论文摘要
研究了有机碱（TMAOH、TEAOH、TPAOH和TBAOH）和盐（Na2SO3）对不同TS-1分子筛样品的改性作用,并以H2/O2非平衡等离子体合成的气态H2O2为氧化剂,进行丙烯气相环氧化反应,同时结合SEM、XRD、UV-Vis、FT-IR、N2物理吸附和H2O2分解能力测定等手段对改性前后不同样品进行了表征分析。主要得到如下结果：1.与四甲基氢氧化铵（TMAOH）、四乙基氢氧化铵（TEAOH）和四丁基氢氧化铵（TBAOH）相比,四丙基氢氧化铵（TPAOH）溶液处理提高了纳米TS-1的催化活性,且TPAOH溶液的最佳处理浓度为0.07 mol/L,此时丙烯转化率由4.4%提高到6.4%,环氧丙烷选择性维持在94%。2.多种配方合成的微米TS-1的改性处理研究表明：TPAOH溶液改性方法并不适用于所有微米TS-1样品。适合改性的样品经0.07 mol/L的TPAOH溶液改性两次后,丙烯转化率和环氧丙烷选择性分别由3.2%和72.5%提高到7.1%和91.5%。而抗改性样品改性后活性降低或完全消失。3.TS-1的孔容和比表面积对气相环氧化反应影响并不明显,TS-1的H2O2分解能力是影响其反应活性的重要因素。4.抗TPAOH溶液改性的TS-1样品,可用Na2SO3浸渍改性处理。改性剂Na2SO3的最佳用量为2.8wt.%,最佳温度为50℃,此时TS-1分子筛的丙烯转化率和环氧丙烷选择性分别为5.5%和84%。
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摘要Abstract引言1 文献综述1.1 钛硅分子筛TS-1的简介1.2 钛硅分子筛TS-1的合成1.3 钛硅分子筛TS-1的改性1.3.1 酸改性1.3.2 碱改性1.3.3 盐改性1.3.4 其他改性1.4 钛硅分子筛TS-1的表征方法1.4.1 X射线粉末衍射（XRD）1.4.2 傅里叶变换红外光谱（FT-IR）1.4.3 紫外可见反射光谱（UV-Vis）1.4.4 紫外共振拉曼光谱（UV-Raman）1.4.5 扫描/透射电子显微镜（SEM/TEM）1.5 钛硅分子筛TS-1在丙烯环氧化反应中的应用1.5.1 丙烯液相环氧化反应1.5.2 丙烯气相环氧化反应1.6 课题的选择2 实验方法2.1 实验原料2.2 催化剂TS-1的合成及改性2.2.1 TS-1的合成2.2.2 TS-1的改性2.3 催化剂TS-1的表征2.3.1 扫描电子显微镜（SEM）2.3.2 X射线粉末衍射分析（XRD）2.3.3 紫外漫反射光谱（UV-Vis）2.3.4 傅里叶变换-红外光谱（FT-IR）2物理吸附'>2.3.5 N2物理吸附2O2分解能力测定'>2.4 H2O2分解能力测定2.5 丙烯气相环氧化反应2.5.1 样品处理2.5.2 反应流程及装置2.5.3 产物分析2.5.4 丙烯气相环氧化反应评价参数3 有机碱改性对TS-1及其丙烯气相环氧化性能的影响3.1 不同浓度有机碱改性微米TS-1的丙烯气相环氧化性能3.2 不同浓度有机碱改性纳米TS-1的丙烯气相环氧化性能3.3 有机碱改性对微米TS-1物性的影响3.4 本章小结4 TPAOH改性对TS-1及其丙烯气相环氧化性能的影响4.1 TPAOH改性对JD物性及其丙烯气相环氧化性能的影响4.1.1 TPAOH改性对JD物性的影响4.1.2 TPAOH改性对JD丙烯气相环氧化性能的影响4.2 TPAOH改性对HJ-PT-50物性及其丙烯气相环氧化性能的影响4.2.1 TPAOH改性对HJ-PT-50物性的影响4.2.2 TPAOH改性对HJ-PT-50丙烯气相环氧化性能的影响4.3 TPAOH改性对W-WLN-50物性及其丙烯气相环氧化性能的影响4.3.1 TPAOH改性对W-WLN-50物性的影响4.3.2 TPAOH改性对W-WLN-50丙烯气相环氧化性能的影响4.4 TPAOH改性对HS系列TS-1物性及其丙烯气相环氧化性能的影响4.4.1 TPAOH改性对HS-1-J物性的影响4.4.2 TPAOH改性对HS系列TS-1丙烯气相环氧化性能的影响2O2分解能力'>4.5 TPAOH改性不同TS-1的H2O2分解能力4.6 本章小结5 亚硫酸钠改性对TS-1及其丙烯气相环氧化性能的影响2SO3改性TS-1丙烯环氧化性能比较'>5.1 碱改性与Na2SO3改性TS-1丙烯环氧化性能比较2SO3用量对TS-1丙烯气相环氧化性能的影响'>5.2 改性剂Na2SO3用量对TS-1丙烯气相环氧化性能的影响5.3 浸渍温度对TS-1丙烯气相环氧化性能的影响5.4 亚硫酸钠改性对TS-1物性的影响5.5 本章小结结论参考文献攻读硕士学位期间发表学术论文情况致谢
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