论文摘要
水体富营养化以及随之暴发的水华作为影响水质的重要因素已成为全世界面临的重大环境问题。随着后三峡时代的来临,库区藻华频繁暴发。叶绿素a（chlorophyll-a, chl-a）作为藻类细胞的重要吸光色素在光合作用中起着吸收和传递光能的关键作用。对其分子结构及其在光合作用中的活性研究对于研究水华暴发过程中藻类的能量传递机制具有重要的生态环境意义和理论意义。本文对叶绿素a的研究主要从三个方面展开,首先根据量子化学从头算法（HF）在气相环境下的6-31G基组水平上对叶绿素a的四个简化分子chla-1、chla-2、chla-3、chla-4进行几何结构的优化,进而进行频率的计算得到其红外吸收光谱。同时为验证所构建的叶绿素a分子模型的可靠性,提取测试了三峡库区重庆市主城区水域嘉陵江瓷器口段水体中藻体中叶绿素a的红外光谱,并将理论计算的红外光谱与实测结果比较。研究表明,其主要官能团的光谱性质没有发生本质变化,实验所设计的对叶绿素a分子的简化模型是合理的。论文还从红外吸收光谱、分子前线轨道、激发态、Mulliken电荷分布等探究了叶绿素a分子在气相和液相环境中所表现出的不同的分子性质,结果表明,叶绿素a分子在两种介质中表现出来的性质有明显的不同,而且在液相环境中的计算更贴近叶绿素a分子本身所处的真实环境。在液相环境下的采取相同的方法,计算了叶绿素a分子的光谱特性、特征基团对前线轨道能量贡献率、激发态、Mulliken电荷分布等量化参数,分析比较了其各个特征基团的生物活性及吸收波长。结果表明:叶绿素a分子中的5个活性基团中,C（33）、O（34）所组成的酮羰基活性最强,卟啉环的活性次之,C（36）位置上的酯羰基和C（13）位置上的酯羰基及共轭碳碳双键的活性较弱;在发生HOMO→LUMO跃迁后,卟啉环转移的电荷变化总量为0.00012。而酮羰基得到的电荷变化总量为-0.00062。