聚吡咯-Fe仿过氧化物酶催化活性的研究

论文摘要

工业废水如何有效处理是非常严峻的问题,作为三大废水监控对象之一的含酚类废水,由于排放量大、毒性大、难降解,一直是环境治理的难点和重点。目前治理废水的方法主要有：物理法、生物法和化学法。在酚类废水处理中,比较物理法和生物法,化学法有降解速度快、氧化能力强、净化比较彻底等特点,工艺相对比较成熟,已被广泛使用。酶催化氧化法和Fenton法属于化学法,前者具有催化效率高的优点,但价格昂贵、易失活；后者具有简单、安全的特点,但存在铁离子催化剂流失严重,易造成二次污染和不必要的资金浪费,重复利用率低等缺点。为克服这些不足,我们研制出聚吡咯-Fe这一降解酚类化合物的催化剂,具有仿过氧化物酶的催化活性,较好地解决了这些问题,应用前景广阔。本论文从四个方面进行阐述。（1）介绍了酚类废水的污染现状和危害,对目前废水处理方法进行了较详细的评述和总结,其中包括物理法、生物法及化学法。并阐述了本课题的选题依据和实验研究内容。（2）研究了聚吡咯-Fe催化剂的制备方法和催化活性。以邻苯二酚紫为催化底物模型,考察了溶液pH、温度、H2O2浓度对聚吡咯-Fe催化特性的影响,结果表明在pH1.0、35℃、H2O2和聚吡咯-Fe浓度分别为100μmol/L和0.3mg/mL时,聚吡咯-Fe的催化能力最大。但考虑到污染物邻苯二酚紫的降解在强酸条件下容易造成二次污染和设备腐蚀,试验了在中性溶液、室温条件及增加催化剂用量情况下,考察聚吡咯-Fe的催化能力,结果发现当催化剂浓度为3mg/mL时,可以达到与酸性条件下相同的催化效果,并对该降解产物进行分析,其总有机碳去除率为20%。实验还考察了聚吡咯-Fe的重复使用情况,结果表明强酸性条件下,第三次使用时,其催化能力只有第一次使用的51.2%；而在中性条件下,聚吡咯-Fe的催化能力具有较好的稳定性。（3）采用紫外-可见光谱探究了聚吡咯-Fe的催化机理。在研究聚吡咯-Fe结构时发现,该催化剂在局部结构上与过氧化物酶结构非常相似,因此需要通过实验验证在催化活性上是否也具有相似性。实验设计了铁离子渗出实验、光照聚吡咯催化实验,Ca2+掺杂实验和乒乓机理实验,结果表明聚吡咯-Fe具有类似过氧化物酶的催化活性。（4）采用紫外-可见光谱研究了聚吡咯-Fe催化H2O2氧化邻苯二酚紫的实验条件。结果表明,在pH1.5、邻苯二酚紫和聚吡咯-Fe浓度分别为2mmol/L和0.3mg/mL,50℃反应30min时,聚吡咯-Fe催化H2O2氧化邻苯二酚紫灵敏度较高。将聚吡咯-Fe催化H2O2氧化邻苯二酚紫反应与葡萄糖氧化酶催化葡萄糖氧化反应偶联,据此建立了测定血液中葡萄糖含量的新方法。该法用于临床病人血糖分析,结果与医院测定值吻合,结果较满意。由于目前医院血糖检测方法用到的过氧化物酶价格较高,而聚吡咯-Fe成本低、制备方便,因此有望取代过氧化物酶。

论文目录

• 摘要
• ABSTRACT
• 目录
• 引言
• 一、绪论
• 1.1 酚类废水的污染现状和危害
• 1.2 处理酚类废水的技术和方法
• 1.2.1 物理法
• 1.2.1.1 絮凝法
• 1.2.1.2 吸附法
• 1.2.1.3 膜分离法
• 1.2.1.4 萃取法
• 1.2.1.5 超声法
• 1.2.1.6 其他物理法
• 1.2.2 生物法
• 1.2.2.1 活性污泥法
• 1.2.2.2 生物膜法
• 1.2.3 化学法
• 1.2.3.1 电化学氧化法
• 1.2.3.2 焚烧法
• 1.2.3.3 光催化氧化法
• 1.2.3.4 化学试剂氧化法
• 1.2.3.4.1 二氧化氯氧化法
• 1.2.3.4.2 酶催化氧化法
• 1.2.3.4.3 臭氧氧化法
• 1.2.3.4.4 高铁酸盐氧化法
• 1.2.3.4.5 Fenton氧化法
• 1.3 处理含酚废水技术方法小结
• 1.4 选题依据和研究内容
• 1.4.1 选题依据
• 1.4.2 研究内容
• 二、聚吡咯-Fe催化剂的制备和活性特性研究
• 2.1 引言
• 2.2 实验部分
• 2.2.1 实验材料
• 2.2.2 试剂制备及溶液配制
• 2.2.3 实验方法
• 2.3 实验结果与讨论
• 2.3.1 邻苯二酚紫检测波长的确立
• 2.3.2 聚吡咯-Fe具有催化作用
• 2.3.3 实验条件的选取
• 2.3.4 实际废水处理中最优条件的选取
• 2.3.5 聚吡咯-Fe的重复使用性
• 2.4 本章小结
• 三、聚吡咯-Fe催化机理探究
• 3.1 引言
• 3.2 实验部分
• 3.2.1 实验材料
• 3.2.2 试剂制备及溶液配制
• 3.2.3 实验方法
• 3.3 催化动力学分析
• 3.4 具有过氧化物酶活性的聚吡咯-Fe研究
• 3.5 本章小结
• 四、聚吡咯-Fe在血糖分析中的应用
• 4.1 引言
• 4.2 实验部分
• 4.2.1 实验材料
• 4.2.2 试剂制备及溶液配制
• 4.2.3 实验方法
• 4.3 实验结果与讨论
• 4.3.1 检测波长的确立
• 4.3.2 实验条件的优化
• 4.3.3 工作曲线
• 4.3.4 血清中葡萄糖浓度的测定
• 4.5 本章小结
• 五、结论和建议
• 5.1 结论
• 5.2 建议
• 参考文献
• 致谢感言