甲烷分解论文-文龙,周雪冰,梁德青

甲烷分解论文-文龙,周雪冰,梁德青

导读:本文包含了甲烷分解论文开题报告文献综述及选题提纲参考文献,主要关键词:水合物,粒径,分解,产气量

甲烷分解论文文献综述

文龙,周雪冰,梁德青[1](2019)在《甲烷水合物在天然砂中的分解动力学研究》一文中研究指出研究了在常压、275.1 K条件下,甲烷水合物在天然砂中的分解动力学,考察了天然砂粒径、水合物饱和度(40%,30%,20%)、NaCl对甲烷水合物分解过程中产气量及温度的影响。实验结果表明,在水合物饱和度相同的条件下,甲烷水合物在中值粒径为55μm的天然砂中初期分解速率最快。在水合物饱合度为30%~40%的天然砂中,在中值粒径为87μm的天然砂中获得了最大产气量;在水合物饱合度为20%的天然砂中,在中值粒径为24μm的天然砂中产气量最大。天然砂中的无机盐可以极大地促进甲烷水合物的分解。在含3.5%(w)NaCl溶液的沉积物中,当水合物饱和度约为30%时,甲烷水合物在中值粒径为87μm天然砂中产气量较纯水体系降低了约69.89%。(本文来源于《石油化工》期刊2019年09期)

陈花,关富佳,肖启圣,程亮[2](2019)在《甲烷水合物分解热计算新方法》一文中研究指出针对气体压缩因子计算精度制约了甲烷水合物分解热计算准确程度,从提高压缩因子计算精度和简单可行性出发,通过对复杂气体状态方程编程计算求取气体压缩因子,经与美国标准局数据对比发现Setzmann方程计算精度最高,应用于Clausius-Clapeyron方程计算水合物分解热,更接近于传统实验的量热法测试结果。同时,为了明确加入SDS对甲烷水合物分解热的影响,进行了室内合成实验,利用改进后的Clausius-Clapeyron方程计算了纯水条件下和含0.3%SDS甲烷水合物的分解热,结果表明,在285K下,含0.3%SDS条件下与纯水条件下合成的甲烷水合物分解热误差约为1.92%。(本文来源于《当代化工》期刊2019年08期)

蔡凡一,薛健,谭东现,肖登明[3](2019)在《叁氟碘甲烷在有功负载电流下分解特性研究》一文中研究指出研究了有功负载电流开断下叁氟碘甲烷(CF_3I)的分解特性。通过用气相色谱质谱联用方法鉴别分解产物的种类和含量。研究结果表明,工频交流击穿或经历200 A负载电流开断后,仅有少于1%的CF_3I气体被分解。当电流增大到400 A时,95%以上的CF_3I气体分解为四氟化碳(CF_4)和六氟乙烷(C_2F_6)。通过求解最小Gibbs自由能的方法获得了平衡态CF_3I在不同温度下组分分布规律,并以此探讨CF_3I分解规律。(本文来源于《云南电力技术》期刊2019年04期)

