论文题目: 聚合氯化铝中纳米Al13形态的分离纯化及性能研究
论文类型: 博士论文
论文专业: 环境工程
作者: 初永宝
导师: 高宝玉
关键词: 聚合氯化铝,纳米形态,分离纯化,形态特征,水解稳定性,混凝性能与机理
文献来源: 山东大学
发表年度: 2005
论文摘要: 本论文在综合国内外大量相关文献的基础上对纳米Al13形态的分离提纯方法进行了研究。同时,对纳米Al13形态的分析表征、水解过程以及凝聚过程和效果等问题进行了较为系统的探讨。主要研究内容及结论如下: 1.采用超滤法和层析法分离纯化PAC中的Al13形态,并采用Al-Ferron逐时络合比色法、27Al—NMR、TEM和粒度测定仪对分离纯化所得的Al13形态进行了分析和表征。研究结果表明,超滤法分离纯化Al13形态的效果受超滤膜的孔径及PAC的浓度的影响,选择合适的膜和PAC溶液浓度即可以获得高纯度的纳米Al13形态;在层析法中被分离物则随着洗脱时间延长按分子的大小依次被洗脱下来,因此截取中间组分可得到高纯Al13形态的组分,其含量基本可达到100%;TEM和粒度测定及XRD的鉴定结果表明,在B=2.4的PAC溶液中,Al13极少以Al12AlO4(OH)24(H2O)127+的单体形态存在,而是呈线性和枝状的聚集体存在,其聚集尺寸通常在几十nm~几百nm。 2.对层析分离法以及目前已报道SO42-/Ba2+沉淀置换法、乙醇-丙酮混合溶剂提取法对Al13形态的分离效果,对各方法最佳分离效果的Al13产品的结构形貌和水处理效果进行比较研究。研究结果表明:凝胶柱层析法对PAC产品的分离效果最好,所得Al13形态纯度最高,水处理效果最好。粒度分布测定结果表明,几种分离方法所得Al13形态粒径都在纳米范围内。 3.在分离过程中通过改变洗脱速度,洗脱液离子强度、pH值和改变被分离PAC的B值等实验条件来研究凝胶层析分离法中影响分离的各因素。研究结果表明,在凝胶层析分离过程中除被分离物的分子尺寸之外,分子电荷对分离效果也会产生相应的影响。降低洗脱流速、提高洗脱液离子强度,以及调节合适的pH值都能提高分离效率。通过对实验条件的优化,可以分离得到大量高纯Al13形态(即Alb含量为100%的产品),可占被分离PAC产品总量50%以上。 4.在水解过程的研究中将纳米Al13与PAC、AlCl3进行对比,考察了稀释作用、pH值的改变对各水解过程产物粒度和形态的影响。实验中发现,稀释作用对不
论文目录:
摘要
ABSTRACT
第一章 引言
1.1 本文的研究意义和目的
1.2 本文所要解决的关键问题及主要研究内容
第二章 文献综述
2.1 铝的水溶液化学特征
2.1.1 铝的水解特性
2.1.2 铝的聚合特性
2.2 作为混凝剂的铝聚合物生成机制
2.2.1 “六元环”结构模型
2.2.2 Al_(13)结构模型
2.2.2.1 Al_(13)研究与发展概述
2.2.2.2 Al_(13)的生成机制
2.2.2.3 Al_(13)生成的影响因素
2.2.2.4 PAC中 Al_(13)的分离纯化方法
2.3 PAC的形态表征方法
2.3.1 逐时络合比色法
2.3.2 核磁共振法
2.3.3 光散射法
2.4 混凝的基础理论
2.4.1 PAC的凝聚混凝原理
2.4.2 混凝反应动力学
2.4.3 聚合铝的凝聚混凝机制
2.5 PAC的应用特征
2.5.1 混凝应用条件
2.5.2 水处理混凝效能
第三章 实验材料与方法
3.1 实验材料
3.1.1 PAC的制备
3.1.2 高岭土悬浊液的配制
3.2 铝形态表征方法
3.2.1 Al-Ferron逐时络合比色法
3.2.2 ~(27)Al NMR定量分析法
3.2.3 透射电镜试验
3.3 相关元素和化合物的检测方法
3.3.1 PAC中Al_T的测定
