砷在针铁矿表面的吸附和在水溶液中的均相氧化动力学

论文摘要

砷对水环境的污染会极大地危害人类的健康,而水环境对砷酸盐的吸附和对亚砷酸盐的氧化又可以明显降低砷的生物有效性。本文通过研究多种因素对砷酸钠在针铁矿表面的吸附速率和亚砷酸钠在均相水溶液中的氧化速率的影响,探讨了砷酸盐的吸附动力学机理和亚砷酸盐的氧化动力学机理,为揭示砷在环境水体中复杂的迁移与转化规律提供理论依据。本文首先采用静态吸附单因素实验法,测定不同吸附时间下砷酸钠在针铁矿表面的吸附量,得到动力学曲线,分别考察混合强度、初始砷酸钠浓度、pH和吸附剂颗粒粒径对吸附速率的影响,并用Weber-Morris微孔内扩散模型分析其动力学机理。研究发现：准二级动力学模型可以更好的描述吸附的动力学过程。混合强度由静止增大到210 rpm,吸附速率常数提高20%。初始砷酸钠浓度由5mg/L减小至3mg/L,吸附速率常数提高157%。pH由7.4减小至2.2,吸附速率常数提高17%。吸附剂颗粒粒径由80～150 mesh减小至300～500 mesh,吸附速率常数提高23%。初始浓度的减小对吸附质外扩散和内扩散速率的提高比混合强度、pH、吸附剂颗粒粒径大得多。采用单因素实验法,测定溶液中亚砷酸钠浓度随时间变化的动力学曲线,分别考察温度、初始亚砷酸钠浓度和pH对氧化速率的影响,并分析了影响的原因。研究发现：一级动力学模型能更好的描述氧化的动力学过程。温度由15℃升高到35℃,氧化反应速率常数提高11.3%。亚砷酸钠初始浓度由500μg/L增大到2000μg/L,氧化反应速率常数提高50.7%。pH由5.6升高到9.8,氧化反应速率常数提高11.8%。初始浓度的变化对氧化速率的影响比温度和pH要大。

论文目录

• 摘要
• ABSTRACT
• 第一章 绪论
• 1.1 砷的来源与危害
• 1.1.1 元素砷及其化合物的简介
• 1.1.2 砷在水环境中的赋存形态及其影响因素
• 1.1.3 砷化合物的应用
• 1.1.4 砷对环境水体的污染
• 1.2 吸附与吸附动力学研究
• 1.2.1 多孔吸附剂的吸附过程
• 1.2.2 影响吸附的因素
• 1.2.3 吸附动力学研究
• 1.2.4 砷酸盐在无机矿物上的化学反应微观机理
• 1.3 亚砷酸盐的氧化
• 1.3.1 均相非催化反应
• 1.3.2 均相催化反应
• 1.3.3 非均相催化反应
• 1.4 研究目的与内容
• 1.4.1 研究目的与意义
• 1.4.2 研究内容
• 第二章 砷酸盐在针铁矿表面的吸附动力学
• 2.1 实验仪器与材料
• 2.1.1 实验仪器
• 2.1.2 实验试剂
• 2.1.3 标准砷溶液的配制
• 2.1.4 吸附剂的制作
• 2.2 实验研究方法与数据处理
• 2.2.1 动力学实验方法
• 2.2.2 数据处理
• 2.3 分析方法
• 2.3.1 比表面积的测定
• 2.3.2 X射线衍射分析（XRD）
• 2.3.3 砷酸盐的测量方法
• 2.4 结果与讨论
• 2.4.1 砷标准曲线的测定
• 2.4.2 针铁矿的表征
• 2.4.3 吸附等温线的测定
• 2.4.4 吸附动力学曲线的测定
• 2.4.5 内扩散分析
• 2.5 本章结论
• 第三章 亚砷酸盐在均相水溶液中的氧化动力学
• 3.1 实验仪器和试剂
• 3.1.1 实验仪器
• 3.1.2 实验试剂
• 3.2 亚砷酸盐的检测方法
• 3.2.1 亚砷酸钠的分离
• 3.2.2 亚砷酸钠的测定
• 3.3 实验方法
• 3.4 结果与讨论
• 3.4.1 不同温度下亚砷酸盐的氧化
• 3.4.2 不同亚砷酸盐初始浓度下亚砷酸盐的氧化
• 3.4.3 不同pH下亚砷酸盐的氧化
• 3.5 本章小结
• 第四章 结论与展望
• 4.1 结论
• 4.2 展望
• 参考文献
• 致谢
• 作者和导师简介