论文摘要
TiO2由于成本低、氧化能力强、化学性质稳定、无二次污染等优点而备受重视,是目前应用最广泛的纳米光催化材料之一,也是具有良好开发前景的绿色环保光催化材料。但是,较宽的带隙降低了其对太阳光的利用率。此外,较高的光生载流子复合率也是限制其应用的一个重要方面。研究表明,适度的金属或非金属元素掺杂可改善其光吸收性能、抑制光生载流子复合,是一种提高TiO2光催化性能的有效方法。本论文中,我们以钼、钇、锰、氮为掺杂元素,采用溶胶-凝胶法制备出一系列共掺杂TiO2光催化材料。采用X-射线衍射、激光拉曼、X-射线光电子能谱、紫外可见光吸收、以及光催化测试等对其晶体结构、电子结构、光学特性以及光催化特性进行了分析研究,取得了一些有意义的结果,如下:1.采用溶胶-凝胶法制得未掺杂TiO2、钼、氮单掺杂以及共掺杂的纳米晶TiO2。XRD及Raman结果表明所得样品均为锐钛矿型TiO2,粒径在12-15nm范围。由于元素掺杂改变了TiO2的能带结构,掺杂后的TiO2样品的光吸收性能均有明显提高。在光催化性能方面,由于氮掺杂引起样品的可见光活性,故氮掺杂样品光催化性能得到明显改善;但钼离子的引入造成样品光生载流子复合率的增加,使得共掺杂TiO2光催化性能随钼离子的掺杂量的增加而逐渐降低。2.采用溶胶-凝胶法制得未掺杂TiO2和钇、氮单掺杂及共掺杂的纳米晶TiO2。XRD及Raman结果表明所得样品均为锐钛矿型TiO2。粒径在12-16nm范围研究结果表明,钇、氮共掺杂不仅能够促使光生载流子分离而且能够拓展TiO2光吸收区域,对TiO2光催化起到了明显的协同增强效应,有效的提高了TiO2的光催化性能。3.采用溶胶-凝胶法制得未掺杂TiO2以及不同锰离子浓度掺杂的锰、氮共掺杂TiO2。XRD及Raman结果表明所得样品均为锐钛矿型TiO2,共掺杂TiO2粒径在13-16nm范围。由研究结果可知,锰、氮掺杂引起了样品的光吸收性能的改变,其原因可归结于锰离子掺杂产生的sp-d自旋交换相互作用以及氮离子的掺杂引起的能带结构变化。此外,由于掺杂引起的无序度增加,随着锰离子掺杂量的增加,在可见光区的光吸收强度不断增强。对不同锰掺杂量样品的光催化测试结果表明,由于掺杂后光生载流子复合率的增加,共掺杂TiO2光催化性能随锰掺杂量的增加而逐渐降低。
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