胶催化剂的制备及性能表征
引言
3.1 原料及化学试剂
3.2 NiO／SiO_2气凝胶催化剂的合成
3.2.1 气凝胶催化剂前驱体的制备
3.2.2 气凝胶催化剂的制备
3.3 NiO／SiO_2气凝胶的结构及形貌特征
3.3.1 NiO／SiO_2气凝胶的微观形貌分析
3.3.2 气凝胶催化剂的比表面积及孔结构
3.3.3 NiO／SiO_2气凝胶催化剂的物相组成
3.4 本章结论
第四章 催化气相裂解法制备多壁碳纳米管工艺参数研究
引言
4.1 原料
4.2 碳纳米管的制备
4.3 反应温度对产物的影响
4.3.1 反应温度对产物收得率的影响
4.3.2 反应温度对产物形貌的影响
4.3.3 反应温度对产物结构的影响
4.4 不同n(Ni)：n(Si)值的气凝胶催化剂对产物收得率的影响
4.5 反应时间对产物收得率和形貌的影响
4.5.1 反应时间对收得率的影响
4.5.2 反应时间对形貌的影响
4.6 气体流量对产物收得率和形貌的影响
4.6.1 气体流量比例对产物收得率和形貌的影响
4.6.2 总气量的影响
4.7 碳纳米管的纯化与表征
4.7.1 碳纳米管的N_2吸附分析
4.7.2 ~(129)Xe NMR的原理
4.7.3 碳纳米管纯化后~(129)Xe NMR表征
4.8 CH_4催化裂解制备碳纳米管的热力学及动力学分析
4.8.1 CH_4裂解速率常数与温度的关系
4.8.2 表面气-固相反应动力学
4.8.3 CH_4裂解速率与气体流量的关系
4.8.4 CH_4裂解制备碳纳米管的机理探讨
4.9 本章结论
第五章 不同碳源气制备多壁碳纳米管的比较
引言
5.1 CH_4和C_3H_6性质的比较
5.1.1 CH_4的物理化学性质
5.1.2 C_3H_6的物理化学性质
5.2 不同碳源气制备的碳纳米管的比较
5.2.1 收得率和转化率的比较
5.2.2 不同碳源气制备的产物的TEM研究
5.2.3 不同碳源气制备的产物的XRD研究
5.2.4 不同碳源气制备的产物的Raman光谱比较
5.3 本章结论
第六章 碳纳米管的规模化制备设计研究
引言
6.1 规模化制备碳纳米管的工作基础
6.2 规模化制备碳纳米管设备的设计
6.2.1 热解炉的设计
6.2.2 气体净化系统设计
6.3 规模化制备碳纳米管的工艺流程
6.4 经济气体流量的确定
6.5 成本分析与验证
6.5.1 成本分析
6.5.2 实际运行成本
6.6 规模化制备碳纳米管工艺的改进
6.7 规模化制备碳纳米管的质量控制
6.8 本章结论
第七章 总结
7.1 全文结论
7.2 本论文的创新之处
7.3 今后工作的设想
参考文献
作者攻博期间发表的主要学术论文
致谢
发布时间: 2006-03-22
参考文献
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