3.3.2 残留铝含量的测定
3.3.3 XRD法鉴定Al_(13)
3.4 混凝过程及其稳定性的研究方法
3.4.1 稳定性实验
3.4.2 絮凝效能实验
3.4.3 混凝效果实验方法
3.5.4 混凝过程动态研究
3.5 Al_(13)的分离纯化方法
3.5.1 SO_4~(2-)/Ba~(2+)置换法
3.5.2 乙醇-丙酮混合溶剂法
3.5.3 分离新方法
3.5.3.1 超滤分离法
3.5.3.2 层析柱分离法
第四章 PAC中纳米Al_(13)形态的分离纯化新方法及形态表征
4.1 Al-Ferron逐时络合比色法对各级分铝形态分布的测定结果
4.1.1 超滤法分离PAC中铝的形态分布
4.1.2 层析柱色谱分离PAC的形态分布
4.2 ~(27)Al-NMR图谱分析与铝形态鉴定结果
4.3 TEM和粒度测定以及 XRD的鉴定结果
4.4 小结
第五章 PAC中Al_(13)形态的分离纯化方法的比较
5.1 Al_(13)分离提纯方法
5.2 Al-Ferron逐时络合比色法对 Al_b的测定结果
5.3 ~(27)Al-NMR图谱分析及鉴定结果
5.4 TEM对 Al_(13)结构形貌的表征结果
5.5 粒度分布测定结果
5.6 水处理效果比较
5.7 小结
第六章 凝胶色谱法分离 Al_(13)形态影响因素的研究
6.1 研究方法
6.2 洗脱速率对分离效果的影响
6.3 洗脱液pH值的改变对分离效果的影响
6.4 洗脱液离子强度的改变对分离效果的影响
6.5 被分离物 B值的影响
6.6 小结
第七章 PAC中纳米 Al_(13)形态的混凝动态过程的研究
7.1 混凝动态试验方法
7.2 投药量的影响
7.2.1 投药量对水样zeta电位和 RT的影响
7.2.2 投药量对 FI值的影响
7.3 pH值的影响
7.3.1 pH值对水样zeta电位和 RT的影响
7.3.2 pH值 FI值的影响
7.4 施加剪切力对混凝过程的动态研究结果
7.5 硫酸根的添加对混凝动态过程的影响
7.6 小结
第八章 PAC中 Al_(13)形态水解稳定性的研究
8.1 稀释倍数对铝形态分布的影响
8.2 稀释介质pH对铝形态分布的影响
8.3 水解过程的研究
8.3.1 水解过程产物粒度分布测定结果
8.3.2 Al-Ferron逐时络合比色法对不同时间铝水解产物形态分布的测定结果
8.4 小结
第九章 PAC中纳米 Al_(13)电荷特性及其混凝效果的初步研究
9.1 凝胶柱层析法分离PAC各级分的电荷特性和混凝效果研究
9.1.1 各级分的形态分布及形态结构表征结果
9.1.2 各级分电荷特性研究结果
9.1.3 各级分处理实际地表水除浊效果研究
9.1.4 各级分处理高岭土和腐植酸混合模拟水样效果研究
9.1.5 各级分处理染料废水的脱色效果研究
9.2 纳米Al_(13)形态、PAC和AlCl_3的电荷特性和混凝效果研究
9.2.1 形态分布对比结果
9.2.2 电荷特性研究结果
9.2.3 处理黄河水效果研究
9.2.4 处理小清河水效果研究
9.2.5 处理含油废水效果研究
9.2.6 处理高岭土和腐植酸混合模拟水样效果研究
9.2.7 处理染料废水的脱色效果研究
9.2.8 残留铝含量
9.3 凝聚混凝作用机理
9.3.1 扩散吸附速率和凝聚絮凝形态
9.3.2 电中和能力
9.3.3 卷扫絮凝和粘结架桥
9.3.4 表面络合模式
9.4 小结
第十章 结论与研究展望
10.1 结论
10.2 研究展望
参考文献
攻读博士学位期间已发表和接受的论文
致谢
发布时间: 2005-10-17
参考文献
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