论文题目: 利用自蔓延高温合成技术固化放射性废物
论文类型: 博士论文
论文专业: 材料学
作者: 张瑞珠
导师: 郭志猛
关键词: 钛酸钙,钛酸锶,高放废物,固化,自蔓延高温合成,浸出率
文献来源: 北京科技大学
发表年度: 2005
论文摘要: 随着核能的不断开发利用,所产生的核废物愈来愈多,如何安全处理和处置这些放射性废物已成为目前解决核污染、进一步开发利用以及实现核能可持续发展的关键。本研究利用自蔓延高温合成（SHS）技术处理高放废物。首次采用CrO3作为氧化剂,提高反应的绝热温度Tad ,使合成反应完全在液态下进行,不仅提高了产物的密度和均匀性,减少了固结体中的孔隙,而且提高了核素的包容量。对于某些特定的高放废物如Sr2+,为了提高废物固化量,可将SrO作为反应物直接参与SHS合成反应,生成钛酸锶（SrTiO3）,则从根本上解决该核素包容量的问题。首次采用二次SHS固化技术,该方法中第二次SHS反应固结技术替代了热压或热等静压烧结过程,大大节省了能源及开支,使其经济效益显著提高。采用SHS技术制备包容锶核素(Sr2+)的钙钛矿（CaTiO3和SrTiO3）人造岩石固化体,根据各反应体系的不同,分别计算它们的绝热燃烧温度Tad ,且二者的Tad都远远大于临界绝热燃烧温度（临界绝热燃烧温度1800K,CaTiO3的Tad = 2945K ,CaTiO3的Tad = 3247K ）,说明这两种SHS反应能自发进行。从理论上研究了钙钛矿固化体的结构稳定性,并且对该固化体的物理、化学性能进行了剖析。钛酸钙（CaTiO3）和钛酸锶（SrTiO3）都是自然界中稳定存在的矿相。它们的化学结合包容好、致密性高、抗浸出性强、抗辐照性强,此外,钙钛矿固化体和玻璃固化体相比,还有热稳定好,导热率高等优点,是固化高放废物的理想固化体。通过多种现代分析技术研究了钙钛矿固化体的浸出率、矿物组成、微观结构、以及其对高放废物（HLW）锶核素(Sr2+)的最大包容量。本研究采用PCT浸泡法和MCC-1浸泡法对元素的浸出性能进行了研究。结果表明:不同配比的钛酸钙（CaTiO3）浸出率小于2.1×10-3g/m2·d,钛酸锶（SrTiO3）浸出率8.58×10-3g/m2·d,两者浸出率皆小于0.1×10-1g/m2·d（沸水中浸煮的浸出率）,比玻璃固化体低2～3数量级（玻璃浸出率12±0.4）。而且固化体质量浸出
论文目录:
摘要
Abstract
插图清单
附表清单
注释说明清单
引言
1 . 文献概述
1.1 核废物研究现状
1.1.1 我国的固体废物与放射性废物
1.1.2 RAW的危害
1.1.3 核废物的来源
1.1.4 RAW的分类
1.1.5 RAW的管理原则
1.1.6 核废物的处理
1.1.7 核废物的处置
1.2 自蔓延高温合成(SHS)国内外研究现状
1.2.1 SHS的特征
1.2.2 SHS——致密化技术
1.2.3 SHS在工业和高技术中的应用
1.3 选题背景及意义
2. SHS实验设备及方法
2.1 SHS实验设备
2.2 SHS实验方法
2.2.1 钛酸钙的制备
2.2.2 钛酸锶的制备
2.3 性能与表征
2.3.1 性能检测
2.3.2 显微结构表征
3 钙钛矿固化体的SHS-致密化过程研究
3.1 SHS-加压致密化过程分析
3.1.1 SHS燃烧波的特征
3.1.2 SHS燃烧热力学
3.1.3 温度-时间-状态图(TTSD)
3.1.4 致密化判据与加压参数的确定
3.2 CaTiO_3 绝热燃烧温度Tad的计算
3.3 SrTiO_3 燃烧绝热温度的Tad的计算
3.4 工艺参数的确定
3.4.1 预制块相对密度的确定
3.4.2 预压力P_1的确定
3.4.3 加压时间t_1的确定
3.4.4 高压压力P_2的确定
3.4.5 高压保压时间t_2的确定
3.5 采取的致密化措施
3.6 小结
4 钙钛矿固化体浸出性能研究
4.1 钛酸钙(CaTiO_3)固化体浸出实验
4.2 钛酸锶(SrTiO_3)固化体浸出实验
4.2.1 钛酸锶MCC-1(Material Characterizatioon Center)法浸出实验
4.2.2 SrTiO_3的浸出率计算
4.2.3 SrTiO_3浸出液分析
4.3 浸出机理研究
4.3.1 浸出时间对浸出率的影响
4.3.2 浸出温度对浸出率的影响
4.3.3 浸出剂对浸出率的影响
4.3.4 pH值对浸出率的影响
4.4 小结
5 钙钛矿固化体的物理、化学性能和微观结构分析
5.1 钙钛矿人造岩石的结构稳定性
5.1.1 钙钛矿(CaTiO_3和SrTiO_3)的晶体结构
5.1.2 钙钛矿(CaTiO_3和SrTiO_3)的结构稳定性计算
5.2 钙钛矿人造岩石的物理、化学性能剖析
5.2.1 钙钛矿的物理性能
5.2.2 钙钛矿的化学性能
5.3 CaTiO_3固化体的显微结构分析
5.3.1 物相组成
5.3.2 矿相显微组织结构
5.4 小结
6 钙钛矿固化体的包容量研究
6.1 CaTiO_3 固化体的最大包容量研究
6.1.1 CaTiO_3 固化体的最大包容量理论计算
6.1.2 固化体最大包容量的实验研究
6.2 CaTiO_3固容体包容机理研究
6.3 SrTiO_3的物理性能和显微结构性能分析
6.3.1 SrTiO_3的物理性能
6.3.2 物相组成
6.3.3 矿相显微组织结构
6.4 小结
7 结论
7.1 主要结论
7.2 创新之处
7.3 建议
参考文献
在学研究成果
致谢
发布时间: 2006-06-15
参考文献
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