张晓珊,芮宁,贾忻宇,胡雪,刘昌俊[4](2019)在《Ni/CeO_2前驱体分解方法对CO甲烷化活性的影响(英文)》一文中研究指出CO甲烷化制备合成天然气是煤化工的重要过程之一,也是合成氨过程和燃料电池除去痕量CO的重要反应.CO甲烷化催化剂包括贵金属催化剂和镍基催化剂.其中,镍基催化剂由于具有较好的活性以及较低的成本受到广泛的重视.目前,镍基CO甲烷化催化剂仍需解决的问题是提高低温活性以及抗积碳性能.目前的改进方法主要包括:(1)控制催化剂尺寸;(2)控制催化剂结构;(3)提高Ni-载体的相互作用;(4)使用结构可控的载体;(5)改进载体性质.其中,通过控制催化剂尺寸来控制催化剂结构是一种有效的改进方式.使用冷等离子体来分解镍前驱体是一种快速有效的制备尺寸小、分散度好的镍基催化剂的方法.本文使用常压介质阻挡放电等离子体(150°C左右)分解硝酸镍前驱体,得到的催化剂再经过500°C氢气还原得到高分散Ni/CeO_2催化剂.作为对比,同时采用常规热焙烧方法分解硝酸镍制备了催化剂.对催化剂进行了X射线衍射(XRD)、CO脉冲化学吸附、CO程序升温脱附(CO-TPD)、CO红外漫反射光谱(CO-DFTIR)及X射线光电子能谱(XPS)等分析,同时进行了CO甲烷化反应活性和300°C下稳定性测试,发现等离子体分解制备得到的催化剂具有更好的CO低温甲烷化性能、更高的CH_4选择性、更好的低温稳定性和抗积碳性能.在250°C时,等离子体分解法制备的催化剂上的CO转化率能达到96.8%,CH_4选择性接近100%,但是热焙烧分解制备的催化剂上却只有14.7%的CO转化率.在低温(300°C)稳定性测试中,等离子体分解制备的催化剂具有优异的稳定性.与常规热焙烧方法得到的催化剂相比,等离子体制备得到的催化剂具有高的Ni分散度、更高的CO吸附性能以及更强的金属-载体相互作用.由于金属-载体相互作用被加强,部分电子由载体转移到金属Ni上,增强了金属与CO反键π轨道之间的电子密度, C–O键更易断裂,有利于甲烷化的发生.此外, XPS分析表明等离子体制备的催化剂表面有更多的Ce~(3+),证明了更多氧空位的存在.在Ni-载体界面上CO的O原子更容易被CeO_2的氧空位捕获而解离.更高的分散度提供了更多的Ni比表面积,也有利于加氢过程的进行,从而提高甲烷化活性.CO甲烷化稳定性测试之后催化剂的TG-DSC表征结果表明,等离子体分解制备的催化剂具有更少的积碳及更多的活性镍组分,同时催化剂上积碳的氧化温度更低,表明积碳具有更好的反应活性.综上所述,等离子体低温分解制备的Ni/CeO_2表现出了更大的比表面积、更高的Ni分散度、增强的CO吸附性能和更多的氧空位,促进了CO甲烷化活性的提高.与文献数据相比,该催化剂具有更高的CO转化速率.(本文来源于《催化学报》期刊2019年04期)

张郁,蔡晶,李小森,陈朝阳,颜克凤[5](2019)在《南海沉积物中甲烷水合物定压分解特性》一文中研究指出在定压条件下,实验研究了我国南海神狐海域沉积物中甲烷水合物的分解特性,所使用的沉积物平均孔径为12.178 nm,总孔容为4.997×10~(-2)mL/g,比表面积为16.412 m~2/g.所用沉积物样品含水量为40%,实验的温度范围为274.15–281.15 K,分解压力范围为3.0–5.0 MPa.实验结果表明,海底沉积物中甲烷水合物在降压过程中就开始迅速分解,分解过程造成体系温度迅速下降,最低温度远低于冰点温度.水合物的分解速率随着分解压力的降低而增大,总的分解产气量以及水合物分解率也随着分解压力的降低而增大.在不同温度的实验中,产气速率随着实验温度的升高而增大,总的分解产气量与初始的水合物量有关.当分解压力低于实验温度下纯水的甲烷水合物平衡分解压力时,水合物可以完全分解.(本文来源于《中国科学:物理学 力学 天文学》期刊2019年03期)

周雪冰,刘婵娟,罗金琼,梁德青[6](2019)在《甲烷水合物分解过程的微尺度测量》一文中研究指出实验采用激光拉曼和X射线粉末衍射(PXRD)在253 K,常压条件下对甲烷水合物的分解过程分别进行了原位测量。研究发现,位于表层的甲烷水合物在前30~50 min内发生分解并生成Ⅰh冰相,随后表层冰相对内层水合物相的包覆引起了"自保护"效应的产生并导致甲烷水合物分解速率显着降低。分解过程中,甲烷在水合物大小笼中的含量之比始终保持在3.2左右,同时水合物晶面特征峰峰面积也按照相同的曲线下降,表明甲烷水合物以晶胞为单位进行整体分解。Ⅰh冰的各个晶面特征峰峰面积差异化的增长曲线表明形成的Ⅰh冰相倾向于片状生长,有助于在水合物表面生成一层冰膜,进而产生"自保护"效应。(本文来源于《化工学报》期刊2019年03期)

