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固体酸水相催化液化生物质研究

2020-11-23阅读(218)

固体酸水相催化液化生物质研究

论文摘要

随着化石燃料的日益枯竭,开发新能源以替代化石能源刻不容缓。生物质是唯一能够转化为液体燃料的可再生资源,生物质能的广泛利用不仅能够缓解能源危机,而且生物质能环保无污染,能够实现CO2的零排放。生物质直接液化法是大规模利用生物质的有效方法,其中催化剂的选择是液化反应的关键,因此开发廉价高效的催化剂是目前生物质液化方向的研究热点。与传统生物质液化所用的酸碱催化剂相比,固体酸催化剂具有活性高、对设备腐蚀性小、回收方便、与液化产物分离容易等优点。本文通过水热合成法和浸渍法制备了固体酸ClO4-/Fe2O3-La2O3-ZrO2、ClO4-/Fe2O3两种催化剂,以稻壳和废纸屑作为原料,水做溶剂,考察了上述两种催化剂对生物质催化液化的效果。实验结果表明,以稻壳为原料时,催化剂ClO4-/Fe2O3的最佳液化条件为:反应温度573K,反应时间3h,催化剂用量4%,反应液质比（水/稻壳）为30∶1;催化剂ClO4-/Fe2O3-La2O3-ZrO2的最佳液化条件为:反应温度573K,反应时间Oh,催化剂用量4%,反应液质比（水/稻壳）为30∶1。使用废纸屑做原料时,催化剂ClO4-/Fe2O3的最佳液化条件为:反应温度573K,反应时间Oh,催化剂用量2%,反应液质比（水/废纸屑）为30∶1;催化剂ClO4-/Fe2O3-La2O3-ZrO2的最佳液化条件为:反应温度573K,反应时间Oh,催化剂用量1%,反应液质比（水/废纸屑）为30∶1。实验还采用了FT-IR、XRD、氨-TPD、比表面积测定等手段对催化剂进行了表征。催化剂的FT-IR表征结果说明,两种催化剂中的Cl都是以ClO4-形式存在的,ClO4-是固体酸催化剂表面的活性中心。XRD分析结果表明,两种催化剂都属于纳米级催化剂。通过氨-TPD分析发现,改性后的催化剂ClO4-/Fe2O3-La2O3-ZrO2有两个酸中心,一个强酸中心,一个弱酸中心。而改性前的ClO4-/Fe2O3催化剂只有一个强酸中心。本文还做了两种催化剂的比表面积测定,结果发现:改性后的催化剂ClO4-/Fe2O3-La2O3-ZrO2比改性前的ClO4-/Fe2O3催化剂在比表面积、孔径、孔容积等方面都有大幅度提高。通过液化气体产物分析,发现气体产物都只有H2、CO、CH4、CO2四种,与催化剂种类、原料种类无关。液体产物GC-MS分析表明,液体产物主要是环戊烯酮类化合物,酚类、二酚类化合物,此外还有一些烃类、酯类、醇类等化合物。

论文目录

  • 摘要
  • Abstract
  • 第一章 绪论
  • 1.1 生物质及生物质能
  • 1.1.1 生物质
  • 1.1.2 生物质能
  • 1.2 生物质液化技术研究进展
  • 1.2.1 生物化学法
  • 1.2.2 热化学法
  • 1.3 生物质液化机理
  • 1.3.1 液化反应机理
  • 1.3.2 纤维素的热解机理
  • 1.3.3 木质素的热解机理
  • 1.4 本文研究主要内容及意义
  • 1.4.1 主要研究内容
  • 1.4.2 本研究工作的科学意义
  • 第二章 实验药品仪器和实验方法
  • 2.1 实验药品
  • 2.2 实验设备
  • 2.2.1 实验仪器
  • 2.2.2 实验装置
  • 2.3 催化剂的制备方法
  • 2.4 实验方法
  • 2.4.1 实验内容
  • 2.4.2 实验方案
  • 2.5 液化产物分析
  • 2.5.1 气体产物GC分析
  • 2.5.2 液体产物GC-MS分析
  • 2.5.3 液体产物IR分析
  • 2.6 催化剂表征
  • 2.6.1 催化剂的晶相结构鉴定
  • 2.6.2 催化剂的氨-TPD分析
  • 2.6.3 催化剂IR分析
  • 2.6.4 催化剂比表面积测定
  • 第三章 催化剂的表征
  • 4-/Fe2O3的表征'>3.1 催化剂ClO4-/Fe2O3的表征
  • 3.1.1 催化剂IR表征
  • 3.1.2 催化剂XRD表征
  • 3.1.3 催化剂氨-TPD表征
  • 3.1.4 催化剂比表面积测定
  • 4-/Fe2O3-La2O3-ZrO2的表征'>3.2 催化剂ClO4-/Fe2O3-La2O3-ZrO2的表征
  • 3.2.1 催化剂IR表征
  • 3.2.2 催化剂XRD表征
  • 3.2.3 催化剂氨-TPD表征
  • 3.2.4 催化剂比表面积测定
  • 3.3 小结
  • 4-/Fe2O3催化液化生物质的研究'>第四章 纳米级ClO4-/Fe2O3催化液化生物质的研究
  • 4.1 引言
  • 4.2 催化剂的制备
  • 4.3 原料预处理
  • 4.4 实验结果与分析
  • 4-/Fe2O3催化液化稻壳结果与分析'>4.4.1 ClO4-/Fe2O3催化液化稻壳结果与分析
  • 4-/Fe2O3催化液化废纸屑结果与分析'>4.4.2 ClO4-/Fe2O3催化液化废纸屑结果与分析
  • 4.5 小结
  • 4-/Fe2O3-La2O3-ZrO2催化液化生物质的研究'>第五章 ClO4-/Fe2O3-La2O3-ZrO2催化液化生物质的研究
  • 5.1 引言
  • 5.2 催化剂的制备
  • 5.3 原料预处理
  • 5.4 液化实验
  • 5.5 实验结果与分析
  • 4-/Fe2O3-La2O3-ZrO2催化液化稻壳结果与分析'>5.5.1 ClO4-/Fe2O3-La2O3-ZrO2催化液化稻壳结果与分析
  • 4-/Fe2O3-La2O3-ZrO2催化液化废纸屑结果与分析'>5.5.2 ClO4-/Fe2O3-La2O3-ZrO2催化液化废纸屑结果与分析
  • 5.6 小结
  • 第六章 结论与展望
  • 6.1 结论
  • 6.2 下一步工作
  • 致谢
  • 参考文献
  • 攻读学位期间的研究成果

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