喷雾燃烧法制备Ag2O/SiO2纳米复合催化剂及其催化性能研究

论文摘要

本论文研究内容是采用喷雾燃烧法制备的Ag2O/SiO2纳米复合催化剂在气态环己烷选择性催化氧化制备环己烯和环氧环己烷反应中催化性能的研究。从气固相催化反应研究的四个主要方面,即:催化剂的制备、催化剂的活化、催化剂的表征和催化剂的活性评价,对目标反应进行了系统的探讨。实验结果表明:制备条件、催化剂组分含量和反应条件对催化剂的催化性能均有较大影响。喷雾燃烧法是一种制备纳米复合催化剂的新方法。为研究该方法的应用价值,借助SEM、XRD、HRTEM和FT-IR等表征手段,研究了纳米复合催化剂在处理过程中的物理化学变化、表面结构、晶体结构、表面形貌和不同组分之间的相互作用。结果表明:采用高浓度反应母液制备的纳米复合催化剂其环氧化合能力明显强于采用正常浓度反应母液制备的纳米复合催化剂。由表征结果构建了纳米复合催化剂表面结构模型,根据表面结构模型,分析了纳米复合催化剂表面的供氧活性位,并推导出纳米复合催化剂的供氧能力随着组分含量的增加而增大的变化规律。催化剂的活性评价结果表明:由正常浓度反应母液制备的纳米复合催化剂其供氧脱氢能力较强,对影响催化剂催化性能的条件进行了探讨,并确定了催化剂组分大致范围以及反应条件大致范围,运用正交实验堆活性测试条件进行优化,以环己烷转化率和环己烯选择性为基准,得到了最佳反应方案:Ag2O质量分数为3 wt%、N2流速为40 mL·min?1、O2流速为5 mL·min?1、环己烷流速为5.5 mL·h?1、温度为410℃。对采用高浓度反应母液制备的纳米复合催化剂进行催化性能测试,发现:含Ag2O质量分数为8 wt%的纳米复合催化剂其催化性能较好,在其催化作用下,环氧环己烷选择性最高可达95.2 wt%。

论文目录

• 摘要
• Abstract
• 第1章 绪论
• 1.1 气固相多相催化研究
• 1.1.1 纳米催化剂的制备方法
• 1.1.2 纳米催化剂的表征
• 1.1.3 烷烃选择性催化氧化机理
• 1.1.3.1 反应底物在催化剂表面的活化机理
• 1.1.3.2 分子氧在催化剂表面的活化机理
• 1.2 环己烯的应用与生产现状及前景
• 1.2.1 环己烯的用途和市场现状
• 1.2.2 环己烯的生产方法和发展趋势
• 1.3 环氧环己烷的应用与生产现状
• 1.3.1 环氧环己烷应用及现状
• 1.3.2 环氧环己烷的合成方法
• 1.3.3 环氧环己烷的市场前景
• 1.4 课题选择
• 1.5 论文纵览
• 第2章 课题研究方法
• 2.1 纳米复合催化剂的制备
• 2.1.1 催化剂组分的选择
• 2.1.2 催化剂制备方法的选择
• 2.2 催化剂的活化
• 2.3 催化剂的表征
• 2.3.1 催化剂的XRD 表征及其参数
• 2.3.2 催化剂的SEM 表征及其参数
• 2.3.3 催化剂的FT-IR 表征及其参数
• 2.3.4 催化剂的HRTEM 表征及其参数
• 2.4 催化活性评价及数据处理
• 2.4.1 仪器设备
• 2.4.2 催化性能的评价装置
• 2.4.3 催化性能评价实验
• 2.4.4 实验数据处理
• 2.5 本章小结
• 2粒子的制备及其形貌分析'>第3章 纳米SiO₂粒子的制备及其形貌分析
• 2 粒子的制备'>3.1 纳米SiO₂粒子的制备
• 3.2 结果与讨论
• 3.2.1 样品M1-M25 的比表面积测定
• 2 粒子的FT-IR 表征'>3.2.2 纳米SiO₂ 粒子的FT-IR 表征
• 2 粒子的SEM 表征'>3.2.3 纳米SiO₂ 粒子的SEM 表征
• 2 粒子的XRD 表征'>3.2.4 纳米SiO₂ 粒子的XRD 表征
• 3.3 结论
• 第4章 环己烷制环己烯研究
• 4.1 催化剂的制备
• 4.2 催化剂表征
• 4.2.1 催化剂比表面积测定
• 4.2.2 催化剂FT-IR 表征
• 4.2.3 催化剂SEM 表征
• 4.2.4 催化剂TEM 表征
• 4.3 催化剂的活化
• 4.4 催化剂活性测试研究
• 4.4.1 反应条件对催化剂催化性能的影响
• 4.4.2 催化剂组分以及催化反应条件的优化
• 4.5 环氧环己烷副产物的讨论
• 4.6 结论
• 第5章 环己烷制环氧环己烷研究
• 5.1 催化剂的制备
• 5.2 催化剂的结构表征
• 5.2.1 催化剂的FT-IR 表征
• 5.2.2 催化剂的XRD 表征
• 5.2.3 催化剂SEM 表征
• 5.2.4 催化剂HRTEM 表征
• 5.3 催化剂活性测试及机理拟定
• 5.3.1 催化剂活化
• 5.3.2 催化剂活性测试
• 5.3.3 催化剂机理讨论
• 5.4 结论
• 第6章 课题研究展望
• 6.1 喷雾燃烧体系的研究
• 2 纳米复合催化剂在多相催化中作用机理研究'>6.2 A920/SiO₂纳米复合催化剂在多相催化中作用机理研究
• 结论
• 参考文献
• 附录A 攻读学位期间发表学术论文
• 致谢