田宝杨[7](2018)在《甲烷在合金催化剂上分解机理的理论研究》一文中研究指出石墨烯是本世纪最有前景的纳米材料之一,由于其独特的性质而受到了广泛的关注。然而,其独特的性能和多样的应用依赖于石墨烯的质量和厚度。因此,实现高质量,大规模的可控合成迫在眉睫。目前,化学气相沉积法(CVD)被认为是最行之有效的合成石墨烯的方法。然而,CVD过程中石墨烯的生长机理和各因素的影响的研究尚不充分。因此,在本研究中,利用第一性原理,研究以CH4作为碳源在金属合金表面的分解机理和成核机制,为实验上石墨烯的可控合成提供了一定的理论基础。论文的研究内容概括如下:1.石墨烯生长初期CH4在Fe-Cu(100)表面解离的理论研究。通过密度泛函方法(DFT)计算和微观动力学模型,系统地研究了CH4在Fe掺杂的Cu(100)表面上解离和碳成核过程的机理。受掺杂Fe原子的影响,Cu(100)表面的活性得到了显着提高,Fe-Cu(100)表面的Fe原子由于协同效应而成为反应活性中心。在CH4的解离过程中,CH3→CH2+H被认为是决速步骤。微观动力学模型结果表明,CHx(x=1-3)的覆盖率随着温度的升高而逐渐减小,在1035~1080oC温度范围,H2/CH4比例在0~5范围CH3一直是主要的中间体。发现反应速率随着温度的升高而增加。然而,在H2/CH4=0-0.2(或H2/CH4>0.2)的范围内,反应速率降低(或增加)。值得注意的是,控制H2分压是调节CH4分解主要中间体和反应速率的有效方法,并将进一步影响石墨烯的生长过程。2.石墨烯生长初期CH4在Ni-Cu(100)表面解离的理论研究。利用DFT计算和微观动力学模型,系统地研究了Ni-Cu(100)表面上CH4解离和碳成核过程的机理。由于Ni和Cu之间的协同作用,掺杂的Ni原子不仅成为了Ni-Cu(100)表面的反应活性中心,而且金属掺杂也显着提高了Cu(100)表面的活性。甲烷解离过程的决速步骤为CH→C+H。微观动力学模型解释了不同温度(1035~1080oC)和不同H2/CH4比例(0~5)对这些反应的影响。推断CH是主要的中间体,制备CH物种的最佳条件是在1035oC以下,且不涉及H2或涉及H2很少。CHx(x=1-3)的覆盖率随着温度的升高而降低。相反,反应速率随着温度的升高而增加。CHx(x=1-3)覆盖率和反应速率随H2/CH4比例的变化而变化:在开始时具有下降的趋势,而后期表现为上升的趋势。为了保持催化剂的活性,C/CH4应控制在2.03×106以下。结果表明,通过改变H2分压,温度和C的覆盖率,可以控制CH4解离速率和后续石墨烯的成核和生长过程。(本文来源于《吉林化工学院》期刊2018-06-01)

郭丹斐,张璋,刘威[8](2017)在《分子动力学方法研究外界注入热量对甲烷水合物分解规律影响》一文中研究指出天然气水合物赋存及分解微观机理是优选水合物藏开发方式的基础科学问题。为研究注热法开采水合物过程中外界注入的热量对甲烷水合物分解行为的影响,采用分子动力学方法从微观尺度上对甲烷水合物+水两相体系进行了模拟。在相同的初始温度下,分别采用NVE系综和NVT系综研究了封闭隔热环境下和外界持续注入热量条件下,毗邻水相的甲烷水合物层的分解规律。模拟研究发现:靠近水相-水合物相相界面的水合物层很快发生分解,并逐渐向水合物层内部推进。对比封闭隔热和外界持续热量注入环境下水合物层势能变化和分解状况可以看出,在不存在外界注入热量的隔热水合物藏中,由于水合物分解为吸热反应,在无外界能量补充的条件下体系势能逐渐减少,当减少到一定值后,封闭体系无法继续提供水合物分解需要的热量,水合物层分解停止,剩余水合物稳定存在。而在注热开采过程中,由于外界充足的热量注入,水合物分解得以持续进行直至完全分解,体系势能增加,上升速度与水合物层分解速度一致。当水合物完全分解后,势能达到最终的平台期。对比外界是否提供热量条件下的水合物层分解行为,发现只有在存在稳定的热量供应的条件下,水合物层才可以进行持续的分解。研究从分子尺度、考虑水相-水合物相相界面影响,揭示了水合物藏开采过程中外界注入热量的必要性,为注热法开采水合物提供了充分的理论支持。(本文来源于《中国化学会第十六届胶体与界面化学会议论文摘要集——第四分会:胶体与界面化学中的理论问题》期刊2017-07-24)

