高岭石基纳米TiO2复合光催化材料研究

高岭石基纳米TiO2复合光催化材料研究

论文摘要

本研究选择非金属矿物高岭石作为载体制备TiO2复合光催化材料并对其进行掺杂改性和表面修饰。经纳米二氧化钛修饰后仍保留高岭石片状晶形和物理化学性能。然而二氧化钛修饰赋予了高岭石表面新的功能,使其成为具有光催化、光生物化学、光电转换等新特性,用于精细化工、工装涂料、日用建筑陶瓷、卫生洁具、工程塑料、内外墙装修材料和家电表面装饰材料和环境矿物材料等领域,对于消毒灭菌净化空气、保湿除湿、调节空气、废水处理等生态型绿色材料的开发应用,构建节约型环境友好型社会具有特别重要的意义。 本文的研究内容主要包括三个部分:(1) 高岭石基纳米TiO2晶体膜的制备、表征及性能研究。(2) 过渡金属掺杂高岭石基纳米TiO2晶体膜的合成、表征及评价。(3) 含偶氮染料云母珠光颜料工业废水的光催化降解应用研究及作用机理。系统研究了制备高岭石基纳米TiO2晶体膜的一些基础性问题,探索并优化在高岭石基材表面制备纳米TiO2晶体膜的工艺条件,重点研究了主要因素影响高岭石基纳米TiO2晶体结构的规律;构建了过渡金属离子和金属氧化物两种掺杂方式,分析了掺杂合成的微观机制和界面、表面反应机理;研究开发了紫外光、太阳光下均能高效率降解偶氮染料的光催化技术。分析了偶氮染料的分子结构及光催化降解的反应历程。得到如下结论。 一、高岭石基纳米TiO2晶体膜的制备、表征及性能研究 1.全面系统地考察了影响高岭石基纳米二氧化钛光催化活性的诸多因素。重点研究了前躯体配比、矿浆浓度、水解反应温度、水解反应时间、干燥温度、焙烧温度、焙烧时间及镀膜次数等因素对高岭石基二氧化钛晶相结构及光催化活性的影响。认为水解反应温度和焙烧温度对二氧化钛晶相结构及光催化活性的影响是最为显著的。 2.醇盐水解反应为微放热反应,过低的水解反应温度使水解速率和缩聚速率降低,胶体粒径减小;而水解反应温度过高,水解速率和缩聚速率增大,胶粒凝聚时间短,溶胶不稳定。 正交实验优化的制备工艺条件是:前驱体钛酸四丁酯、无水乙醇、1mol/L的HNO3、蒸馏水的体积比为5:6:12:39,矿浆浓度为5%,50℃下水解反应3h、70℃干燥1h、600℃下焙烧2h。影响制备高岭石基纳米TiO2的因素主