彭林[9](2017)在《无机盐存在下甲烷水合物分解规律研究》一文中研究指出热力学抑制剂因具有能从根本上解决水合物防治问题,原料易得,且促进水合物分解效果明显的优势,往往成为油气田现场进行水合物防治与开发工作的首选。但在以无机盐类和醇类为代表的热力学抑制剂的使用过程中,可能存在着加量过量,种类选择盲目等问题,导致水合物防治与开发工作成本增加,油气田现场周边环境受到污染,还需要科研人员对水合物在热力学抑制剂作用下的分解机理进行深入研究,为油气田现场进行水合物防治与开发工作提供理论依据和技术支撑。本文借助室内实验,分别研究了甲烷水合物在叁种典型无机盐(氯化钠、氯化钾和氯化钙)溶液中的降压分解过程。结果表明,随着降压幅度的增大,反应釜中压力与此时该温度对应的叁相平衡压力P_e之间的压力差增大,促进水合物分解的推动力增强,甲烷水合物的分解速率加快;随着初始注入无机盐溶液质量浓度的增大,在降压幅度较小时,溶液中水分子受离子约束能力增强,活度降低,自扩散系数下降,水合物中水分子的自扩散系数增大,甲烷水合物的分解速率加快;在降压幅度较大时,由于水合物分解反应吸热,反应过程中可能会有少量冰的形成,其束缚在水合物表面,不仅阻碍无机盐离子突破液膜,与水合物表面接触反应,还会阻滞水合物中水分子的扩散,从而延缓甲烷水合物的分解,甲烷水合物的分解速率先加快后减慢;甲烷水合物在无机盐溶液中分解速率的排序为:氯化钠>氯化钾>氯化钙,且质量浓度越大,其分解速率越接近。基于Kim﹣Bishnoi模型,根据甲烷水合物在无机盐溶液中降压分解的实验结果,假设水合物分解过程中不受传热与传质作用的影响,对水合物分解动力学模型进行了推导,引进了参数A(与注入溶液的种类和初始注入溶液质量浓度有关),并求得分解时间t与该时刻甲烷水合物分解累积产气量n_H的关系式,对于精确计算水合物分解时间和分解产生的甲烷气体的量具有一定指导意义。最后分析了甲烷水合物分解动力学模型预测精度的主要影响因素:当降压幅度与初始注入无机盐溶液质量浓度足以促使甲烷水合物完全分解时,则可能是水合物分解过程中传热不及时而导致误差的产生;当降压幅度与初始注入无机盐溶液质量浓度不足以促使甲烷水合物完全分解时,则可能是叁相平衡压力的计算值P_e与真实分解压力值之间的误差造成的。(本文来源于《中国石油大学(华东)》期刊2017-05-01)

孙晓亮[10](2017)在《化学助剂对甲烷水合物分解影响的分子动力学模拟》一文中研究指出甲烷水合物含有高纯度甲烷和水,是一种可以有效缓解能源危机的重要战略资源。甲烷水合物的分解动力学研究涉及水合物开采技术的应用,一直是各国学者所关注的焦点。本文采用分子动力学模拟的方法对sI型甲烷水合物的分解动力学过程进行研究,分析讨论了温度以及化学助剂(甲醇)对微观结构以及分解速率的影响。首先以sI型甲烷水合物作为研究对象,研究了温度对水分子的序参数以及径向分布函数的影响,结果表明在水合物分解过程中,水分子由最初的长程有序向长程无序近程有序结构演化,由密度较低的晶型结构向密度较高的液态水转变。从270 K开始不断升高体系温度至295K,甲烷分子的碳-碳原子的径向分布函数第一峰的峰值呈升高趋势,表明温度越高,甲烷逃逸出笼子的速率越快。研究发现在分解动力学演化过程中,水分子的AOP序参数从0开始逐渐升高,在0.8附近趋于稳定。温度越高,分解过程的AOP曲线越陡,甲烷水合物分解越快。随后构建了甲醇-甲烷水合物复合体系模型,在甲烷水合物Z轴方向添加浓度为5.9wt%的甲醇水溶液,讨论了甲醇对水合物分解速率的影响,结果发现添加化学助剂甲醇后水合物的分解速率可提高2至3倍。研究表明化学助剂对分解速率的影响还与温度有关,当体系温度为270K时添加甲醇后水合物的分解速率提高了2.9倍,当体系温度为295K时其分解速率提高了2.2倍,即助剂甲醇对水合物分解速率的影响随温度的升高而降低。(本文来源于《中国石油大学(北京)》期刊2017-05-01)

甲烷分解论文开题报告

(1)论文研究背景及目的

此处内容要求:

首先简单简介论文所研究问题的基本概念和背景,再而简单明了地指出论文所要研究解决的具体问题,并提出你的论文准备的观点或解决方法。

写法范例:

针对气体压缩因子计算精度制约了甲烷水合物分解热计算准确程度,从提高压缩因子计算精度和简单可行性出发,通过对复杂气体状态方程编程计算求取气体压缩因子,经与美国标准局数据对比发现Setzmann方程计算精度最高,应用于Clausius-Clapeyron方程计算水合物分解热,更接近于传统实验的量热法测试结果。同时,为了明确加入SDS对甲烷水合物分解热的影响,进行了室内合成实验,利用改进后的Clausius-Clapeyron方程计算了纯水条件下和含0.3%SDS甲烷水合物的分解热,结果表明,在285K下,含0.3%SDS条件下与纯水条件下合成的甲烷水合物分解热误差约为1.92%。

(2)本文研究方法

调查法:该方法是有目的、有系统的搜集有关研究对象的具体信息。

观察法:用自己的感官和辅助工具直接观察研究对象从而得到有关信息。

实验法:通过主支变革、控制研究对象来发现与确认事物间的因果关系。

文献研究法:通过调查文献来获得资料,从而全面的、正确的了解掌握研究方法。

实证研究法:依据现有的科学理论和实践的需要提出设计。

定性分析法:对研究对象进行“质”的方面的研究,这个方法需要计算的数据较少。

定量分析法:通过具体的数字,使人们对研究对象的认识进一步精确化。

跨学科研究法:运用多学科的理论、方法和成果从整体上对某一课题进行研究。

功能分析法:这是社会科学用来分析社会现象的一种方法,从某一功能出发研究多个方面的影响。

模拟法:通过创设一个与原型相似的模型来间接研究原型某种特性的一种形容方法。

甲烷分解论文参考文献

[1].文龙,周雪冰,梁德青.甲烷水合物在天然砂中的分解动力学研究[J].石油化工.2019

[2].陈花,关富佳,肖启圣,程亮.甲烷水合物分解热计算新方法[J].当代化工.2019

[3].蔡凡一,薛健,谭东现,肖登明.叁氟碘甲烷在有功负载电流下分解特性研究[J].云南电力技术.2019

[4].张晓珊,芮宁,贾忻宇,胡雪,刘昌俊.Ni/CeO_2前驱体分解方法对CO甲烷化活性的影响(英文)[J].催化学报.2019

[5].张郁,蔡晶,李小森,陈朝阳,颜克凤.南海沉积物中甲烷水合物定压分解特性[J].中国科学:物理学力学天文学.2019

[6].周雪冰,刘婵娟,罗金琼,梁德青.甲烷水合物分解过程的微尺度测量[J].化工学报.2019

[7].田宝杨.甲烷在合金催化剂上分解机理的理论研究[D].吉林化工学院.2018

[8].郭丹斐,张璋,刘威.分子动力学方法研究外界注入热量对甲烷水合物分解规律影响[C].中国化学会第十六届胶体与界面化学会议论文摘要集——第四分会:胶体与界面化学中的理论问题.2017

[9].彭林.无机盐存在下甲烷水合物分解规律研究[D].中国石油大学(华东).2017

[10].孙晓亮.化学助剂对甲烷水合物分解影响的分子动力学模拟[D].中国石油大学(北京).2017

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