论文目录

  • 摘要
  • ABSTRACT
  • 目录
  • 1 前言
  • 2光催化基本原理'>1.1 半导体TiO2光催化基本原理
  • 2光催化材料的研究目的、意义和主要研究内容'>1.2 纳米TiO2光催化材料的研究目的、意义和主要研究内容
  • 2光催化材料的研究现状'>1.3 纳米TiO2光催化材料的研究现状
  • 1.4 矿物表面负载TiO2薄膜的研究
  • 2光催化剂的改性'>1.5 纳米TiO2光催化剂的改性
  • 1.6 用可见光催化降解方面的研究
  • 2光催化剂应用'>1.7 纳米TiO2光催化剂应用
  • 2光催化剂降解有机物及废水处理'>1.7.1 TiO2光催化剂降解有机物及废水处理
  • 2光催化氧化杀菌、自清洁功能材料'>1.7.2 TiO2光催化氧化杀菌、自清洁功能材料
  • 1.7.3 大气及室内污染物的光催化氧化
  • 1.8 发展动向与存在的问题
  • 1.8.1 发展动向
  • 1.8.2 存在问题
  • 2 试验条件与实验方法
  • 2.1 主要试剂
  • 2.2 主要实验仪器
  • 2.3 主要表征方法
  • 2.3.1 样品晶体结构
  • 2.3.2 样品表面形貌与粒径
  • 2.3.3 表面化学组成及化学态
  • 2.3.4 材料表面分子结构
  • 2.3.5 样品的其它表征技术
  • 2晶体膜的制备'>3 高岭石基纳米TIO2晶体膜的制备
  • 3.1 制备方法
  • 3.2 煅烧高岭土物理化学性质
  • 3.3 反应历程与机理
  • 2影响因素'>4 制备高岭石基纳米TIO2影响因素
  • 4.1 前驱体配比的影响
  • 4.1.1 制备过程
  • 4.1.2 降解方法
  • 4.1.3 降解结果与讨论
  • 4.2 水解反应温度的影响
  • 4.2.1 制备实验
  • 4.2.2 水解反应温度对晶体结构的影响
  • 4.2.3 水解反应温度对降解酸性红的影响
  • 4.2.4 水解反应温度对降解偶氮染料的影响
  • 4.3 水解反应时间的影响
  • 4.3.1 制备实验
  • 4.3.2 水解反应时间对降解偶氮染料的影响
  • 4.4 干燥温度的影响
  • 4.4.1 制备实验
  • 4.4.2 干燥温度对晶体结构的影响
  • 4.4.3 干燥温度对降解酸性红的影响
  • 4.5 焙烧温度的影响
  • 4.5.1 制备实验
  • 4.5.2 焙烧温度对晶体结构的影响
  • 4.5.3 偶氮染料废水的降解脱色率与焙烧温度的变化关系
  • 4.6 焙烧时间的影响
  • 4.7 矿浆浓度的影响
  • 4.8 多次镀膜的影响
  • 4.9 本章小结
  • 2复合光催化材料制备正交实验及表征'>5 高岭石/TIO2复合光催化材料制备正交实验及表征
  • 5.1 引言
  • 5.2 正交实验一
  • 5.2.1 正交实验一设计
  • 5.2.2 结果与讨论
  • 5.3 正交实验二
  • 5.3.1 正交实验设计
  • 5.3.2 结果与讨论
  • 5.4 正交实验样品表征
  • 5.4.1 正交实验样品晶体结构XRD分析
  • 5.4.2 样品表面形貌(SEM、TEM)分析
  • 5.4.3 正交实验样品AFM分析
  • 5.4.4 正交实验样品表面化学组成与电子结构的XPS谱分析
  • 5.4.5 正交实验样品分子结构的红外光谱(FTIR)分析
  • 5.5 本章小结
  • 2光催化材料的合成与表征'>6 金属离子掺杂纳米TIO2光催化材料的合成与表征
  • 6.1 金属离子掺杂方法
  • 6.2 掺杂金属离子制备与降解实验
  • 6.2.1 制备实验
  • 6.2.2 降解实验
  • 6.3 降解实验结果
  • 3+时光催化降解结果'>6.3.1 掺杂Fe3+时光催化降解结果
  • 4+时的光催化降解结果'>6.3.2 掺杂Sn4+时的光催化降解结果
  • 2+时光催化降解结果'>6.3.3 掺杂Zn2+时光催化降解结果
  • 2的表征分析'>6.4 金属离子掺杂纳米TiO2的表征分析
  • 6.4.1 晶体结构的XRD表征分析
  • 6.4.2 分子结构的FTIR分析
  • 6.4.3 分子结构的Raman分析
  • 6.4.4 表面化学组成的XPS分析
  • 6.5 金属离子掺杂机理
  • 6.6 本章小结
  • 2合成与表征'>7 金属氧化物掺杂纳米TIO2合成与表征
  • 7.1 制备与降解实验
  • 7.1.1 制备实验
  • 7.1.2 降解实验
  • 7.2 降解结果
  • 2O3降解结果'>7.2.1 直接热合掺杂Fe2O3降解结果
  • 7.2.2 直接热合掺杂ZnO降解结果
  • 2O5降解结果'>7.2.3 直接热合掺杂V2O5降解结果
  • 7.3 表征分析
  • 7.3.1 晶体结构的XRD分析
  • 7.3.2 分子结构的FTIR分析
  • 7.3.3 分子结构的Raman分析
  • 7.4 金属氧化物直接热合掺杂机理
  • 7.5 本章小结
  • 8 光催化降解含偶氮染料工业废水应用研究
  • 8.1 光催化降解实验方法
  • 8.2 实验废水来源及水质特点
  • 8.2.1 实验废水来源及水质特点
  • 8.2.2 分析方法
  • 8.3 光催化剂降解条件的影响
  • 8.4 偶氮染料废水降解实验
  • 8.4.1 空白实验
  • 8.4.2 紫外光下的降解实验
  • 8.4.3 太阳光下的降解实验
  • 2光催化剂回收利用'>8.5 高岭石基纳米TiO2光催化剂回收利用
  • 8.6 本章小结
  • 9 结论
  • 参考文献
  • 致谢
  • 研究生期间发表的论文
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